目前，我国以细颗粒物(PM_2.5)超标为主要特征的区域性污染天气频发，严重影响公共安全、农业生产、大气能见度和人体健康，甚至影响全球的气候变化(Li et al., 2011; Pasch et al., 2011; 张晓曳，2007).我国大气颗粒物污染的研究，目前定位于京津冀、长江三角洲和珠江三角洲等东部地区的相关研究较多(Yang et al., 2011; Sun et al., 2006; Ye et al., 2003; Cao et al., 2004; Wang et al. 2005; Xu et al., 2002).成都是我国西南地区的科技、商贸、金融中心和交通、通信枢纽.根据《2013年成都市国民经济和社会发展统计公报》，2013年末成都市常住人口1429.8万人，机动车保有总量338.6万，均位列中国副省级城市第一.随着经济高速增长，城区人口高密度聚集、机动车保有量激增、多条道路同期施工以及周边工业废气排放，给大气环境造成了巨大的压力.另一方面，成都处于四川盆地腹地，空气湿度大、风速小、静风频率高，尤其冬季易出现逆温(Tao et al., 2013; 周颖等，2006).综合上述，城市的高速发展，特殊的地形和不利气象条件相叠加，加之春季周边农田农业垃圾焚烧和北方沙尘的远距离输送，近年来成都空气质量有下降趋势.研究表明，成都市的大气近年来呈现以PM_2.5(王淑兰等，2004; 张智胜等，2013)、氮氧化物(NO_x)(张普等，2010; 赵荣仙等，2013)和臭氧(袁野等，2003)为主的复合型大气污染形势，并且出现灰霾频率增加、持续时间延长的污染趋势.四川盆地已经成为全国四大灰霾易发区之一(李新妹等，2011)，然而由于相关研究起步较晚，目前关于成都地区的空气污染特征和来源研究还较为缺乏(Cao et al., 2007; Zhao et al., 2010).

2013年6月6—8日，财富全球论坛在四川省成都市(中心地理坐标30.66°N，104.06°E)召开.为了保证财富论坛期间主城区良好的空气质量以及论坛相关活动能够顺利、安全开展，成都市政府在6月3—9日期间采取了 增加洒水频率、禁止工地施工、主城区部分路线分时段限行、大货车禁止入城、烧烤停止营业，以及对大气影响较大的行业进行限产或停产等举措进行污染防控，对成都城区空气质量起到了一定的改善作用.本文通过研究大气污染源控制对城市空气中各污染物浓度以及污染物成分比例的影响，评估政府各种监管手段对空气质量的干预效果，为城市大气污染治理和城市规划提供参考.

环境空气污染物浓度资料：2013年5月20—6月20日环保部全国城市空气质量实时发布平台发布的四川省空气质量监测网成都市区(草堂寺、梁家巷、金泉两河、十里店、沙河铺、人民公园和三瓦窑)7个监测子站逐时PM₁₀、PM_2.5、NO₂、SO₂、CO和O₃浓度资料，取有效值计算算术平均值作为对应污染物逐时浓度值，并将各污染物逐时浓度进行日平均分析.

地面气象资料：降水、地面气压、温度、湿度、风向、风速和太阳辐射值日均值来自中国气象科学数据共享服务网.

污染物浓度及气象资料的日界均为自然日(00：00—23：00).考虑到政府各项大气环境保护举措实施时间为6月3—9日，特定义5月20—6月2日为财富论坛前，6月3—9日为财富论坛中，6月10—20日为财富论坛后.

后向轨迹图由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)HYSPLIT轨迹模式运行生成.

在2013年财富论坛及前后共一个月(2013年5月20日—2013年6月20日)期间，成都市区的空气质量AQI指数、各类污染物浓度以及气象要素日均值变化曲线如图 1所示.

图1(Fig.1)

图1 2013年5月20日—6月20日成都市区气象要素及污染物浓度(a. 空气质量指数AQI，b. 地面温度和空气相对湿度，c. 海平面气压值和日平均风速值，d.太阳总辐射日合计值和日降水值，e. PM10和PM2.5日平均浓度，f. NO2和SO2日平均浓度，g. CO日平均浓度，h.O3日平均浓度，灰色阴影部分表示财富论坛期间) Fig.1 Variations of Air Quality Index(AQI)(a)，surface temperature and relative humidity(b)，sea-level air pressure and Daily average wind speed value(c)，daily total solar radiation value and daily total precipitation(d)，daily average mass concentration of PM10 and PM2.5(e)，daily average concentration of NO2 and SO2(f)，daily average concentration of CO(g) and daily average concentration of O3(h)from 20 May to 20 June 2013 in urban Chengdu(The gray shade area st and s for the period of the Fortune Global Forum)

根据2012年发布的《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ633—2012)，整个观测月期间成都空气质量优良率达到75%，仅于5月23日发生重度污染，5月28日、6月5日和6月16—17日发生轻度污染.在财富论坛期间AQI明显下降，并在6月9日达到最低值30.

