随着机动车保有量的不断增长,城市空气污染逐渐转变为以机动车尾气和煤烟为主的复合型污染(黄志辉等,2008).加强对机动车尾气的控制是提高城市空气质量的重要手段.在探讨控制机动车尾气污染时,其排放清单是极为重要的研究内容,而研究排放清单的关键的问题之一是对机动车各污染物排放因子的确定.排放因子是指机动车行驶单位里程的排污量,其单位一般采用g · km-1表示.确定排放因子的方法有公路隧道测试、台架测试法、实际工况测试及模型预测等(陈长虹等,2005;胡京南等,2004;黄成等,2007;霍红等,2006;景启国等,2006;潘汉生等,2005).
与其他测试方法不同,模型预测不需要对机动车进行大量的道路排放实测,它主要是通过对机动车技术分布、行驶工况、燃油品质等参数的调查,将模型本地化,从而得到排放因子.常见的预测模型有IVE模型(王海鲲等,2006)、EMFAC模型(马因韬等,2008)、MOBILE模型(傅立新等,2000)、CMEM模型(戴璞等,2009;王晓宇等,2012)及COPERT模型(蔡皓等,2010)等.由于EMFAC模型弱化了行驶特征对机动车污染物排放的影响,MOBILE模型具有很强的地域性(霍红等,2006),CMEM模型数据强度非常大等原因,导致该类模型都存在一定的局限性.
由国际可持续发展研究中心(ISSRC)和加州大学河边分校(UCR)的研究人员共同开发形成的IVE模型,是利用模型本身内嵌的污染物基准排放因子乘以一系列修正参数从而得到当地城市各类机动车污染物的排放因子,其最大特点是引入了比功率(VSP)和发动机负荷(ES)2个参数.其中,VSP能够真实地反映车辆运行工况与机动车尾气排放量之间的关系,而ES又与机动车瞬时速度和发动机前20 s的历史VSP有关,这2个参数的引入大大提高了模型预测的可靠性,更适用于发展中国家(姚志良等,2006).
成都市所有机动车中,轻型汽油客车的保有量最大,其排污量与机动车总排污量息息相关,控制轻型汽油客车排污对降低成都市机动车污染具有重要意义.因此,本研究通过对成都市轻型汽油客车行驶工况、技术水平分布、保有量及活动水平等参数的调查,将IVE(V2.0.2)模型本地化后,计算得到成都市2012年轻型汽油客车的排放清单,期望对成都市轻型汽油客车的排污控制提供数据支持.
2 调查与测试(Investigation and test) 2.1 车辆活动水平调查为了准确调查成都市轻型汽油客车的活动水平,需对其进行分类.根据IVE模型对应的标准,并结合车辆的质量,本文将轻型汽油客车分为微型、第一类车、第二类车和出租车4类(由于出租车的行驶特征,将其单独分类),结果如表 1所示.
| 表 1 芦苇生态特征及水盐因子的统计学参数 Table 1 Descriptive statistical parameters of the ecological characteristics of Phragmites australis and water-salt indicators |
按照表 1的分类,采用现场访问、问卷调查等方式对成都市区轻型汽油客车进行调查,主要内容包括:发动机排量、登记注册日期、累计行驶里程数、发动机平均启动次数、热浸时间、高速路行驶里程比例、年空调制冷(热)时长等.调查结果如表 2所示.
| 表 2 轻型汽油客车活动水平调查 Table 2 Activity levels investigation of light-duty gasoline cars |
通过四川省公安厅得到轻型汽油客车的保有量,结果如表 3所示.从表 3中可以看出,轻型汽油客车总量约为233万辆,微型车、第一类车、第二类车和出租车的保有量分别为102685、2119230、87752和19114辆.其中,第一类车是构成轻型汽油客车的主要车型,占比达到91%.微型车、第二类车和出租车的占比分别为4.4%、3.8%和0.8%.
| 表 3 轻型汽油客车保有量 Table 3 Population of light-duty gasoline cars |
IVE模型参数包括技术水平分布、VSP分布、启动分布和其他参数4部分,本文通过实地调查和道路测试获取了这4类参数,结果如下所述.
