2. 浙江省环境监测中心, 杭州 310015;
3. 浙江大学农业遥感信息技术应用研究所, 杭州 310058
2. Zhejiang Province Environmental Monitoring Center, Hangzhou 310015;
3. Institution of Remote Sensing and Information System Application, Zhejiang University, Hangzhou 310058
气溶胶是悬浮在气体中的固体或液体颗粒,它们与气体载体共同组成多相体系(Hinds,2012).气溶胶既是损害人体健康、影响大气能见度和地球辐射平衡的重要污染物,又是大气化学反应的载体,会诱发酸沉降、灰霾、光化学烟雾等重大环境问题(杨春雪等,2011).气溶胶特性及其变化趋势研究成为近年来环境领域的热点.目前,应用于气溶胶特性的研究方法主要有直接采样分析和遥感,遥感方法又可分为地基遥感和卫星遥感.直接采样和地基遥感等点状观测精度高,但无法反映区域污染状况,且其布点和采样受到地面条件的限制(毛节泰等,2002).卫星遥感具有面状观测、准实时获取、更新周期短等特点(王中挺等,2011),能够反映污染物空间分布,可提供区域污染事件的污染物分布、输送和变化趋势等信息.目前以MODIS(MODerate-resolution Imaging Spectroradiometer,中分辨率成像光谱仪)为代表的全球卫星气溶胶产品已累积有超过10年序列的观测数据,为卫星遥感气溶胶光学特性的长期变化趋势研究提供了良好的数据基础(蔡惠文等,2012).
国际上开展了一些气溶胶光学特性长期变化趋势的研究工作.de Meij等(2012)利用MODIS、MISR(Multi-angle Imaging Spectro Radiometer,多角度成像光谱仪)和AERONET(AErosol RObotic NETwork,气溶胶自动观测网络)的数据,分析了2000—2009年全球气溶胶光学厚度(AOD)变化情况,研究表明,欧洲和北美的AOD因SO2、NOx等污染物排放量减少而呈下降趋势,而南亚和东亚的AOD因化石燃料燃烧和工业生产、城市活动产生的污染物排放量增加而呈现上升趋势.Hsu等(2012)利用SeaWiFS(Sea-Viewing Wide Field-of-View Sensor,宽视场海洋观测探测仪)观测数据分析了全球尺度和区域尺度的陆上和海洋AOD变化趋势,结果表明,在全球尺度上海洋AOD表现出微弱增长趋势,在区域尺度上中国和印度等快速发展中国家陆上AOD 表现出增加趋势.Ramachandran等(2012)利用MODIS Level2产品研究了印度35个城市的AOD在2000—2009年的变化情况,发现大多数城市AOD年平均值呈上升趋势,一些城市的AOD增长率超过40%,这与Suresh Babu等(2013)利用印度气溶胶观测网络(ARFINET)长期观测数据的分析结果一致.
我国学者进行了类似的研究,蔡惠文等(2012)利用MODIS Level3气溶胶光学厚度数据分析了2000年3月—2011年2月全球AOD变化趋势,发现近10年来AOD减小的区域主要在欧洲和北美地区,AOD增大的区域集中在东南亚、南美南部阿根廷和智利及非洲东侧塞舌尔群岛附近,与上述de Meij等(2012)的研究结果一致.郑小波等(2011)研究发现,2000—2009年中国AOD高值区主要集中在华北、华中、华南和新疆,低值区主要在青藏高原、西北(除新疆外)、东北和西南地区;中国区域AOD年均值在2000—2007年间明显上升,2008年以后AOD开始下降.贺千山等(2008)在对2000—2007年中国东部陆地上空气溶胶分布特征的研究中发现,长三角地区AOD增长速度最快.
