尽管城市区域的土壤重金属生态风险已有较多的研究(Hashemi and Bakhsh， 2013; Hooker and Nathanail， 2006; Lu et al., 2011; Smith et al., 2011)，然而如何有效管理这一公共环境问题依然悬而未决.2011年，上海市康桥工业区发现30多名1~3岁的幼儿血铅超标.据报道，发病幼儿体内血铅最高可达497 μg · L^-1，远超国家卫生部规定的最高100 μg · L^-1的标准(新浪网，2012).这一公共卫生事件引发了上海市民对城市环境问题的广泛讨论，成为迄今为止依然关注的一个话题.一个急迫的课题就是，在城市区域，哪些地方该被优先管理？管理的尺度或空间范围该是多大？这需要对重金属在城市区域的累积机制，或者说城市化对重金属的累积过程进行研究(Duzgoren-Aydin，2007; Pouyat and McDonnell， 1991; Qureshi et al., 2013; Schwarz et al., 2013).

如何量化城乡梯度上土壤重金属的空间分布已有较多的案例报道.Pouyat and McDonnell报到土壤Cu和Ni在纽约城市中心是乡村地区的2倍，而Pb的浓度城市中心地区是乡村地区的4倍以上，Cu、Ni和Pb均在城乡梯度上有着明显的变化响应，即从市中心浓度逐渐降低(Pouyat and McDonnell， 1991).Schwarz等在马里兰巴尔的摩市采集了61份住宅地附近的土壤Pb样品，对比不同景观中(林地、绿地、建筑物和道路)土壤Pb的中值，结果表明：越靠近建筑物，铅的值越高.房龄和房屋距道路的距离都显著地影响Pb的分布(Schwarz et al., 2012).Schwarz等提出3种模型量化土壤Pb的分布，一般线性模型(general linear model，GLM)证明房龄、房屋距道路的距离和房屋距建筑物的距离以及3个变量的交互作用可以解释38%的Pb的空间分异.用相同的3个变量构建随机森林(r and om forest，RF)线性模型则可以解释42%的Pb的空间分异.精度评估表明GLM模型为90%，分类回归树(classification and regression trees，CART)为83%，RF模型为72%(Schwarz et al., 2013).Callender and Rice研究了城乡梯度上重金属浓度与人口密度和交通密度的关系.从乔治亚州北部到亚特兰大再到墨西哥湾，人口密度表现为下降趋势，亚特兰大市区人口密度接近1000人· km^-2，而在乔治亚州南部和佛罗里达州北部的农村地区人口密度低于50人· km^-2.人口密度、交通密度以及Pb、Zn浓度之间的相关分析表明，人口密度与交通密度密切相关，人口密度可以预测环境中人为来源的Pb和Zn的浓度(Callender and Rice， 2000).

自市中心的直线距离作为一种经典的城乡梯度的度量方法在较多案例中得到了广泛运用(Luck and Wu， 2002; Hahs and McDonnell， 2006; Pouyat et al., 2008).但是直线距离本身不足以反映城乡景观的异质性如道路密度、人口密度等的变化(Hahs and McDonnell， 2006).Hahs and McDonnell曾将城市化的度量方法分为3类，即人口变量，物理变量如道路密度、建筑用地面积百分比等，以及景观格局指数.通过在澳大利亚墨尔本的城乡梯度研究，Hahs and McDonnell提出了量化城市化格局分异的4种方法：第一为耦合指数，主要考虑人口调查指标和景观格局的分维数指标等信息；第二为单位城市用地的人口数；第三为景观形状指数；第四为控制性景观的变量如一定区域范围内的面积百分比.并且指出，人口指标和物理变量指标较景观格局指标更能反映城市化格局的特征(Hahs and McDonnell， 2006).

本研究意在通过道路密度、人口密度、工农业产值，以及景观格局指数等变量，来定量解释上海市城乡梯度上土壤重金属包括Pb、Cu及Cd的空间分异规律.经典的城乡梯度窗口分析法，以及以土壤采样点为中心的缓冲区分析方法，被用来进行城乡梯度土壤重金属空间分异的定量对比分析.

自1990年以来，上海浦东新区经历了一个快速的城市化进程规模，成为上海乃至中国的经济发展引擎.2009年，原南汇地区并入浦东新区.从2005年开始，原南汇地区的临港新城因滴水湖的围垦以及洋山港的开发而快速发展为上海的潜力新城.目前浦东新区从南到北有一个自然的城市化梯度.总体而言，浦东新区的北部地区开发较早，城市化的程度高，而南部地区刚刚开始其城市化过程，尤其是在临港新城(图 1).