由图 1e~h和表 1可见，论坛期间(6月3—9日)与论坛前后相比6种污染物浓度均有不同程度降低，其中NO₂、O₃、SO₂和PM₁₀与论坛前后平均值相比下降幅度分别为27.2%、23.7%、18.8%和9.2%，说明实行交通、工业和工地管控等举措，对大气环境中各类污染物有较直接、明显的控制作用.财富论坛之后，6种污染物均未立刻回到论坛之前的浓度，说明机动车限行和工业减产等措施对大气污染物的控制有持续作用.

表1(Table 1)

表1 观测期间各阶段环境空气中PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO的平均浓度 Table 1 Average concentrations of PM2.5，PM10，SO2，NO2，O3和CO in individual period

表1 观测期间各阶段环境空气中PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO的平均浓度 Table 1 Average concentrations of PM2.5，PM10，SO2，NO2，O3和CO in individual period 观测时间 PM2.5/(μg · m-3) PM10/(μg · m-3) SO2/(μg · m-3) NO2/(μg · m-3) CO/(mg · m-3) O3/(μg · m-3) 全月 58.0±31.5 98.3±51.3 20.0±12.5 39.7±19.5 0.75±0.31 60.1±41.5 论坛前 60.0±36.3 98.5±60.1 18.8±12.3 43.0±21.1 0.80±0.35 57.1±42.0 论坛中 59.2±29.0 90.5±40.5 17.1±7.9 30.5±18.6 0.78±0.28 48.7±31.4 论坛后 54.4±25.6 100.9±44.1 23.3±14.2 40.8±16.1 0.68±0.25 70.5±43.6

结合图 1a和b，AQI与地面温度呈现同相位变化，说明冷空气的入侵有利于污染物的扩散.研究表明，地面气压值与颗粒物浓度负相关(肖舜等，2012)，即地面的高压有利于污染物辐散.整个观测期间出现两次气压值较高的时间段(图 1c)，分别是5月28日—6月3日和6月9—13日.在高压控制下，成都市区的天气状况为晴好，空气较为干燥，相对湿度低于60%，AQI均属于优良级别.地面气压减小时，城市的污染物倾向于在近地面辐合累积，污染天气发生概率较大(周宁芳等，2008).观测期间地面气压较低的时间段(5月21日，5月25—28日，6月6—7日以及6月16—19日，分别定义为时段I~IV)，其中时段(I)和(II)出现了轻度污染，时段(IV)经历前期气压降低导致的轻度污染，之后出现7 mm的降水(图 1d)污染物得到清除.然而处于财富论坛期间的时段(III)，在低压(见图 1c)并不利于扩散的气象条件下污染并未加重，说明减排防控措施对污染物浓度的控制有显著成效.

研究表明，地面风速与污染物浓度有较显著的负相关性(史宇等，2013; 董雪玲等，2007).在5月24日、6月5日和6月8日出现较大的日平均风速(2.6 m · s^-1、2.7 m · s^-1和2.1 m · s^-1)，对应时间段的污染物浓度均有不同程度下降(图 1).本文统计了4个方向(0°~90°东北，90°~180°东南，180°~270°西南和270°~360°西北)对应的风速和颗粒物浓度，结果显示观测期间东北风的平均风速最高(4 m · s^-1)，东南风次之，西南风和西北风平均风速最小，均约为2 m · s^-1.与之相对应，颗粒物浓度在地面风向为西北风时最高(PM_2.5为69.3 μg · m^-3，PM₁₀为112.8 μg · m^-3)，而地面盛行东北风时PM_2.5和PM₁₀的平均浓度仅分别为50.1 μg · m^-3和76.3 μg · m^-3.根据四川 省环保厅发布的成都市污染源信息，成都市区周边的对大气有影响的重污染工业主要分布在东北(青白江和新都工业区)、西南(新津和双流工业区)和东南(龙泉驿和资阳工业区).由于东北风和东南风风速都较高，对颗粒物的稀释有明显作用，而西南和西北风风速较低，造成污染物浓度累积的概率较大.

