针对珠三角地区的大气边界层结构经过长时间的观测研究已取得了一定的成果(Fan et al., 2008; Fan et al., 2011)，且有关珠三角地区的污染气象特征与大气边界层结构及其之间的关系也有了一套较为完善的概念模型(Wu et al., 2013; 范绍佳等，2006).

有学者尝试从气象要素入手进行空气污染气象条件的定量化研究，并揭示了空气质量与某些气象要素之间的关系(吴蒙等，2014).研究发现，当珠三角地区地面风速较高时，扩散条件较好，不容易出现污染天气；而当地面风速较小且持续时间较长时，扩散条件差不利于污染物的扩散，从而导致灰霾天气和污染的发生(吴蒙等，2012).但单纯使用地面风速或边界层通风量作为参考指标并不能很好地解释某些问题，如地面风速较大而空气质量差，以及空气质量最差并非发生在风速最小的时候等.之后研究人员通过进一步的研究又发现，当珠三角地区地面风速足够大时，珠三角空气质量一般良好，当珠三角地区地面风速非常小时，珠三角的空气污染的主导因素为本地源排放的堆积，而当地面风速约在2~4 m · s^-1之间时，珠三角某地的污染情况则可能由上风向污染物的输送或者本地污染物堆积造成(李志成等，2011;张人文等，2011).在此基础上，研究人员使用风的矢量和进行了珠三角污染扩散条件的研究(吴兑等，2008;2011a;2011b).研究表明，使用风的矢量和作为参量具有更好的物理意义，也在某种程度上能定量化表征研究区域的扩散能力，并且风的矢量和作为工具可以推广到其他地区的空气污染研究中(吴兑等，2014).

本文使用回流指数(Recirculation Index)作为工具，分别对干湿季中珠三角地区受冷空气影响而形成的污染过程进行分析，以较为定量化地区分出本地污染堆积和外来污染物输送两种主导情况.同时，通过精细的气象要素三维结构，探求不同环流形势下形成珠三角中部空气污染的不同机理.

本文所使用的资料主要来源于以下4个方面：①番禺区环境监测站(以下简称番禺环监站)下属2个环境空气质量监测站(沙湾中心小学子站和番禺区环保局子站)的2013年全年的逐时污染物浓度资料和气象要素资料；②番禺区气象局(台)常规气象观测站(59487站)全年的2 min平均10 m风向风速数据；③香港天文台的华南天气图资料、怀俄明大学的机场地面观测资料、广东省环保公众网的粤港珠江三角洲区域空气监控网络资料(珠三角历史RAQI数据)、广东省环保厅于广东省环保公众网上公开发布的PM_2.5数据；④美国国家环境预报中心(NCEP)的全球再分析FNL资料及NCEP全球数据同化系统(GDAS)资料.

回流是指随着风场风向的变化，参考的气体微团一开始随着风场移动出去，而后又随着变化的风场移动回靠近起点的地方.在物理上体现为气体团块运动轨迹的路程比其位移矢量的模值要大(图 1a)，即：

设U_i为i时刻的风速，$\overrightarrow U $_i为i时刻风矢量，路程S，位移$\overrightarrow L $ ，位移的模为 |$\overrightarrow L $| ，而恒有 |$\overrightarrow L $| /S≤1.为了使用一个无量纲数定量描述这种现象，引入回流指数R(Allwine et al., 1994)，定义R为某时间段内水平风运动的起终点矢量的长度比上轨迹路程，即：

R₂₄即代表t时刻时某格点的前1天内某层风的回流效应大小，并以此来反映前24 h的风场是有利于污染物的回流堆积抑或是有利于污染物向下风向的平直输送.

具体物理意义上(图 1b)，若R接近于1，则代表前24 h内风场对于该点本地的污染物较为平直地输送至下风向，相同质量的污染物可扩散的相对距离远(外圆)；而当R越接近于0，则代表前24 h内风场使污染物回流堆积的效果越明显，相同质量的污染物能有效扩散的区域小(内圆).假设局地污染源每天的排放量基本不变，R越接近0，则排放出来的污染物扩散的范围小，局地污染物浓度相应较大.

