上海是世界上人口最密集、车辆数增长最快的超大型城市之一，随着经济的不断发展上海地区灰霾天气频发，年发生率超过150 d(徐昶，2010)，严重危害人体健康和生态环境(Tie et al., 2009).国内外对灰霾的成因(吴兑，2011; Huang et al., 2012)、天气气候特征(吴兑，2008; 吴兑等，2009)、气溶胶光学和微物理特性(Huang et al., 2008; 2010; 潘鹄等，2010)、边界层高度(张婉春等，2013)、包括PM_2.5的大气气溶胶理化组分进行了不少研究(王红磊等，2014; 魏欣等，2012; 吴兑等，2007; 李红旭等，2013; 杨新兴等，2013).如，吴兑(2011)和Huang等(2012)对雾霾形成机理进行了研究；吴兑(2008);吴兑等(2009)对霾与雾天气预警信号发布和雾霾地理分布气候特征进行了分析；Huang等(2008，2010)、潘鹄等(2010)对气溶胶的消光特性、光学厚度和微物理特征进行了研究；张婉春等(2013)对灰霾天气大气边界层高度进行了研究；王红磊等(2014)、魏欣等(2012)、吴兑等(2007)、李红旭等(2013)、杨新兴等(2013)主要对灰霾天气颗粒物，主要是PM_2.5的来源及时空分布特征进行了研究.但对于霾期间气溶胶垂直分布特征的研究尚少见.

霾期间气溶胶垂直分布特征是评估霾的辐射与气候环境效应的关键因素之一(徐昶，2010; Tie et al., 2009; Chen et al., 2012)，近年来这方面的研究正在开展起来，齐冰等(2014)、刘芮伶等(2014)主要对霾期间气溶胶的光学厚度的季节性变化和垂直高度上消光特性进行了研究；张婉春等(2013)、邓涛等(2013)利用激光雷达资料分析了边界层结构演变对气溶胶消光系数廓线的影响；对于上海地区，陈勇航等(2012)、王苑等(2013)、刘琼等(2012)、徐婷婷等(2012)利用CALIPSO 星载激光雷达和地面微脉冲激光雷达对霾期间气溶胶垂直分布特征和季节变化进行了研究.

但是，由于缺乏高空观测手段，以往的研究都是根据地面观测的气象数据来判断霾的强度，目前还没有判断高空霾及其强度方法的报道.而灰霾是一种大范围立体空间里的大气污染现象，往往从地面到高空几千米都是其影响范围.因此，本研究在以往成果基础上，采用能见度与消光系数的定量关系和冬季波长系数对上海市城市环境气象中心微脉冲激光雷达(Micro-pulse Lidar，简称MPL)修正反演资料，研究高空霾的强度及其所处高度的判断方法，为霾的相关研究、预警预报和污染控制决策提供科学参考.

本研究采用微脉冲激光雷达(Micro-pulse Lidar，简称MPL)的Fernald反演方法得到6 km以下近地面消光系数.Fernald的反演方法，把大气看作是气溶胶和空气分子的总和，修正后的雷达方程为：

式中，P(r)为激光雷达接收到高度r(km)处的大气后向散射回波功率(W)，E为激光雷达的发射能量(μJ)，C为激光雷达系统常数(W · km³ · sr)，β(r)和σ(r)(当高度z取值为r时)分别为高度r处大气的总后向散射系数(km^-1 · sr^-1)和消光系数(km^-1)，S_a是气溶胶消光后向散射比，其值在20~70之间(Sasano et al., 1996)，S_m是空气分子的消光后向散射比，其值为8π/3，可以根据Rayleigh散射理论由美国标准大气模式提供的空气分子密度的垂直廓线计算得到，r_m是边界层高度(km).下标a、m分别代表气溶胶和空气分子，该方法引入了β((r)与σ(r)之间的关系，即气溶胶消光后向散射比为:S_a(r)=σ_a(r)/β_a(r)，空气分子消光后向散射比为S_m(r)=σ_m(r)/β_m(r).