图2(Fig.2)

图2 颗粒物浓度与4个风向的平均风速的关系 Fig.2 Relationship of the concentration of particulate and the average wind speed in 4 directions

SO₂经常作为远距离输送的指示性污染物.图 3给出5月26—28日SO₂浓度上升前、中、后的成都市区气团后向轨迹图.空气较为清洁时，气团主要从1000~1500 m高度自东北方向输送至成都市区(图 3a)，5月26日凌晨，风向从东北转为东南；自5月26日18:00起，气团移动主要来自东偏南的低空，由于成都市区东南郊区是重要的化工基地，工业排放的一次污染物SO₂、CO和PM₁₀被输送至成都市区，SO₂浓度最高达到65.7 μg · m^-3；5月28日15:00起，清洁气团自东北方1500 m以上高空输入(图 3c)，市区污染物被稀释，空气质量转为优良.另外一次SO₂污染过程发生在财富论坛之后的6月13日，气团运动规律与财富论坛前的5月28日类似，说明来自成都市东南工业区近地面的气团容易造成市区空气SO₂的污染.

图3(Fig.3)

图3 Hysplit模拟的5月26日—28日(财富论坛前)SO2浓度积累发生前(a)、中(b)、后(c)的成都24 h后向轨迹图以及6月6日—8日(财富论坛期间)SO2浓度积累发生前(d)、中(e)、后(f)的成都24 h后向轨迹图 Fig.3 24 h backward trajectories of the air mass to Chengdu before，during and after the accumulation of SO2 before the Fortune Global Forum on 26—27 May(a~c) and 6—8 June(d~f)2013

从图 1b和c的温度、相对湿度、气压和风速等气象数据来看，6月6—8日与5月26—28日相似，在6月7日也有一个SO₂和颗粒物浓度轻微积累的过程(图 1e和f).分析6月6—8日气团后向轨迹线发现，6月5日6:00之后，气团由东南的高空转为来自东北向地面(图 3d)；6月7日的气团均来自于东北或东南的地面，根据成都市郊区的大气污染源分布和对5月28日的气团轨迹分析(图 3b)，该段时间的气团极易造成城区的SO₂大幅上升，而观测数据显示6月7日的SO₂浓度最高为34.9 μg · m^-3，仅为5月28日最高浓度的53%；6月8日12时之后，风向转为东北，且气团高度上升至1500 m，城区地面SO₂和其他污染物浓度持续下降.6月6—8日与财富论坛前(5月26—28日)相似的气象条件和气团输送条件下，市区SO₂浓度却没有发生较大积累，说明财富论坛期间成都周边的大型污染企业停产对远距离输送的污染气体控制有明显的作用.

研究认为，在一定相对湿度范围内(以不发生重力沉降为界限)，相对湿度越大越有利于颗粒物的形成，因此高湿度的空气容易造成颗粒物的较重污染(董雪玲等，2007).如图 4a所示，本观测期间相对湿度低于60%时，大致出现颗粒物浓度与相对湿度正相关的趋势，如5月21—22日和6月11—13日.这是由于颗粒物在较大湿度下更容易吸水，而水分的增加可进一步促进SO₂和NO₂等在颗粒物表面的非均相反应，促进颗粒物吸湿增长(朱彤等，2010).结合气象资料(图 1d)和相对湿度与颗粒物质量浓度关系(图 4b)分析，如果相对湿度大于60%但没发生降水，颗粒物的吸湿增长更加明显，浓度持续升高；如果相对湿度达到80%以上并发生有效降水，湿清除作用使颗粒物浓度显著降低.如5月24和25日，6月8日和9日以及6月18—20日(图 1d)，均发生6 mm以上的降水.降水时，颗粒物得到有效的清除，5月24日与23日相比，PM₁₀和PM_2.5分别下降68.9%和57.3%.邓利群等观测了成都市2009年8—9月颗粒物污染及其与气象条件的关系，得到了与本研究类似的观测结果(邓利群等，2012).