图1(Fig.1)

图1 回流指数示意图 Fig.1 Introduction to recirculation index

使用精细化的数值模式来模拟大气污染过程能在一定程度上帮助本研究进行更为深入的分析.本文使用3.6.1版本的WRF，运算基于中山大学4期高性能计算平台，以美国国家环境预报中心的FNL资料为边界场，模拟时间分别为2013年4月11日08时至16日20时及2013年12月7日08时至12日08时，模式输出结果均建立在以下参数方案上(表 1)：①采用3重嵌套方案，最外层区域范围约为98°~129°E及10°~37°N，里层嵌套区域设置见图 2，格点距依次为27、9、3 km，积分时间步长依次为120、40、13.33 s；②云微物理方案采用Lin方案，短波长波辐射采用RRTMG方案，边界层物理选用K理论的YSU方案，近地面层选用MM5 MO相似方案，陆面模式选用Unified Noah LSM方案，积云参数化选用KF(Kain-Fritsch)方案，城市冠层选用单层UCM方案；其中，仅在第一、第二层嵌套(27 km和9 km格距)打开积云参数化参数，仅在第三层打开城市冠层参数.开启了topo_wind项，目的为了加强城市冠层对风的拖曳效果，降低城区风速的模拟结果，使之更接近于实测.

表1(Table 1)

表1 模式方案设置 Table 1 Schemes for WRF

表1 模式方案设置 Table 1 Schemes for WRF 项目 参数方案 网格距 27、9、3 km 积分时间步长 120、40、13.33 s 用地类型 Modis_30s资料 云微物理 Lin方案 短、长波辐射 RRTMG方案 边界层 YSU方案 近地面层 MM5 MO相似 路面模式 Noah LSM方案 积云参数化 Kain-Fritsch方案 城市冠层 UCM方案

图2(Fig.2)

图2 模式第二、三层区域设置 Fig.2 Inner two nested modeling domains for WRF

HYSPLIT-4模式是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型(Stein et al., 2015).本文使用NCEP GDAS资料导入HYSPLIT模式计算后向轨迹，分析珠三角污染物的输送轨迹，配合回流指数结果作进一步分析.

在珠三角污染气象的研究中，本研究首次尝试使用中尺度数值模式结果分析珠三角回流指数的时空分布.由于计算回流指数需要时间分辨率稍高的数据，而高时间分辨率的垂直风廓线观测资料较难获取，前人运用回流指数进行研究时一般采用风廓线雷达的资料(Allwine et al., 1994;吴蒙等，2015).但即使是国内风廓线雷达布点最密集地区之一的珠三角，风廓线雷达组网的空间分辨率依然不足.另外，也有研究者使用多个地面常规观测站数据计算各站点的回流指数，插值得到珠三角的回流指数地面空间分布形式(吴蒙等，2014).而使用数值模式，能获得珠三角较高时空分辨率的精细化的三维气象要素，亦能对珠三角垂直各层的回流指数进行研究分析，是一种较为可行的方案.

本研究主要关注珠三角边界层范围三维风场的模拟效果，然而对于中尺度数值模式WRF来说暂时没有非常完美的边界层参数化方案，导致边界层风场的模拟效果并不稳定.所以除了与气象测站数据对比的一般性模式验证外，本研究采用对比模式模拟结果与实际外场观测实验的结果，若模式模拟结果接近观测试验的风廓线结果，则认为模式结果较为可信.参考的测站主要为番禺气象站(59487)的数据，而对比的外场观测试验为范绍佳教授团队于2013年12月至2014年1月进行的珠三角边界层探空观测试验.

已有研究表明，珠三角中部城市广州的霾日与地面风速存在一定的关系(吴蒙等，2012)，也即珠三角城市的大气污染物浓度与地面风有类似的关系.但实际研究工作中发现并非在日均风速最小时空气质量一定达到最差，也并非在风速足够大时空气质量就一定很好，说明除了风速主导的扩散条件外，风输送的矢量和效果和上风向的污染物对珠三角地面污染物浓度也起着关键的作用.

如何较为定量化地描述污染物的回流堆积效应?如何区分对于某个地区来说主导空气污染发生的因素是什么?为了对上述两个问题做进一步研究，对广州市全年的空气质量进行筛选，从中选取了两个污染过程个例对研究的目标进行分析与验证，两个过程个例分别是2013年4月13—16日的重污染过程和2013年12月8—10日的污染过程.

2013年4月13—15日，华南经历了一次冷高压南下至东移出海的天气过程.在4月13日，随着上一个冷高压东移出海，与南下冷高压之间产生鞍型区，珠三角受两高间的鞍型场控制，气象条件稳定，地面风速非常小，番禺气象局测站(59487)录得的日均风速仅为0.8 m · s^-1.随着高压系统的移动，珠三角中部地面风场从偏北风逐渐转变至偏东风.同时由图 3可知，当地面风于15日从偏北风转为偏东风时，地面污染物浓度达到最大.