影响气溶胶光学特性变化的因素可分为自然因素和人为因素,其中,自然因素包括植被覆盖、沙尘(贺千山等,2008)、降雨、温度、风速等气象条件(Ramachandran et al., 2012),人为因素是人为污染源排放(郑小波等,2011),主要包括工业、生活和交通污染源.董自鹏等(2014)探讨了2000—2012年陕西省AOD的时空变化趋势及成因,研究发现,沙尘天气的减少和NDVI的上升使秦岭以北地区粗模态AOD逐年递减;人类活动造成细模态AOD和α指数普遍上升.Papadimas等(2008)研究发现,降水和污染物排放是影响大气气溶胶载荷的两大因素.
近年来,气溶胶引发的气候影响和环境问题在我国东部地区日益凸显.浙北平原是东部地区经济较发达、人口较密集的区域,也是近年来浙江省内霾多发区(浙江省气象局,2012).目前,气溶胶光学特性长时间序列分析主要集中于全球尺度及中尺度区域,针对小尺度区域的研究较少.本文以浙北平原为研究区,利用Terra MODIS的MOD04 C051气溶胶产品,以反映气溶胶污染程度的气溶胶光学厚度(AOD)及反映气溶胶粒度分布的Angstrom Exponent(α指数)为主要指标,研究2000年3月—2013年12月近14年来气溶胶光学特性的长期变化特征,考察遥感气溶胶产品在小区域大气污染评价中的潜在应用价值.考虑到气溶胶与环境作用机制复杂,影响气溶胶光学特性的因素众多,结合地面环境数据资料的可获得性,本文重点分析人为因素(二氧化硫排放量和机动车数量等)对气溶胶光学特性变化的影响,以期为认识气溶胶特性变化趋势提供新的分析方法和视角,并为大气污染防治提供科学依据.
2 数据与方法(Data and methodology) 2.1 研究区概况浙江北部平原位于浙江省的北部、长江三角洲的南部,包括杭嘉湖平原和宁绍平原.其中,杭嘉湖平原包括嘉兴市全部、湖州市全部及杭州市东北部,宁绍平原主要城市包括宁波市、绍兴市及杭州市萧山区等.区内地貌以平原为主,地势低洼,水网密布;属亚热带季风湿润气候区,冬季盛行偏北风,夏季盛行偏南风,春、秋过渡季节则风向较不稳定;洪涝、干旱、台风等气象灾害时有发生(张培坤,1999).
根据浙北平原的地理范围和行政区划,确定了以下研究区范围(119.23°~122.15°E,29.66°~31.18°N),行政区划上涉及杭州、嘉兴、湖州、绍兴、宁波5个地级市,详见图 1和表 1.
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| 图 1 研究区地理位置和行政区划示意图 Fig. 1 Geographical location and administrative division of the research region |
| 表1 研究区行政范围 Table 1 Administrative division of research region |
遥感数据源为Terra/MODIS MOD04 Level2 C051卫星数据业务化气溶胶产品.MODIS是美国地球观测系统(EOS,Earth Observing System)的极地轨道环境遥感卫星Terra和Aqua所携带的“图谱合一”的光学遥感仪器.Terra和Aqua分别从2000年3月和2002年7月起提供业务化气溶胶产品,为了避免不同卫星传感器之间的标定误差并获取时间跨度尽可能长的数据,选择Terra/MODIS的MOD04气溶胶产品.MOD04产品为每日分景数据,空间分辨率为10 km,包含Optical Depth和Angstrom Exponent等气溶胶遥感信息指标.MOD04经历了多次更新,其中,C005版本为提高精度,在地表反射率确定方法、辐射传输方程及气溶胶模式等方面做了重大改进(Levy et al., 2007).本研究所用的C051版本在C005的基础上提高了亮反射表面的准确性(Levy et al., 2009).