3.1 车辆技术水平分布调查车辆技术水平参数包括机动车的空燃比、尾气控制技术类型、燃料类型等.IVE模型根据这些参数将机动车分为了1372种,这些参数是IVE模型的主要输入参数,对排放因子的模拟结果影响较大(Heeb et al.,2003;Karlsson,2004).通过对成都市区约4000组轻型汽油车的技术调查,汇总得到了成都市轻型汽油客车技术水平的分布结果,具体如表 4所示.
| 表 4 轻型汽油客车技术水平分布 Table 4 Technical level distribution of light-duty gasoline cars |
VSP分布能够真实全面的反映车辆运行工况与污染物排量之间的关系(Beevers et al.,2005),为获取轻型汽油客车的VSP分布水平,本研究在成都市区选取了快速路、主干道、次干道及支路4种道路类型,共计33.97 km作为测试路线;采用全球定位系统(GPS)对5辆轻型汽油车进行测试,测试时间为工作日,历时10 h,获取了从早上8点至下午6点不同道路的行驶特征,共获取有效数据89175条.测试路线见图 1,测试车辆的基本参数见表 5.
| 表 5 测试车辆基本信息 Table 5 Basic information of experimental cars |
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| 图 1 轻型汽油客车测试线路图 Figure.1 Test routes of light-study gasoline cars |
VSP的数学表达式为:

式中,v为汽车瞬时速度(m · s-1),a为汽车瞬时加速度(m · s-2),G为海拔高度(m).成都地处平原,G取值为0,因此,上式可简化为:

IVE模型将机动车所有的VSP分成20个区间,VSP每增加4 kW · t-1为一个区间,每个区间对应着不同的修正因子,对机动车的基本排放因子进行修正.同时,为了更加准确建立发动机的历史工作状态和排污量之间的关系,IVE模型引入了发动机工作强度(ES)参数.发动机工作强度用来表示发动机在过去20 s的运行特征与发动机转速.较低的ES表示在前一段时间内汽车保持一个较低的运行速度,并且有较小的加速度,发动机转速也很低,对当前排放的影响不大;较高的ES表示前一段时间汽车在高速行驶,或者有一个突然的加速,发动机转速很高,对当前排放影响较大,它是一个无量纲参数.

式中,Pave为机动车前20 s的VSP平均值(kW · t-1);0.08为经验系数,单位为t · kW-1;Rindex为发动机转速指数,最小值为0.9,为瞬态速度与速度因子的商,本文参照表 6确定速度因子.
ES分为高、中、低3档,结合VSP共形成60个区间,即60个Bin值.将速度和加速度带入到上述公式中,计算得到轻型汽油客车的VSP/ES Bin值分布,结果如表 7所示.
| 表 6 速度因子确定原则 Table 6 Confirmation principle of speed factor |
| 表 7 轻型汽油载客车VSP分布 Table 7 VSP distribution of light-duty gasoline cars |
通过对成都市390辆轻型汽油车启动情况的调查,得到了成都市轻型汽油客车的启动分布和热浸时间分布.通过统计得到,微型车、轻型第一类、轻型第二类和出租车的日均启动次数分别为6.1、4.0、3.8和12.4次.整体看来,成都市轻型汽油客车的启动次数集中在早上的7:30—9:30及下午的4:00—6:30之间,而这两个时间段正好是成都市上下班的早高峰和晚高峰期间.另外,车辆的热浸时间分布调查结果如表 8所示.从表中可以看出,成都市轻型汽油客车的热启动(<30 min)比例为30.8%,冷启动(>6 h)比例为39%.
| 表 8 热浸时间分布 Table 8 Soak time distribution |
影响机动车污染物排放的参数还包括油品质量、I/M制度状况、环境温度及海拔高度等.参照成都市区的燃油品质,车用汽油含硫量取216 mg · L-1,并且均为无铅汽油(含铅量低于0.013 g · L-1);根据四川省气候公报,2012年8月平均气温24.2 ℃,1月平均气温为4.3 ℃;成都地区平均海拔高度为500 m.
4 结果与讨论(Results and discussion) 4.1 轻型汽油车的排放因子将上述参数输入IVE模型进行本地化,得到了成都市轻型汽油客车的排放因子,结果如表 9所示.
4.2 轻型汽油客车排放清单建立机动车尾气污染物排放清单的计算如下式所示:

式中,Qj为污染物j的排放总量(t),EFji为第i类型机动车的污染物j的排放因子(g · km-1 · 辆-1),Ci为第i类型机动车的数量(辆),Si为第i类型机动车的年行驶里程(km).