图4(Fig.4)

图4 观测期间PM2.5和PM10浓度与空气相对湿度的变化曲线(a)以及相对湿度与颗粒物质量浓度的关系散点图(b) Fig.4 Variations of the concentration of particulate and the relative air humidity(a)， and the scatterplot between the concentration of particulate and relative humidity(b)

在财富论坛期间，太阳总辐射平均值日合计为(16.023±2.475)MJ · m^-2，而财富论坛前后太阳总辐射日合计平均值分别为(18.459±1.740)MJ · m^-2和(20.007±1.407)MJ · m^-2.经过检验，3个时间段的太阳辐射日合计值无显著差异(p>0.05).城市近地面大气中，臭氧是以化石燃料燃烧产生的氮氧化物(NO_x)和来自人为或天然源的挥发性有机物(VOCs)等前体物质，在光照条件下发生转化生成的二次污染物(Sharma et al., 2013; Vingarzan，2004; 印红玲等，2015).由于出现5 mm以上降水的5月24、25日，6月8日，以及6月19、20日当日和次日(图 1d)，平均空气相对湿度高达80%以上，水汽的辐射干扰较大，不予考虑，其它观测阶段臭氧的日均浓度与太阳总辐射日合计值有明显的相关性.

如图 5所示，随着太阳总辐射的增加，臭氧的日均浓度上升，可决系数R²达到0.46.在5月27日、6月3日、6月15日和6月18日天气状况相似情况下(当日的太阳辐射总值分别为23.905 MJ · m^-2、16.039 MJ · m^-2、20.181 MJ · m^-2和18.891 MJ · m^-2)，当日臭氧浓度最大均达到60 μg · m^-3以上的高值，与太阳辐射日合计值的比值分别为5.21、4.97、4.97和4.69.然而，在财富论坛中期6月6日和7日，太阳总辐射出现较高值分别为25.27 MJ · m^-2和20.60 MJ · m^-2，对应当天的臭氧浓度仅为46.98 μg · m^-3和52.46 μg · m^-3，与当日太阳总辐射值的比值分别为 1.86和2.25.说明财富论坛期间的措施有效降低了大气中臭氧前体物质的排放，因此太阳辐射强度较大时，并没有出现较高的臭氧浓度.

图5(Fig.5)

图5 臭氧日平均浓度与太阳辐射日合计的关系 Fig.5 Correlation between daily average concentration of ozone and daily total solar radiation

使用SPSS统计软件对污染物逐小时浓度有效数据进行Pearson相关性分析(表 2).由于财富论坛期间采取了相应的大气防控措施，对不同污染物可能有不同的减排效果，因此论坛前、中、后期污染物之间的相关性可能有所不同.根据图 1，各种污染物在财富论坛结束之后浓度回升有滞后效应，因此本文仅将财富论坛前和期间作为比较，如表 2所示.PM_2.5与PM₁₀的相关性最高，与2012—2013年期间对北京市区和郊区的颗粒物浓度观测结果一致(肖舜等，2012; 刘庆阳等，2014)；其次为NO₂与CO的相关性也分别达到0.887和0.875，因为这两种污染气体在城市中均来源于汽车尾气排放，具有较高的同源性.相关性差别较大的是PM_2.5和SO₂，论坛前为0.762，而论坛期间为0.663.这可能是因为主要来自燃煤工业的SO₂在城市大气中发生氧化反应和气-粒反应生成的硫酸盐是二次气溶胶的重要成分(戴树桂等，1996; 孙扬等，2006)，而二次气溶胶大多属于细颗粒物.论坛期间，由于周边燃煤企业的停产和减产，市区SO₂浓度水平降低，因此转化形成PM_2.5的比例也降低，二者之间的相关性也相应降低.臭氧与CO和NO₂为城市光化学反应中不同阶段的产物和反应物，因此相关性为负值.由于论坛期间机动车限行措施的实施，来自机动车尾气的CO和NO₂浓度下降，臭氧与两种气体的负相关系数绝对值相比论坛之前有所降低.

表2(Table 2)

表2 观测期间各阶段环境空气6项常规监测污染物逐小时浓度的相关性分析 Table 2 Correlation index of atmospheric pollutants during observation

表2 观测期间各阶段环境空气6项常规监测污染物逐小时浓度的相关性分析 Table 2 Correlation index of atmospheric pollutants during observation PM10 SO2 NO2 O3 CO PM2.5 0.915* */0.924* * 0.762* */0.663* * 0.672* */0.654* * -0.122* */0.017 0.833* */0.801* * PM10 0.707* */0.703* * 0.760* */0.743* * -0.127*/0.081 0.884* *0.794* * SO2 0.519* */0.562* * -0.132*/0.101 0.652* */0.611* * NO2 -0.546* */-0.325* * 0.887* */0.875* * O3 -0.347* */-0.317* * 注：表中数据为“财富论坛前/财富论坛中”的相关系数；* *和*代表相关显著性分别达到0.01和0.05水平.