微脉冲激光雷达(Micro-pulse Lidar，简称MPL)由激光发射系统、光学收发系统、探测器和数据采集系统4部分组成，安装在毗邻上海世纪公园的上海市城市环境气象中心(31°13′16.6″N，121°32′54.8″E)的三楼观测平台上的恒温室内(23.3 ℃)，于2008年5月投入使用.每30 s观测1次，垂直分辨率为30 m，并提供24 h实时的信号采集和数据显示.其波长为527 nm、激光器类型为ND:YLF、单次脉冲能量为6~8 μJ、脉冲宽度为24 ns，脉冲重复频率为2.5 kHz、激光发散度为0.00286°、接收视场为0.00573°、距离分辨率为30 m、积分时间是30 s、探测盲区为200 m.颗粒物质量浓度数据由颗粒物监测仪测得，能见度、相对湿度等相关气象要素则由芬兰Vaisala公司的Milos500七要素自动气象站测得，两台仪器都位于上海市城市环境气象中心(31°13′N，121°32′E).

本研究依据2010年6月1日实施的国家气象行业标准《霾的观测和预报等级》(QX/T113—2010)，①当小时平均能见度小于10 km，平均相对湿度小于95%，且排除该时段内出现降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等天气，则认为出现霾天气，该时段定义为霾时；②平均相对湿度小于80%的霾定义为干霾，平均相对湿度在80%(大于等于)~ 95%(小于)之间的霾则定义为湿霾.③当小时平均能见度大于10 km，相对湿度小于80%，且该小时没有降水则定义该小时为非霾.本文利用气象数据筛选出霾时，再根据能见度(V)又将霾划分为不同强度的霾，分别为轻微霾(5 km≤V＜10 km)、轻度霾(3 km≤V＜5 km)、中度霾(2 km≤V＜3 km)和重度霾(V＜2 km).

由于冬季灰霾发生频率最高(侯美伶和王杨君，2012; 庄智一，2012)，因而本文采用上海市城市环境气象中心2009、2010、2011、2013年冬季北京时间8:00-18:00的地面观测数据.本文定义1、2月和上一年的12月份作为一个冬季.能见度与消光系数定量关系：

式中，V是875 nm波长能见度，E是875 nm波长能见度仪消光系数.首先根据地面气象资料筛选出不同强度霾的时次，通过根据式(2)把875 nm波长能见度仪测得的能见度转化为消光系数，再乘以冬季波长修正系数1.3(He et al., 2012)后得到550 nm消光系数，以此作为真值对最近地面微脉冲激光雷达反演消光系数进行了修正，并应用于各高度的修正，根据修正后消光系数随高度的垂直廓线图，分析了不同强度霾的分布特点.在此基础上分析了判别高空霾时应注意的问题及霾的垂直分布特征.同时对不同强度霾与降水及颗粒物浓度的关系进行了探讨.

微脉冲激光雷达能见度仪采用的波长是550 nm，而能见度测量仪的中心波长是875 nm的红外光.因此在探究能见度仪消光系数和脉冲激光雷达的消光系数相关性时，需要先根据式(2)把875 nm波长能见度仪测得的能见度转化为消光系数.再乘以冬季波长修正系数1.3(He et al., 2012)后就把875 nm能见度仪的消光系数转化成为550 nm消光系数，以此作为真值对最近地面微脉冲激光雷达反演消光系数进行对比修正，并应用于微脉冲激光雷达测得的各高度消光系数的修正.

一般中午时空气流动较好，无云天气下近地面200 m以下中午空气可以认为是均匀混合，因此根据总云量资料选取无云的中午12:00—14:00能见度仪消光系数和微脉冲激光雷达消光系数样本，研究其相关性(图 1)，其相关系数r=0.72.

图 1(Fig. 1)

图 1 脉冲激光雷达与能见度仪消光系数相关性 Fig. 1 Correlation between the laser radar and visibility meter of the extinction coefficient

结果表明，反演的微脉冲激光雷达消光系数是可信的，但是，能见度仪消光系数总体大于激光雷达反演消光系数.原因是：在反演微脉冲激光雷达消光系数时，后向散射比是不停变化的值，它与气溶胶粒子的尺度谱分布、折射系数、形态及组分有关，其值在20~70之间(Takamura and Sasnao， 1990; Chen et al., 2001; 周军等，1998)，而本文反演微脉冲激光雷达消光系数时后向散射比取固定值30，由此造成误差；在研究能见度仪消光系数和微脉冲激光雷达消光系数相关性选取样本时，可能有部分样本在近地面200 m以下，由于空气混合不是很均匀而造成误差.

根据国家气象行业标准结合相关气象数据筛选出2009—2013年冬季8:00—18:00无云和天气晴朗条件下的不同强度霾时，对应的样本数如表 1所示.