土壤样品的采集采用系统采样方法(Fang et al., 2010; 2012)，采样时间在2011年7—8月间.自北向南和自东向西，每隔2~3 km设置土壤样方点，每个土壤点4个重复，每个重复之间50 m左右，以W形状采样.采集了40个土壤样方的样品(图 1).采集的样品土壤剖面为表层0~10 cm.土壤样品主要采集林下、公园、绿地及集中连片的道路绿地等区域，距离道路20 m以上，在近1~2年内明显没有受到人类干扰.

将采集的土壤样品风干后，混合，研磨，过0.15 mm筛.样品消煮过程为：称取0.125 g样品，加入2 mL盐酸及1 mL硝酸分别60 ℃加热0.5 h，然后加氢氟酸 6 mL 以及 0.5 mL 高氯酸以120 ℃加热3 h，余热蒸干后用7%硝酸定溶至25 mL.在复旦大学分析测试中心采用ICP-OES(PE optima 8000，Hitachi)测试Cu，Cd及Pb 3种重金属元素的浓度.

图1(Fig.1)

图1 研究地点及分析方法 Fig.1 Study site and analysis approaches

采用2010年7月的两景TM影像(118，38)和(118，39)来解译研究区域的土地利用数据.将几何校正后的影像拼接，在ENVI 4.2中选定研究区域并用矢量ROI命令剪切.然后，采用监督分类把土地利用类型分为9类：林地、河流海水、湖、光滩、城市建设用地、农村建设用地及其他建筑用地(如浦东国际机场)和农业用地(包括水浇地和旱地)(图 1).主要的公路(highways)在影像上借助高分辨率的谷歌地图以及实地调查人工勾绘(图 1).通过实地调查验证表明Kappa指数为0.72，分类精度符合研究需要.

参考公开的行政区地图，在影像图上勾绘出研究区内的建制城镇，并在ArcGIS 9.3中构造属性数据库.参考浦东新区2010年年度统计年鉴(上海浦东新区统计局，2010)，获得耕地面积(arable l and s，AL)、人口(population，POP)、工业产值(industrial production，IP)、农业产值(agricultural production，AP)和农民的人口比例(percent of farmers population，PFP)等社会和经济信息，并将这些信息作为变量贮存在数据库中.利用ArcGIS9.3，采用反距离加权方法插值得到这些变量的空间分布图.

将2010年的矢量土地利用图转换成栅格格式，用Fragstats软件(Mcgarigal and Marks， 1995)，分析每个滑动窗口内的建筑用地面积百分比(PLAND)、景观形状指数(LSI)、斑块密度(PD)、最大斑块指数(LPI)、蔓延度指数(CONTAG)、面积加权平均形状指数(SHAPE_AM)、面积加权平均分维数(FRAC_AM)等景观格局指数(Luck and Wu， 2002; Yeh and Huang， 2009; Wu et al., 2011; Hahs and McDonnell， 2006; Irwin and Bockstael， 2007).

采用Kolmogorov-Smirnov进行Cu、Cd、Pb的正态性检验(冉有华和李新，2009)，然后在ArcGIS9.3软件中采用反距离加权方法将Cu、Cd、Pb进行空间插值(Fang et al., 2012).

研究提出一个反映主要城镇人口增量的人口变化指数(Population change index，PCI)来反映城市化历史的变化速度.PCI的计算方式见式(1)：

在ArcGIS9.3中采用Allocation分析方法，以主要的镇区为中心点，生成PCI的空间分布图.然后，将土壤采样点所处位置的PCI值赋给每个采样点.同时对每个滑动窗口，将其中心点所处的区域的PCI值赋予该滑动窗口.

在研究区域西北到东南方向，构建一个长54 km，宽3 km的样带，沿样带用3 km×3 km的滑动窗口分析城市化格局的梯度变化(图 1)，窗口的移动距离是3 km.这样一共有18个滑动窗口，从北到南依次标记为1~18.

在滑动窗口内，采用ArcGIS软件对重金属空间插值的栅格图进行区域统计(zonal statistic)，计算3种重金属元素的浓度均值.

在SPSS19.0中(IBM，2010)，以滑动窗口内区域统计分析的重金属浓度均值为因变量，以上述空间插值统计后的经济、人口变量及景观格局指数为自变量，进行逐步线性回归分析，选择具有统计显著性的影响变量(p<0.05)，分析影响城乡梯度土壤重金属富集情况的主要因素.

以土壤采样点为中心，做2、3、4 km半径的缓冲区，计算缓冲区范围内的道路密度及建设用地面积比例.采用曲线拟合的方法，以土壤重金属元素的浓度为因变量，道路密度及建设用地比例以及土壤采样点所在位置的PCI值为自变量，分析显著影响土壤重金属空间分布的变量(p<0.05).曲线拟合通过SPSS19.0实现，选择系统最优的拟合模型(Fang et al., 2010).

将两种方法确定的主要变量进行相关分析，确定城乡梯度上影响土壤重金属元素浓度的主要变量，辨析城市化扩张过程中的格局、效应关系的内在机制.