在Terra发射之前,Kaufman等(1997)利用灵敏度试验估计了MODIS AOD的预期误差(Expected Error,EE),表达式为±(0.05+0.20τ),表示0.05的绝对误差和20%的相对误差.经AERONET验证,Chu等(2002)建议EE可以缩小为±(0.05+0.15τ).Levy等(2010)利用全球300多个AERONET站点,对MOD04 Level2 C005产品(暗像元法)的陆上AOD进行验证,结果显示,全球85463对有效匹配数据中,超过66%的数据满足EE(±(0.05+0.15τ)),相关系数r=0.9.MODIS AOD在全球尺度上的精度得到验证,可用于定量分析.胡蝶(2012)验证发现,暗像元法基本适用于中国东部地区,Terra和Aqua与AERONET各站点的AOD相关系数r值均高于0.8,满足预期误差的数据所占比例为40.0%~82.9%.郑有飞等(2011)研究发现,MODIS AOD精度在长三角地区具有较大的地域差异,浙江林学院站点适用性较好,Aqua和Terra与AERONET的相关系数r分别为0.94和0.97,满足预期误差的数据所占比例分别为81.8%和53.3%;太湖站点显著偏高,满足预期误差的数据所占比例仅为30.0%,不具有显著适用性.根据已有研究(Chu et al., 2002; Remer et al., 2005;Levy et al.,2010),MODIS AOD精度与系统误差(气溶胶模式假设)、地表性质(地表反射率、NDVI)、观测条件(云量、观测几何、传感器卫星平台)等因素有关.气溶胶模式假设和地表反射率估算是最重要的两大因素(He et al., 2010).
2.2.2 AOD气溶胶光学厚度(AOD,Aerosol Optical Depth)的定义为整层气溶胶的消光系数在垂直方向上的积分(王桥,2011),是描述气溶胶对光的衰减作用的物理量(无量纲),其值一般介于0~2左右,越高则表示大气气溶胶对光衰减作用越强烈,指示大气能见度越低、空气质量较差.相关研究结果表明,AOD与地面颗粒物浓度具有较高相关度(Wang et al., 2010),与AQI(Zheng et al., 2014)、SO2(Liu et al., 2009)和能见度(陈静静等,2010)等具有一定相关性.
2.2.3 α指数Angstrom Exponent(α指数,也称波长指数)是描述气溶胶粒子大小的经典物理量,其最基本的用途是描述气溶胶粒子大小(Kaufman et al., 2001;Eck et al., 2001).一般认为,α指数>2,表征细粒子模式,如城市污染物、生物燃烧气溶胶(Eck et al., 1999);α指数<1,表征粗粒子模式,如沙尘气溶胶和海盐气溶胶;1≤α指数≤2,表明细粒子所占比例变化较大或粗细粒子皆存在(杨溯等,2011).
2.3 数据的获取与处理从MODIS官方网站获得2000年3月—2013年12月期间所有覆盖研究区的MOD04 Level2 C051产品,共计11055景.利用IDL语言编写批量处理程序,对所有影像进行重投影、重采样、拼接、波段合成、裁剪、去条带、波段运算等处理,将每日分景影像合成为月度、季度、年度影像.本研究中季节采用气象学的划分方法:春季(3、4、5月)、夏季(6、7、8月)、秋季(9、10、11月)和冬季(1、2、12月).具体的数据处理流程如图 2所示.
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| 图 2 MOD04产品处理流程 Fig. 2 Schematic diagram of MOD04 data processing flow |
图 3为2000—2013年研究区AOD和α指数月平均值的逐月时间序列.描述统计(表 2)显示,AOD月平均值范围为0.30~1.39,平均值和标准差分别为0.66和0.20;α指数月平均值范围为0.59~1.57,平均值和标准差分别为1.06和0.22.AOD和α指数月际波动较大,具有周期性变化规律.