表1(Table 1)

表1 非霾与不同强度的霾的样本数 Table 1 Sample sizes of non-haze and hazes in different intensities

表1 非霾与不同强度的霾的样本数 Table 1 Sample sizes of non-haze and hazes in different intensities 年份 样本数 非霾 轻微霾 轻度霾 中度霾 重度霾 2009 111 153 69 17 14 2010 67 129 119 49 15 2011 111 190 86 32 33 2013 74 129 61 25 9 总共 363 601 335 123 71

本文根据能见度(V)将霾划分为不同强度的霾，分别为轻微霾(5 km≤V＜10 km)、轻度霾(3 km≤V＜5 km)、中度霾(2 km≤V＜3 km)和重度霾(V＜2 km).

根据能见度与消光系数的定量关系式(2)，将能见度换算成能见度仪消光系数(E)(Elterman，1970)，得到轻微霾(0.51 km^-1＜E≤1.02 km^-1)、轻度霾(1.02 km^-1＜E≤1.69 km^-1)、中度霾(1.69 km^-1＜E≤2.54 km^-1)和重度霾(E>2.54 km^-1).

对表 1中的不同类型的样本反演的微脉冲激光雷达消光系数进行修正，再进行年平均，做2009、2010、2011、2013年冬季近地面6 km以下的非霾、轻微霾、轻度霾、中度霾、重度霾消光系数年平均垂直廓线(图 2).非霾气溶胶消光系数(图 2a)在近地面1.35 km以下波动，其中最大值为0.53 km^-1，最小值为0.05 km^-1；2013年在0.96～1.05 km范围消光系数为0.52～0.53 km^-1，属于轻微霾；在1.36～5.40 km范围消光系数值接近0，5.4～6 km消光系数不同程度的增大，但是幅度很小，原因可能是上海周边城市污染物输送与扩散到上海地区造成的.

图 2(Fig. 2)

图 2 2009—2013年非霾(a)、轻微霾(b)、轻度霾(c)、中度霾(d)、重度霾(e)消光系数垂直廓线 Fig. 2 Vertical profile of extinction coefficient during non-haze(a)，slight haze(b)，mild haze(c)，moderate haze(d)， and heavy haze(e)from 2009 to 2013

2009至2013年轻微霾层气溶胶分别集中在近地面0.75 km、0.69 km、0.90 km、0.90 km以下(图 2b)，消光系数值最大为0.80 km^-1，最小为0.51 km^-1.轻微霾层平均集中在近地面0.81 km以下.在0.9～2.3 km范围消光系数波动较大，原因可能是上海周边城市污染物输送与扩散到上海地区，也可能是受云的影响.在2.3～6 km范围消光系几乎没有波动，数接近于0.

2009至2013年轻度霾层气溶胶分别集中在近地面0.57、0.39、0.45、0.54 km以下(图 2c)，消光系数值最大为1.31 km^-1，最小为1.02 km^-1，轻度霾层平均集中在近地面0.49 km以下；轻微霾层气溶胶分别集中在0.57～0.84、0.39～0.78、0.45～0.84、0.54～0.96 km，平均扩展高度为0.37 km.在0.96～1.02 km消光系数值较大，1.02～6 km范围消光系数几乎没有波动，接近于0.

2 009至2013年中度霾层气溶胶分别集中在近地面0.51、0.39、0.39、0.36 km以下(图 2d)，消光系数值最大为2.16 km^-1，最小为1.70 km^-1，中度霾层平均集中在近地面0.41 km以下；轻度霾层气溶胶分别集中在0.51～0.78、0.39～0.48、0.39～0.54、0.36～0.51 km，平均扩展高度为0.17 km；轻微霾层气溶胶分别集中在0.78～0.96、0.48～0.63、0.54～0.84、0.51～0.75 km，平均扩展高度为0.22 km.2009年3.54～3.57 km，消光系数值达到0.52 km^-1，属于轻微霾，且3.48～3.69 km消光系数值均加大，原因可能是上海周边城市污染物输送与扩散到上海地区，也可能是受云的影响.