3种元素的浓度值均显著高于上海地区的重金属元素土壤背景值(戴峰和李晓斐，2009).3种元素经K-S检验(Pb经过对数转换)，都呈正态分布(Pb的正态性较低).

采用ArcGIS9.3软件对3种元素进行了反距离插值(Xie et al., 2010; Fang et al., 2012)(图 2).Cu和Cd在市中心区域都出现了浓度的高值，此外，在老港区域，Cu和Cd也出现了浓度的高值.Pb在周康地区和祝桥附近出现浓度的高值.

老港地区是上海市最大的生活垃圾填埋场，上海市近70%的生活垃圾在此进行填埋处理.我们的分析表明，老港地区附近的重金属富集明显受到老港垃圾填埋的影响.

表1(Table 1)

表1 3种元素的统计信息描述 Table 1 Descriptive statistics of heavy metal content

表1 3种元素的统计信息描述 Table 1 Descriptive statistics of heavy metal content 均值/(mg · kg-1) 标准变异 偏度 峰度 背景值/(mg · kg-1) 非对称显著性 Cd 2.28 1.62 0.38 0.75 0.17 0.716 Cu 34.26 8.06 0.80 0.19 27.12 0.465 Pb* 38.30 0.44 2.29 6.65 22.51 0.003b  注: *，对数转换; # 背景值参考(戴峰和李晓斐，2009).

图2(Fig.2)

图2 重金属元素的反距离加权插值 Fig.2 Inverse distance weighted interpolation map of the three heavy metals

PCI的结果如图 3所示.PCI值沿城乡梯度呈现出先增加后减小的趋势，最高的PCI值处于城乡梯度接近中部的位置.说明中部区域的人口导入自2000年以来较高，也说明了其较快的工业化发展速度.

曲线拟合的统计分析结果如表 2所示.拟合结果表明，PCI显著影响到Cu和Cd的空间分布(p<0.05)；Cu和Cd也受到2～3 km范围内的建设用地比例的影响(p<0.05)；而Pb主要受3 km范围内的道路密度的影响(p<0.05).

这个结果表明，城市区域Cu、Cd和Pb主要受局部范围的城市活动，如道路、工业、居住及商业活动的影响.这对城市区域重金属潜在环境风险的管理具有重要意义.

工业产值(IP)和斑块密度(PD)一起可以解释Cd沿城乡梯度76%的空间变异，其中IP和PD各自解释Cd 38%的变异(表 3).景观形状指数(LSI)和道路密度(RD)一起可以解释Pb沿城乡梯度67%的空间变异，其中LSI可以解释55%，RD解释12%.IP、PD以及建设用地比例(PLAND)一起可以解释Cu 88%的空间分异，其中IP解释的比例高达71%，PD和PLAND各自为8%和9%.

图3(Fig.3)

图3 PCI的空间分异及滑动窗口中心PCI的赋值方式 Fig.3 Distribution of the PCI value and the assigning method of the PCI value to each centroid of the moving windows

表2(Table 2)

表2 重金属缓冲区分析的曲线拟合参数 Table 2 Model summary and parameter estimates between the variables and total heavy metal contents

表2 重金属缓冲区分析的曲线拟合参数 Table 2 Model summary and parameter estimates between the variables and total heavy metal contents 重金属 变量 模型 主要参数 主要系数 估计标注误 R2 F 常数 b1 b2 b3 Cd PCI Cubic 0.256 3.907* -0.113 6.867 -4.191 0.67 1.455 BAi2 Cubic 0.248 3.745* 4.811 -6.363 3.533 -0.537 1.463 BAi3 Cubic 0.221 3.209* 5.159 -6.62 3.492 -0.519 1.49 Pb^ RDi3 Compound 0.118 4.831* 25.196 1.325 — — 0.417 Cu PCI Cubic 0.269 4.162* 22.336 34.976 -23.027 4.061 7.195 BAi2 Quadratic 0.172 3.624* 40.484 -14.511 5.311 — 7.547  注： ^，对数转换；BAi2、BAi3及BAi4是半径为2、3及4 km范围内的建设用地面积比例；RDi3表示半径3 km的缓冲区范围道路密度;*p<0.05，**p<0.01.