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| 图 3 浙北平原区域AOD和α指数月平均值的逐月时间序列(2000—2013年) Fig. 3 Time series of AOD and α monthly mean over the plain areas of north Zhejiang Province(2000—2013) |
| 表2 长期逐月气溶胶光学特性的描述统计 Table 2 Descriptive statistics of long-term monthly mean aerosol optical properties |
年内逐月变化上,AOD月平均值一般呈现两头低中间高的变化规律,即峰值多出现在5月或6月,此时相对应的α指数较低,气溶胶粒子浓度较高且以粗粒子为主.在2000—2013年长时间序列中,2001年6月、2008年6月和9月及2012年6月的AOD月平均值出现小峰值,分别为1.20、1.36、1.25和1.40,污染状况明显重于前后月份.α指数月平均值的周期性更为显著,一年中最低值多出现在3月或4月,最高值多出现在8月或9月.夏秋季α指数高于冬春季,说明夏秋季气溶胶细粒子成分比重高于冬春季.冬春季节气候干燥本地尘土源较多,并且受北方沙尘远距离输送的影响较大(段婧等,2007);而夏秋季节特别是夏季,偏南风盛行有利于气溶胶粒子稀释扩散,强降水促进粗粒子的湿沉降(肖钟湧等,2011),同时,夏季光照强烈、大气氧化性强,气溶胶粒子易转化为二次细粒子.
在建立气溶胶光学特性的逐月时间序列的基础上,采用一元线性回归分析其变化趋势,分别建立AOD、α指数(Y)与时间(X,月份数)的一元线性回归方程Y=a+bX,方程斜率b即为倾向率,其与月份数的乘积即为2000年3月—2013年12月(共计166个月)的总倾向率.b>0和b<0分别表示随时间增加和减少(郑小波等,2011),结果见表 3.浙北平原区域AOD月平均值呈现下降趋势,总倾向率为-0.0443,但趋势不显著(p>0.05);α指数月平均值的总倾向率为0.1250,增长趋势显著(p<0.05).因此,就月平均变化而言,2000—2013年浙北平原气溶胶污染程度无显著变化趋势,但气溶胶细粒子比例升高的趋势较为显著.
| 表3 气溶胶光学特性长期逐月时间序列的线性回归分析结果 Table 3 Linear regression of monthly time series of aerosol optical properties |
图 4为研究区AOD和α指数季节平均值的历年变化,标准差分别是四季AOD和α指数的标准差,反映季节差异.对于AOD,除2013年之外,春季与夏季接近,秋季与冬季接近,且春夏季高于秋冬季.自2008年起,春、夏、秋三季AOD呈现减小趋势,冬季AOD波动变化,四季AOD标准差呈减小趋势.2013年夏季AOD从2012年的0.77陡然下降为0.41,为2013年四季最低.对于α指数,夏季最高,历年夏季α指数均大于1.20,其次是秋季,春季与冬季接近,夏秋季普遍高于冬春季.2007年,四季α指数陡然升高,之后夏季α指数总体呈下降趋势,冬春两季α指数总体呈上升趋势,四季α指数标准差波动下降.AOD和α指数的季节差异减小,说明数浓度、粒子尺度、谱分布等气溶胶性质的季节差异性趋向减小,季节因素影响减弱,从侧面反映了人为活动的影响加强.
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| 图 4 浙北平原AOD和α指数季节平均值历年变化(2000—2013年) Fig. 4 Seasonal mean of AOD and α over the plain areas of north Zhejiang province(2000—2013) |
相较于2000年,2013年浙北平原气溶胶光学特性的季节变化规律发生了转变.对于四季AOD,2000年的排序依次是:春季(0.75)>夏季(0.63)>冬季(0.48)>秋季(0.40);2013年的排序依次是:春季(0.68)>冬季(0.59)>秋季(0.46)>夏季(0.41).对于四季α指数,2000年的排序依次是:夏季(1.24)>秋季(1.15)>冬季(0.97)>春季(0.70);2013年的排序依次是:夏季(1.23)>秋季(1.22)>春季(0.96)>冬季(0.85).2000年和2013年的AOD、α指数季节平均值空间分布情况如图 5所示,四季均以平原中部AOD较高α指数较低,而周边地区AOD较低α指数较高.与2000年相比,2013年春夏两季特别是夏季,AOD高值区(AOD>0.7)范围明显缩小,秋季平原中部AOD>0.6的样本数有所增加,冬季AOD分布变化不明显;春季α指数有所升高,出现α>1.0和α>1.2的样本,秋季平原中部α指数升高到1.0以上,夏季和冬季α指数分布变化不明显.春季AOD下降而α指数升高,可能与北方沙尘远距离输送频次减少(陈亿,2013)有关.