2009至2013年重度霾层气溶胶分别集中在近地面0.63、0.27、0.36、0.33 km以下(图 2e)，消光系数值最大为7.36 km^-1，最小为2.65 km^-1，重度霾层平均集中在近地面0.40 km以下；中度霾层气溶胶分别集中在0.63～0.66、0.27～0.33、0.36～0.48、0.33～0.60 km，平均扩展高度为0.12 km；轻度霾层气溶胶分别集中在0.66～0.72、0.33～0.42、0.48～0.57、0.60～0.72 km，平均扩展高度为0.09 km；轻微霾层气溶胶分别集中在0.72～0.87、0.42～0.57、0.57～0.66、0.72～0.75 km，平均扩展高度为0.11 km.2009年3.57～3.69 km，消光系数值达到2.82 km^-1，属于重度霾，原因可能是上海周边城市污染物输送与扩散到上海地区，也可能是受云的影响.

综上所述，根据修正后的地面激光雷达反演消光系数，可以认为霾污染越严重，气溶胶就越往近地面集中，轻微霾、轻度霾、中度霾、重度霾的霾层分别主要集中在近地面0.81、0.49、0.41、0.40 km以下.消光系数值主要在气溶胶较集中的高度范围内波动，其余高度范围消光系数波动较少，接近于0.

根据2009—2013年的总云量资料，统计了因受云影响而发生重度霾的个例，并与所有个例做了百分比.结果表明，平均每年有48.43%的重度霾的产生是受云的影响(表 2).

表2(Table 2)

表2 云对重度霾的形成影响 Table 2 Influence of clouds on the formation of heavy haze

表2 云对重度霾的形成影响 Table 2 Influence of clouds on the formation of heavy haze 类型 2009年 2010年 2011年 2013年 所有个例数 27 28 35 30 受云影响个例数 13 13 15 17 所占比例 48.15% 46.43% 42.86% 56.67% 平均 48.53%

空气中出现云时，空气湿度较大，气溶胶粒子吸湿增长，降低空气的能见度，易生成重度霾天气；云量较多时会阻碍空气流动，空气中的气溶胶粒子扩散不出去，反而聚积，从而造成重度霾天气的产生.

目前霾的强度是根据地面能见度仪或人眼观测的能见度来划分的，因此高空霾及其强度就无法判断.本文根据修正后的微脉冲激光雷达消光系数值E得到不同强度霾的阈值，即轻微霾为0.51 km^-1＜E≤1.02 km^-1、轻度霾为1.02 km^-1＜E≤1.69 km^-1、中度霾为1.69 km^-1＜E≤2.54 km^-1和重度霾为E>2.54 km^-1，应用于判定任意时刻和高度霾的强度及所在具体高度范围.

本研究尚存在局限性，在实际应用该方法时，不但要排除该时段内出现降水、烟幕、吹雪、雪暴等天气，还要排除有云的情况.但是在出现霾的同时有云的条件下，该方法不适用；另外，在微脉冲激光雷达反演消光系数时，后向散射比取的定值30，因此在后向散射比取其它值时，该方法不适用.在上述情况下如何判别高空霾强度还有待于探讨.

根据2009—2013年的气象数据，统计了发生中度霾、重度霾前后一天和当天8:00—18:00内有降水情况的个例，并与所有个例做了百分比.结果表明，中度霾有37.11%发生前后伴有降水现象，51.14%的重度霾发生前后伴有降水现象发生(表 3).

由表 3可以看出中度霾与重度霾的发生与降水情况有一定的联系，一方面是降水前后空气湿度较大，而部分气溶胶粒子具有吸湿特性(顾雪松，2013)，颗粒污染物吸附空气中的水分后使能见度减小.另一方面可能是因为气溶胶提供了凝结核，使降水更容易发生.此外，部分非霾、轻微霾、轻度霾前后或当天也有降水情况发生，但是情况较少，因此不做统计.

表3(Table 3)

表3 中度霾、重度霾与降水的关系 Table 3 Relationship between moderate and heavy hazes and precipitation

表3 中度霾、重度霾与降水的关系 Table 3 Relationship between moderate and heavy hazes and precipitation 类型 有降水的霾日/总霾日 2009年 2010年 2011年 2013年 平均值 中度霾 36.92% 50.57% 11.76% 49.18% 37.11% 重度霾 40.63% 60.61% 30.77% 72.55% 51.14%

霾时大气颗粒物质量浓度远高于非霾时，但霾时更易富集细粒子(洪也等，2011).大气颗粒物中的有毒有害元素对人体健康带来了危害(Dockery and Pope， 1994; Manoli et al., 2002). 颗粒物中的有毒有害元素具有粒径分布特征(Allen et al., 2001).本文利用上海市城市环境气象中心2009—2013年冬季8:00—18:00的能见度、相对湿度和天气现象等资料，依据霾的判别条件(详见本文第2节)，筛选出非霾、轻微霾、轻度霾、中度霾、重度霾对应的PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0数据，计算出非霾和不同强度霾期间PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0的月平均浓度分布(图 3～图 5).