表3(Table 3)

表3 逐步线性回归参数估计及方差分析 Table 3 Parameters estimated and ANOVA of the stepwise linear regression analysis

表3 逐步线性回归参数估计及方差分析 Table 3 Parameters estimated and ANOVA of the stepwise linear regression analysis 重金属 模型 输入变量 R2 R2 changed p Equation Cd 1 IP 0.38 0.38 0.007 y=18.69+0.08x 2 IP(x1)，PD(x2) 0.76 0.38 0.000 y=21.80 + 0.09x1-2.47x2 Pb 1 LSI 0.55 0.55 0.000 y=6.44+13.73x 2 LSI(x1)，RD(x2) 0.67 0.12 0.029 y=1.79 + 12.13x1+0.01x2 Cu 1 IP 0.71 0.71 0.000 y=29.13+0.12x 2 IP(x1)，PD(x2) 0.79 0.08 0.029 y=30.75 + 0.13x1-1.28x2 3 IP(x1)，PD(x2)，PLAND(x3) 0.88 0.09 0.008 y=31.73 + 0.14x1-1.61x2-0.04x3  (Method: stepwise; Criteria: Probability-of-F-to-enter≤0.050，Probability-of-F-to-remove≥0.100).  注：RD，道路密度; PLAND，建设用地面积比例; IP，工业产值; PD，斑块密度; LPI，最大斑块指数; LSI，景观形状指数.

滑动窗口中心点的PCI及逐步线性回归所得显著影响重金属空间分异的变量之间的相关分析如表 4所示.

表4(Table 4)

表4 滑动窗口内变量间的相关分析 Table 4 Correlation between PCI and l and scape variables computed by moving window method

表4 滑动窗口内变量间的相关分析 Table 4 Correlation between PCI and l and scape variables computed by moving window method PCI LSI IP PD LPI PCI 1 0.469* 0.738* * 0.262 -0.483* LSI 0.469* 1 0.279 0.920* * -0.851* * IP 0.738* * 0.279 1 0.095 -0.207 PD 0.262 0.920* * 0.095 1 -0.677* * LPI -0.483* -0.851* * -0.207 -0.677* * 1  注: * p<0.05，** p<0.01.

相关分析的结果表明，PCI与LSI、IP显著正相关，说明人口导入的越多，工业产值越高，反映景观扩张过程的景观形状指数越复杂(表 4).PCI与LPI显著负相关，说明PCI揭示了与LPI相反的一种景观过程.LPI越大，景观中的大型斑块的优势度大，反映的是景观的稳定性. LSI与PD显著正相关，说明两者均反映了城市化扩张过程中景观的破碎化趋势.IP只与PCI显著正相关，说明人口的导入量很好的反映了城市化发展的过程.

相关分析的结果表明，滑动窗口分析揭示的浦东新区与土壤重金属的空间富集相关的主要影响因素是与工业化开发活动相关的城市化过程.这个结果与缓冲区分析的结果类似.

如Hahs and McDonnell(2006)指出的那样，人口变量(PCI)，以及城市地区的主要物理变量如道路密度、建设用地比例等变量一起，很好的反映了城市化发生过程中的空间异质性.我们的分析表明，这些变量可以很好的用于土壤重金属空间变异的解释.

Pouyat 等(2008)发现纽约市林地土壤的重金属响应于城乡梯度的变化.市中心的Pb、Cu高于郊区，并且在大约75 km的位置重金属元素的浓度降为背景值，而75%的城市土地利用是一个阈值，超过这个阈值的区域林地土壤Pb和Cu的浓度是低于这个阈值区域浓度的2倍以上.类似的研究还有Pouyat and McDonnell(1991).本研究证明，Pb的浓度分布不仅响应于城乡的梯度格局，也与城市化特殊的格局即工业区的分布相关.

在上海地区，Li等研究了上海市城乡梯度上14个公园的表层土壤Pb的空间分布(Li et al., 2011).结果表明公园表层土壤的Pb污染浓度超过区域土壤Pb背景值的2.5倍，达到65 mg · kg^-1.盐酸系列提取法及同位素的分析研究表明，上海市的Pb污染来源主要是燃煤(47%)及历史上含铅汽油的使用(12%).自然和人为来源的Pb均呈现出一个城乡梯度的渐变趋势.与我们的研究相比，Li et al.的研究范围主要在上海市的中环到内环的区域，研究的幅度范围的差异可能导致我们的结论与其不同.Pb主要响应于道路的密度，这与很多其他的研究有类似的地方(Schwarz et al., 2013; Weiss et al., 2006; Shi et al., 2012).

1)Cu、Cd及Pb的空间分布不仅响应于上海市的城乡梯度，也与垃圾填埋场、工业区的分布等特殊用地的分布有关.

2)缓冲分析的结果表明，建设用地面积比例、道路密度均显著影响重金属的空间分布，而且呈现出尺度效应.就重金属的空间分布而言，上海市区域的重金属浓度主要与局地范围的人类活动，即工业和道路交通相关.滑动窗口分析的结果表明，影响城乡梯度重金属空间分布的主要因素是工业活动，以及反映城市化扩张过程的景观形状指数.相关分析的结果表明，这两种方式揭示了较为类似的城市区域重金属空间分布及其影响因素的内在机制，即工业活动相关的城市用地扩张过程.