图3(Fig.3)

图3 2013年4月11—17日珠三角中心日均PM2.5浓度与日均风向风速 Fig.3 Daily PM2.5 concentration，wind direction and wind speed of Guangzhou from April 11th to17th，2013

12月8日，珠三角地区受一横向高压脊控制，高压脊内部动力作用较弱，近地面出现静小风且风向紊乱，番禺站(59487)录得的日均风速约为1.0 m · s^-1.850 hPa高空图(图略)上控制珠三角地区的风向由西南转为西北，广州地区AQI普遍在150以上，PM_2.5日均浓度大部分站点超过120 μg · m^-3，番禺市桥达到150 μg · m^-3，大部分珠三角城市空气质量等级达到中度污染.9日，受北方高压系统影响，850 hPa高空受稳定的偏北气流控制，番禺站(59487)测得日均风速达到3.0 m · s^-1，然而污染情况却持续加重，广州从化、天河、越秀、海珠、荔湾部分站点PM_2.5日均浓度超过150 μg · m^-3.研究该过程风速、PM_2.5曲线(图 4)可发现，12月9日珠三角中部偏北风风速从09时(3.2 m · s^-1)开始突然增大，但地面PM_2.5浓度经过短暂下降后反而在风速的极大峰值(4.7 m · s^-1)后开始迅速回升(图 4中黑框处).在良好的通风扩散条件下，珠三角中部地面PM_2.5浓度却仍然上升至较高的程度，且图中灰框处风速与地面PM_2.5浓度呈反向变化关系，而黑框处则没有类似关系反而有一定的正向变化关系，此时考虑上风向污染物的输送对珠三角中部可能造成比较大的影响.

图4(Fig.4)

图4 2013年12月7—12日珠三角中心地面PM2.5浓度与地面风速 Fig.4 Time series of PM2.5 concentration and wind speed in Guangzhou from December 7th to 12th，2013

为定量分析模式对各气象要素的模拟效果，选取单点逐小时地面观测资料，包括温度和10 m风速，与WRF模式输出的同时次的模拟值进行统计验证.

在2013年4月的过程中，由于研究重点为珠三角中部风的回流效应，故选择珠三角中心地区的番禺环保局站点的气象要素进行比对；而在2013年12月的过程中，重点研究粤北、粤西北风的输送作用对珠三角中部(主要为广州)的影响，故选取广州北部花都区新白云机场的地面气象要素进行比对.

统计验证所需要用到的统计量包括：平均偏差(Mean Bias Error，MBE)、均方根误差(Root Mean Square Error，RMSE)、相关系数(Correlation Coefficient，r).计算公式如下：

表2(Table 2)

表2 气象要素模拟值和观测值的比较 Table 2 Comparison of simulated and observed temperature and wind speed

表2 气象要素模拟值和观测值的比较 Table 2 Comparison of simulated and observed temperature and wind speed 时段 数据类型 气温/℃ 10 m风速/(m · s-1) 2013-4-11T20:00— MBE 1.3359 1.1911 2013-4-16T20:00 RMSE 2.6292 1.5295 r 0.8050 0.6304 2013-12-7 T 20:00— MBE -1.3088 -0.5371 2013-12-11T20:00 RMSE 2.4750 1.6599 r 0.8210 0.7258

需要说明的是，由于模式垂直分层设置在1 km以下加密，而1 km以上较疏，所以对图 5a上层进行了插值处理.对比图 5a与图 5b发现，模式在垂直方向上能对风场有较好的模拟结果，边界层风切变至纬向风反向出现的高度较为一致.以12月9日09时、10时(图 5a黑竖处)为分界，珠三角地面与高空各层环流受冷空气侵入而转变，11时后边界层内各层风速都有明显的上升，与观测结果(图 4)中地面风速升降的时间吻合.总体来说，模式结果较为可信，可以用于后续研究分析.

图5(Fig.5)

图5 2013年12月9日东莞逐时风廓线(a.模式结果；b.外场观测实验结果) Fig.5 Wind profile of Dongguan on December 9th，2013

对于某地点某时刻的前24 h回流指数可以大概表示出该地之前一段时间风场对本地污染物的输送效果.4月15日，风场的回流效果在珠三角中部更为显著，图 6所示地面的回流指数分布与当天珠三角地区的空气污染形势配合相当好.回流指数的低值区(即回流效果较为显著的区域)分布在佛山、广州中南部、莞深及九龙半岛西部一带，而当天珠三角区域空气质量指数RAQI为3~4(即图中IV级)的区域也大致同上.另外，可以看到，粤北至广州北部的回流指数大值区代表风场对该地的污染物有较为平直输送至外地的效果，对应当天广州北部的空气质量较好的区域(RAQI<2).