图 3(Fig. 3)

图 3 2009—2013年冬季非霾、轻微霾期间PM10、PM2.5、PM1.0的浓度分布 Fig. 3 Concentration distribution of PM10，PM2.5 and PM1.0 during non-haze and slight haze periods in winter from 2009 to 2013

图 4(Fig. 4)

图 4 2009—2013年冬季轻度霾、中度霾期间PM10、PM2.5、PM1.0的浓度分布 Fig. 4 Concentration distribution of PM10，PM2.5 and PM1.0 during mild haze and moderate haze periods in winter from 2009 to 2013

图 5(Fig. 5)

图 5 2009—2013年冬季重度霾期间PM10、PM2.5、PM1.0的浓度分布 Fig. 5 Concentration distribution of PM10，PM2.5 and PM1.0 during heavy haze periods in winter from 2009 to 2013

从图 3~图 5可以看出冬季非霾和不同强度霾期间细小颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0的浓度分布 较为均匀，分别主要集中在40~100、20~55、15~50 μg · m^-3范围内；PM₁₀的浓度变化波动较大，其中2010年波动最大；2009—2013年期间PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0的浓度变化趋势基本相同；中度霾、重度霾期间PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0的浓度分布较不规律.

灰霾天气是大气污染加重的直观反映，空气中颗粒物质量浓度水平与灰霾的形成有着密切的关系，颗粒物质量浓度上升时，大气能见度下降(薛光璞和许建华，2012).非霾时PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0的平均值分别是41.50、26.03、21.36 μg · m^-3，随着空气中颗粒物浓度不断增大，能见度的降低，重度霾时PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0的浓度平均值分别增大到124.92、108.58、98.52 μg · m^-3.可见，随着空气中PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0的浓度不同程度地增加，霾污染加重(表 4).

表4(Table 4)

表4 不同强度霾期间颗粒物质量浓度和比值 Table 4 Mass concentration and ratio of particles during hazes in different intensities

表4 不同强度霾期间颗粒物质量浓度和比值 Table 4 Mass concentration and ratio of particles during hazes in different intensities 类型 PM10/(μg·m-3) PM2.5/(μg·m-3) PM1.0/(μg·m-3) PM1.0/PM10 PM2.5/PM10 PM1.0/PM2.5 非霾 41.50 26.03 21.36 0.51 0.63 0.82 轻微霾 76.62 52.48 44.17 0.58 0.68 0.84 轻度霾 104.51 80.74 70.78 0.68 0.77 0.88 中度霾 116.65 94.81 84.95 0.73 0.81 0.90 重度霾 124.92 108.58 98.52 0.79 0.87 0.91

由表5可以看出，非霾和不同强度霾期间PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0的浓度随着霾强度的增强逐渐增大，PM_1.0/PM₁₀、PM_2.5/PM₁₀、PM_1.0/PM_2.5比值分别从非霾时的0.51、0.63、0.82增大到重度霾时的0.79、0.87、0.91.可见，轻微霾、轻度霾、中度霾和重度霾的颗粒物污染程度依次增大，并且细粒子颗粒物所占比例也随着增加，其中重度霾的颗粒物污染浓度最大，细粒子颗粒物所占比例也最大.

1)当地面出现轻微霾、轻度霾、中度霾、重度霾时气溶胶分别主要集中于近地面0.81、0.49、0.41、0.40 km以下，非霾时气溶胶主要集中在近地面1.35 km以下.

2)轻度霾、中度霾、重度霾层垂直高度之上均依次出现相应次强度霾层，高空霾所在高度段上下也伴有相应次强度霾层.

3)平均有48.53%的重度霾受云的影响；中度霾、重度霾的发生与降水情况有一定的关系，37.11%的中度霾和51.14%的重度霾发生前后伴有降水现象，这一方面因为空气中的气溶胶吸湿增长使能见度减小，另一方面可能是因为气溶胶提供了凝结核使降水更容易发生.

4)轻微霾、轻度霾、中度霾和重度霾的颗粒物污染程度依次增大，并且细粒子颗粒物所占比例也随着增加，其中重度霾的颗粒物污染浓度最大.