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| 图 5 2000年和2013年浙北平原AOD和α指数四季分布 Fig. 5 Seasonal distribution of AOD and α over the plain areas of north Zhejiang province during year 2000 and 2013 |
为了解2000—2013年浙北平原区域气溶胶光学特性的年际变化,分析了研究区AOD和α指数历年年平均值的空间分布和数值变化情况(图 6和图 7).研究区AOD、α指数的空间分布(图 6c和图 7c)显示,中部地区AOD历年年均值多大于0.7而α指数小于1.0,周边地区AOD历年年均值多小于0.6而α指数大于1.0.浙北平原中部的杭州市区和嘉兴市等地区AOD较高而α指数较低,说明在气溶胶污染程度较重的同时,这些地区的气溶胶中粗粒子成分比周边地区要高很多,与这些地区经济快速发展,人口高度聚集,开发建设活动强度大,植被覆盖率低,地面扬尘和建筑扬尘多发,以及工业、交通等人为污染源较多等因素有关(李成才等,2003).相对而言,平原西部的湖州市AOD较低而α指数较高,表明污染程度较轻且气溶胶中细粒子成分比较高.与2012年浙北平原的人口密度和GDP密度分布(图 8)对比发现,气溶胶光学特性指标与人口经济指标的空间分布较一致:高AOD低α指数区基本与人口经济密度高值区相对应,而低AOD高α指数区基本与人口经济密度低值区相重合.
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| 图 6 浙北平原AOD年均值的空间分布和数值变化(2000—2013年) Fig. 6 Spatial distribution and valve change of AOD annual mean over the plain areas of north Zhejiang Province(2000—2013) |
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| 图 7 浙北平原α指数年均值的空间分布和数值变化(2000—2013年) Fig. 7 Spatial distribution and valve change of α annual mean over the plain areas of north Zhejiang Province(2000—2013) |
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| 图 8 2012年浙北平原人口与GDP密度分布图(数据来源:《浙江统计年鉴2013》) Fig. 8 Spatial distribution of population and GDP density over the plain areas of north Zhejiang Province during year 2012 |
图 6a为2000—2013年浙北平原区域AOD的年均值和标准差.标准差是指区域每个像元AOD的标准差,反映AOD空间分布的差异.2000—2013年,气溶胶污染程度总体呈先加重后减轻的趋势.2000年AOD年均值较低,仅为0.60±0.15;2001—2005年较为平稳,为0.67±0.19~0.69±0.15;2005—2008年,AOD年均值逐年升高,2008年达到最高(0.81±0.19);除2011和2012年有所升高之外,2008年起AOD年均值总体呈下降趋势,至2013年达到最低(0.53±0.16).结合研究区样本分级统计(图 6b)发现,除2000年外,2000—2006年区域AOD年均值的分级情况相对稳定;2006—2008年,AOD高值样本(AOD>0.8)比例逐年大幅增加,而其他分级范围AOD样本比例逐年减少;2008年以来,AOD高值样本比例波动较大,总体呈下降趋势,而AOD低值样本(AOD<0.4)比例总体呈上升趋势,表明近年来高污染区范围在缩小的同时低污染区在扩大.