图6(Fig.6)

图6 2013年4月15日珠三角污染形势与回流指数空间分布(a.RAQI等级分布；b. 24 h回流指数) Fig.6 RAQI and recirculation index distribution in PRD on April 15th，2013

珠三角中部区域平均的回流指数高度-时间图反映出该污染过程珠三角中部整体的扩散条件(图 7a).边界层的扩散条件直接影响地面污染物浓度，但如图 7b所示，地面浓度最大的峰值并非出现在风速最小的4月15日0时左右，也非出现在日均风速最小的4月13日(0.8 m · s^-1)，而且地面PM_2.5浓度最大值出现在日间边界层开始逐渐升高的时候.往往日间边界层逐渐升高意味着该地垂直扩散条件转好，污染物浓度应该相应有下降的趋势.此次过程最大浓度峰值却出现在4月15日10时左右，与珠三角中部垂直各层回流指数的极低谷值相对应，边界层内(约1000 m以下)的回流指数在4月15日08时左右达到最低并维持小于0.6的低值至10时左右；直至约11时开始有明显上升，珠三角中部垂直各层的回流指数均回升至0.6以上，配合继续升高边界层，垂直和水平扩散条件迅速转好，地面PM_2.5浓度迅速下降，重污染过程结束.

图7(Fig.7)

图7 2013年4月12日20时至16日08时的回流指数与污染物浓度(a.珠三角中部区域平均的前24 h回流系数高度-时间图(填色)和边界层高度时间序列(黑线)；b.珠三角中心的地面风矢量与地面PM2.5浓度时间序列) Fig.7 Recirculation index，ABLH，wind vector and PM2.5 concentration in central PRD from April 12th 20:00 to16th 8:00，2013

近地面层(约150 m以下)与对流边界层顶层(约1500 m)为回流指数低值区，代表在这些高度上风的回流效应较显著，对应层次上的污染物堆积效果较明显.而在约300~500 m的高度上存在一个回流指数相对高值区，这种现象有可能是由于夜间稳定边界层顶的低空急流和海陆风环流造成的(赵鸣，2006).

轨迹点之间的距离越大代表气团运动的速度越快.而4月15日后向轨迹图 8中轨迹的点之间相距较小，尤其是边界层中下层的轨迹，说明在弱冷高压前部影响下珠三角中部背景风速较小.同时可以看到，轨迹都有不同程度的弯曲，体现出由于冷高压东移出海，风场随着气压场的变化而顺时针转动，从偏北风转换至偏东风.风场的顺转会引起气团的回流，从而导致污染物随之回流堆积，与前述结果吻合.

图8(Fig.8)

图8 2013年4月15日08时珠三角中部48 h后向轨迹图 Fig.8 48 hours back trajectory for central PRD on April 15th，2013

由图 9b可见，混合型污染过程中广州地面污染物浓度有前后两个峰值，且大小相当.12月9日08时前后的PM_2.5浓度峰值(约180 μg · m^-3)与珠三角中部边界层整层回流指数达到最小值相匹配，此污染物浓度峰值由珠三角中部区域风场的回流效应造成.12月9日09时，随着地面风速增大至3.2 m · s^-1，地面PM_2.5浓度迅速下降；14时后虽然地面风速长时间维持于3 m · s^-1以上，但PM_2.5浓度迅速回升.PM_2.5浓度峰值(165 μg · m^-3)与边界层回流指数峰值(接近于1)同步出现于12月10日01时前后(图 9中黑框)，表明此时上风向对广州的输送效果达到最大.

图9(Fig.9)

图9 2013年12月8日20时至10日20时的回流指数与污染物浓度(a.珠三角中部区域平均的前24 h回流系数高度/AGL-时间图(填色)和边界层高度时间序列(黑线)；b.珠三角中心的地面风矢量与地面PM2.5 浓度时间序列) Fig.9 Recirculation index，ABLH，wind vector and PM2.5 concentration in central PRD from December 8th 20:00 to10th 8:00，2013