根据车辆活动水平、保有量及IVE模型本地化 后得到的排放因子,分别计算了4种轻型汽油客车从国1前到国4时期VOCs、PM、NOx和CO的排放量,结果如表 10~13所示.
| 表 9 轻型汽油客车排放因子 Table 9 Emission factors of light-duty gasoline cars |
| 表 10 成都市轻型汽油客车VOCs排放清单 Table 10 VOCs emission inventory of light-duty gasoline cars of Chengdu |
| 表 11 成都市轻型汽油客车PM排放清单 Table 11 PM emission inventory of light-duty gasoline cars of Chengdu |
| 表 12 成都市轻型汽油客车NOx排放清单 Table 12 NOx emission inventory of light-duty gasoline cars of Chengdu |
| 表 13 成都市轻型汽油客车CO排放清单 Table 13 CO emission inventory of light-duty gasoline vehicles of Chengdu |
从上述排放清单可以看出,轻型汽油客车产生的主要污染物为VOCs、NOx和CO,其排放总量分别为2.00×104、1.09×104、16.68×104 t,而PM排放总量较小,为0.015×104 t.从轻型汽油客车车型可以看出,由于第一类汽油客车的保有量占据绝对优势,导致其排污量最大,是轻型汽油客车排污的主要车型.将本研究建立的清单与其他学者开发的清单进行比较,结果如表 14所示.
| 表 14 芦苇生态特征及水盐因子的统计学参数 Table 14 Descriptive statistical parameters of the ecological characteristics of Phragmites australis and water-salt indicators |
从表 14中可以看出,本研究中VOCs、PM及CO的排放量比李从庆等(2010)的研究结果偏高,而NOx的排放量偏低.主要原因可能是李从庆的研究结果中包括轻型汽油客车和轻型柴油客车,而本研究中只含有轻型汽油客车.据研究表明(周磊等,2011),柴油车燃烧产生的NOx要远高于汽油车,而且成都市2012年轻型汽油客车保有量较2008年有大幅增长,因此,才会导致本研究较李从庆等研究结果中VOCs、PM和CO排放量有所上升,而NOx排放量有所下降.
从表 14中还可以看出,本研究结果的VOCs、PM、NOx与王孝文等(2012)对杭州市的研究成果具有一定可比性,与其他学者(余慧,2007;王海鲲等,2006)的清单结果有一定差异;而CO在整体上都较其他学者的研究成果偏低.由于成都地处平原,机动车的行驶工况与其他城市差异较大,导致排放因子差别较大,加之车辆保有量及活动水平的不同,所以在排放清单方面不可避免的会存在一定差异.
4.3 轻型汽油客车排污分担率综合表 10~13的研究结果可计算出成都市轻型汽油客车不同时期的排污分担率,结果如图 2所示.从图 2中可以看出,各时期的排污量差异较大:国1时期最大,国1前、国2、国3时期相对较小,到国4时期达到最小.VOCs、PM、NOx和CO在国1前的排放占比分别为21.8%、14.1%、30.5%和32.9%;在国1时期的排放占比分别为38.9%、38.4%、39.6%和43.0%.4种污染物在这两个时期的排放占比均超过了50%.出现这种结果不仅与各时期汽车的保有量、活动水平有关,最重要的是与各时期的排放因子有关.如国1时期油品质量低、尾气处理装置落后等因素导致其排放因子较大,加之国1时期汽油客车保有量较大,因此其尾气排放量较高.随着油品的不断升级,尾气净化效率相应提高,机动车排放因子逐渐减小,国2、国3时期机动车排污量明显减小,到国4时期其排污量最小.
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| 图 2 轻型汽油车不同时期污染物分担率 Figure.2 Pollutants share rate of light-study gasoline vehicles in different periods |
根据环保部的相关规定,尾气排放未达到国1标准的汽油车为黄标车,排放达到了国1及以上标准的汽油车为绿标车.从表 3可知,轻型汽油客车中黄标车的保有量约为15.75万辆,占轻型汽油车保有总量的6.8%.其中,第一类车中黄标车保有量最大,占黄标车总量的73.3%;出租车中黄标车占比最少,仅为0.45%.从图 2中可以看出,黄标车排放的VOCs、PM、NOx和CO分别为0.44×104 、0.002×104 、0.33×104和5.49×104 t,各占轻型汽油客车总排污量的21.8%、14.1%、30.3%和32.9%.黄标车排污量(国1前)比国1时期排污总量略小,而基本都大于国2、国3和国4时期的排污量.这充分说明加快淘汰黄标车的必要性和紧迫性.另一方面,黄标车排污量占总排放量的比例越高,说明车辆总体排污控制水平较高,否则则说明车辆控制水平较一致或较低(郝吉明等,2001).成都市轻型汽油客车中黄标车的排污贡献率约为14%~33%,与发达国家相比(同等条件下贡献率约为50%~60%)明显较低(郝吉明等,2001),说明成都市轻型汽油客车排污控制水平较低,与发达国家有较大差距.