在5月20日到6月20日的观测期间，PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别为(98.3±51.3)μg · m^-3和(58.0±31.5)μg · m^-3(表 1)，优于2009年夏季PM_2.5观测值(113.5±39.3)μg · m^-3(张智胜等，2013).城市大气环境中，PM_2.5与PM₁₀比值通常在0.5~0.8之间，一般认为PM_2.5/PM₁₀值小于0.6，说明大气颗粒物主要为扬尘、沙尘输送的一次污染物，而比值大于0.6则说明通过化学转化而形成的二次有机物贡献较大(Querol et al., 2001).王淑兰等对成都市区进行为期1年的颗粒物浓度观测，2002年6月份和1月份的PM_2.5/PM₁₀平均值分别为0.46和0.64(王淑兰等，2004)；邓利群等对2009年8—9月成都市区颗粒物污染研究结果为PM_2.5占PM₁₀质量载荷的66.5%(邓利群等，2012).本研究的时间处于夏季，PM_2.5/PM₁₀平均比值为0.62，相比于2002年6月观测值偏高，说明近年来成都市区二次颗粒物的贡献有增长趋势.如图 4a所示，财富论坛期间(6月3—9日)PM₁₀和PM_2.5浓度都有一定程度下降，而PM_2.5/PM₁₀比值0.67，高于观测时间的平均水平0.64，说明财富论坛期间开展的措施，对控制较粗颗粒物有较为明显的作用.其原因主要是因为停止市区施工、增加道路洒水频率、禁止大型车进城等措施，能高效地抑制扬尘等一次颗粒物浓度，而PM_2.5粒径较小，寿命较长，短时间不易于清除.

SO₂和NO₂全月平均浓度分别为20.0 μg · m^-3和39.7 μg · m^-3.从表 1和图 1结合分析可知，在财富论坛期间，SO₂和NO₂都有较大幅度的降低，特别是NO₂，与财富论坛前后相比降低了26%.由此可见，财富论坛期间交通限行措施和周边工厂减产、停工等措施，有效减少了这两种污染物的源.一般认为SO₂主要来自燃煤，NO₂主要来自机动车尾气，因此，SO₂与NO₂的浓度比例可以体现城市工业和汽车尾气污染的相对贡献.根据2003年到2013年环境监测历史资料，由于近十年来对燃煤脱硫的严格控制，大气环境中SO₂浓度呈下降趋势，而随着机动车保有量的激增，NO₂浓度呈上升趋势，因此，成都市SO₂/NO₂年均浓度比值由2003年的1.13下降到2013年的0.49(赵荣仙等，2013).2013年5月20日—6月20日期间成都SO₂/NO₂平均比值为0.56，而财富论坛期间该比值为0.66，说明环保举措对本地源汽车尾气的控制相比于远距离输送的工业排放控制更有效.

1)财富论坛期间(6月3—9日)，PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和臭氧浓度均低于财富论坛前后，其中，PM₁₀、NO₂、SO₂和臭氧下降最为显著.尽管论坛期间PM₁₀和PM_2.5浓度都有一定程度下降，而PM_2.5/PM₁₀比值为0.67，高于观测时间的平均水平0.64，说明财富论坛期间开展的措施，对控制较粗颗粒物有较为明显的作用.PM_2.5/PM₁₀平均值为0.62，与2002年夏季相比明显偏高，说明近年来成都市区的二次气溶胶有增长趋势.

2)成都市地处四川盆地腹地，污染物浓度与风速风向、气团移动和污染源分布有直接的关系.成都出现较大风速的风向为东北风，因此风向为东北风时，颗粒物浓度较低；而风向为西北和西南时，风速一般较小，因此颗粒物浓度容易累积.分析气团后向轨迹线发现，SO₂的浓度较高时，气团运动通常来自东南低空，因此控制成都东南的工业污染对市区改善空气质量有一定效果.

3)成都市区空气相对湿度较高，颗粒物浓度与相对湿度关系密切.当相对湿度小于60%时，颗粒物容易吸湿增长导致污染加重；当相对湿度大于60%时，降雨概率增大，颗粒物容易被湿清除，从而污染减轻.

4)综合对气压、风速、风向、降水和太阳辐射等气象条件的分析，成都市2013年6月财富论坛期间空气质量改善是政府减排举措的有效实施和较好的气象条件共同作用的结果.