另一方面，图 10中地面PM_2.5浓度显示，肇庆与清远为地面PM_2.5浓度高值区，持续受偏北风影响的广州接受以上两地污染物的输送导致了地面PM_2.5浓度上升.如图 11b所示，珠三角地区地面回流指数小值区分布在肇庆、清远、广州东北及深圳惠州交界等区域，较好地对应图 11a中12月9日珠三角地区PM_2.5浓度的其中3个大值区.同时，广州大部、佛山、中山北部和江门大部的回流指数较大，地面风场保持较为平直的输送，表明造成上述地区污染的主要因素为上风向污染物的输送.参考回流指数的空间分布能较好地区分出各地造成污染的机理：回流指数普遍低于0.6的区域，风场对污染物的回流堆积作用明显，此时对于源排放量较大的区域(如图 11a中肇庆、深圳等地)(郑君瑜等，2009)，本地污染物积累是造成这些区域污染物浓度超标的主导因素；当区域内回流指数普遍高于0.6，则代表该区域受较为固定的背景风控制，此时上风向污染物的输送是较为重要的因素.对应图 9a和图 9b，回流指数能区分出以12月9日12时为分界线，造成广州地面污染物浓度前后两次峰值的不同机理：前一次为冷空气影响广州前，污染物在广州本地堆积造成的回流型污染；后一次为冷空气影响广州后，广州区域边界层内受较为稳定的偏北风影响使得上风向肇庆、清远、韶关等地的污染物输送至广州进而形成第二次峰值.

图10(Fig.10)

图10 珠三角地面PM2.5浓度与地面风场图(a. 12月9日11时；b. 9日18时；c. 9日21时；d. 9日23时) Fig.10 PM2.5 concentration and wind at 10 m of PRD

图11(Fig.11)

图11 2013年12月9日珠三角污染物浓度与回流指数空间分布(a. PM2.5日均浓度分布；b. 24 h回流指数) Fig.11 Daily PM2.5 concentration and recirculation index distribution in PRD on December 9th，2013

再者，图 11b中江门、中山、东莞三地回流指数低于0.6的带状区域(即三地黄色区域连线)与图 11a中24 h平均PM_2.5浓度(115 μg · m^-3)分界线大致重合.考虑到江门和中山两地本地排放的污染源量级在珠三角地区并不大，两地的污染情况一般由于广州、佛山的污染物向其输送而导致(刘一鸣等，2014).那么回流指数小于0.6的带状区域代表着这些区域中风场的平直输送效果较为不显著，也即偏北风并不能很好地将广州、佛山的污染物平直输送至黄色带状区域及下风向更远的区域.此时回流指数低于0.6的黄色带状区域划分出了中山、江门两地受上风向输送影响是否显著的区域.

12月9日珠三角中部总体受偏北风影响.对广州南部使用HYSPLIT模式计算后向轨迹，结果显示(图 12)，广州南部边界层各层均受西北偏北风影响，此时广州处于肇庆、韶关、清远等地的下风向，广州边界层各高度均受上风向这些污染物浓度高值区气流的输送，与前述分析吻合.

图12(Fig.12)

图12 2013年12月9日08时珠三角中部72 h后向轨迹图 Fig.12 72 hours Back trajectory for central PRD on December 9th，2013

本文首次尝试使用数值模式结果对珠三角地区回流指数的时空分布变化进行研究分析，结果表明，具有高时空分辨率的模式输出结果能得到珠三角地区回流指数的三维分布，能在一定程度上克服由于观测资料的时空分辨率有限导致无法得到珠三角地区整体回流指数时空分布的问题.在污染过程中对边界层各高度回流指数随时间的变化及回流指数的区域空间分布进行分析能有效区分出形成局地污染事件的成因机理，能真实反映出局地扩散条件的好坏.主要结论如下：

1)若一个地区边界层各高度的前24 h回流指数R₂₄普遍低于一定的临界阈值(R_critical)，则该地区的污染物堆积效果明显，浓度有可能超过标准限值，且当持续低于R_critical的时间越久，污染情况越重；若一个地区边界层内前24 h回流指数R₂₄普遍高于R_critical，则该地区风场对边界层内污染物为平直输送效果，此时本地污染物较难在本地堆积，若此时该地区风速较大且污染物浓度仍然处于高值状态，则很可能是上风向的污染物向该地区输送造成的.以珠三角区域为例，本研究发现在与冷高压相关的污染天气形势中，R_critical=0.6是一个较优的判别值.

2)对珠三角中部由污染物局地回流堆积为主导因素引起的一次污染事件进行分析，发现广州地面PM_2.5浓度与边界层的前24 h回流指数R₂₄变化趋势一致：边界层R₂₄小于0.6从4月14日20时左右开始一直持续到约4月15日10时，并在15日08时至10时间达到最小值，此时广州中南部地面PM_2.5浓度也达到过程最大峰值.

3)对珠三角地区一次混合型的污染事件进行分析，发现运用回流指数能区分出本次过程中广州地区地面PM_2.5浓度前后两个峰值形成的不同机理：前次峰值由于污染物的局地回流堆积造成，对应回流指数谷值；后一次峰值由于肇庆、清远和韶关等上风向的污染物向广州输送造成，对应回流指数的峰值.同时，在空间上能解释珠三角各区域的污染形式及其形成的机理.