4.4 轻型汽油客车清单不确定性分析清单不确定性分析是指通过对排放清单建立过程中各种不确定性来源的定性或定量分析,确定排放源清单的不确定性大小或可能范围,并识别导致清单不确定的关键不确定性来源,从而指导排放源清单改进与提高的手段和过程(郑君瑜等,2013).在成都市轻型汽油客车排放清单的编制过程中,由于源测试的随机误差、活动水平调查的人为误差等原因,不可避免地带来了不确定性.
对排放清单的不确定性定量分析,通常包括排放因子、活动水平等输入参数的不确定性分析和不确定性在排放源清单估算模型中的定量传递.本研究中的不确定性主要来自于排放因子部分,针对排放因子的不确定性采用经典的“中心极限定理”和基于“自展模拟”(Bootstrap Simulation)的统计方法进行了定量分析;针对在排放清单源模型中的传递或输出的不确定性用基于统计分析的蒙特卡罗模拟方法(Monte Carlo Simulation)进行传递,从而量化模型输出即排放源清单的不确定性范围.本研究采用的定量不确定性分析工具是由华南理工大学郑君瑜教授提供的AuvToolPro,该软件工具已获得国家计算机软件著作版权登记.
本研究中轻型汽油客车保有量来自四川省公安厅,活动水平来自现场调查,这两项都定义为常数项.而排放因子除了来自IVE模型模拟,还参考了国家公和其他研究机构公布的数据,因此定义为变量.在建立不确定性分析模型的基础上,输入不同途径来源的排放因子,通过10000次蒙特卡罗模拟实现,分析得到成都市轻型汽油客车VOCs、PM、NOx和CO清单的不确定性,结果见表 15.
从表 15中可以看出,成都市轻型汽油客车排放清单中,PM不确定性最大,其排放总量的相对误差高达-54.75%~55.09%,且在不同车型中呈现出明显差异.例如,第一类车,PM排放不确定性高达-75.70%~74.54%,其他车型的不确定性处于-28%~43%之间,这可能是由于国家和其他的排放因子与成都地区的实际情况存在一定差异,在采用自展模拟时增大了排放因子的不确定性,从而增大了清单的不确定性范围.
相对PM而言,VOCs和CO的不确定性有所降低,总体控制在-31.67%~ 32.35%和-12.22%~12.51%之间,NOx的不确定性最小,控制在-6.56%~6.76%左右.造成VOCs、CO和NOx清单不确定性较小的原因可能是由于通过不同途径获得的排放因子相对比较接近,导致在定量化分析中低估了它的不确定性,从而减小了清单的不确定性范围.
| 表 15 成都市轻型汽油客车排放清单不确定性分析 Table 15 Uncertainty analysis of the emission inventory of light-duty gasoline cars |
1)2012年成都市轻型汽油客车保有总量约为233万辆,其中,第一类车是轻型汽油客车的主要车型,其保有量约212万辆,占比为91.0%.
2)成都市轻型汽油客车的排污控制水平相对较高,其中,约77%的轻型第一类车、84%的轻型第二类车及90%以上的出租车装有三元催化装置;而微型车控制水平相对较低,超过50%的微型车没有安装三元催化装置.
3)成都市轻型汽油车的VSP主要集中分布在-2.9~-1.2 kW · t-1之间.
4)采用本地化的IVE模型计算得到成都市轻型汽油客车VOCs、PM、NOx和CO的排放清单分别为2.23×104、0.017×104、1.26×104和20.3×104 t,其中,轻型第一类汽油客车4种污染物排放占比分别为84.3%、86.9%、86.3%和86.2%.
5)成都市轻型汽油车中黄标车保有量约为19.4万辆,其排放的VOCs、PM、NOx和CO分别为0.61×104、0.003×104、0.47×104和8.6×104 t,分别占轻型汽油车排放总量的27.5%、18.1%、37.2%和42.5%.
6)采用AuvToolPro计算得到轻型汽油客车VOCs、PM、NOx和CO排放清单的不确定性分别为-31.67%~ 32.35%、-54.75% ~55.09%、-6.56%~6.76%和-12.22%~ 12.51%.另外,由于缺乏车流量的时间分布参数,本研究还不能给出排放清单的时间分布,有关这方面的研究还有待进一步深入.
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