α指数年际变化(图 7a)大致可分为2000—2006年及2007—2013年两个阶段.2000—2006年,α指数年均值总体上先增后减,范围为0.94±0.23~1.06±0.23;2007年α指数陡然升高,2007—2013年α指数年均值范围为1.08±0.22~1.15±0.20,显著高于2000—2006年,说明近年来气溶胶粒子成分中细粒子比重上升.α指数年均值的分级统计(图 7b)表明,α指数高值样本(>1.0)比例总体呈上升趋势,2000—2006年高值样本比例为31.84%~43.84%,2007—2013年高值样本比例显著增加,为48.74%~71.14%;而α指数低值样本(<0.8)比例在2000—2006年波动较大,2006年达到最高,为31.84%,2007年及以后接近于0.
总体上,2000—2013年浙北平原气溶胶光学特性在空间分布上历年均以中部地区AOD较高α指数较低,在变化趋势上近年来呈现出总体气溶胶污染程度减轻而细粒子比例升高的趋势,表现为AOD高值区范围缩小低值区范围扩大,α指数则正好相反,区域大气复合型污染态势明显.
de Meij等(2012)研究发现,南亚和东亚AOD 因燃料燃烧和工业、城市活动的污染物排放量增加 而呈上升趋势,推断SO2和NOx排放是AOD的主要影响因素.机动车保有量增长迅猛,机动车尾气NOx排放量逐年增加,已成为仅次于工业污染源的NOx重要来源(王小霞,2012).NOx可诱发光化学反应生成二次细粒子,加重大气复合型污染(刘璐,2011).分别以污染较轻的湖州市和污染较重的嘉兴市为例,分析气溶胶光学特性的年际变化与地面监测指标PM10、工业SO2排放量和民用汽车拥有量的相关性(表 4和图 6).
| 表4 AOD和α指数与PM10、工业SO2排放量和民用汽车拥有量的相关系数 Table 4 Correlation coefficient between aerosol optical properties and PM10,industrial SO2 emissions and household vehicle ownership |
湖州市的AOD年际变化与PM10的年际变化基本一致,相关系数r为0.59;嘉兴市的AOD年际变化与PM10的年际变化不太一致,相关系数r仅为0.29.气象条件(相对湿度、大气边界层高度、温度、风速、风向等)(Papadimas, et al., 2008; Benas et al., 2012),以及遥感数据分辨率(Wong et al.,2011)、云量覆盖度(Gupta et al.,2006)和数据处理方法(Wang et al.,2013)等因素影响AOD与地面颗
粒物浓度PM的相关性.湖州市历年AOD年均值为0.49~0.69;嘉兴市AOD年均值为0.70~0.90,污染程度明显重于湖州市,其与PM10的相关性比湖州市差.这与Zha等(2010)研究结果相同,即空气污染遥感监测的准确性与污染等级呈现负相关:大气污染越重,遥感反演得到的AOD与地面PM10的相关性越差.
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| 图 9 气溶胶光学特性指标与PM10、工业SO2排放量和民用汽车拥有量的年际变化对比(数据来源:PM10计算自AQI指数,AQI指数来自浙江省环境监测中心;民用汽车拥有量来自《浙江统计年鉴》;湖州市和嘉兴市的工业SO2排放量分别来自《湖州统计年鉴》和《嘉兴统计年鉴》) Fig. 9 Comparison between aerosol optical properties and PM10,industrial SO2 emissions and number of household vehicle ownership |
湖州市AOD年均值与工业SO2年排放量均呈现波动变化,由于大气污染物排放对空气质量影响的累积效应和滞后效应,AOD拐点比SO2排放量晚1~3年,AOD年均值(滞后1年)与工业SO2年排放量相关系数为0.45.嘉兴市的AOD拐点与工业SO2排放量的同步或滞后1年,AOD年均值与工业SO2年排放量的相关系数为0.58.湖州市和嘉兴市的α指数和民用汽车拥有量均呈现上升趋势,相关系数分别为0.73和0.53.
4 结论(Conclusions)1)浙北平原气溶胶光学特性空间分布差异显著,平原中部地区污染较重粗粒子成分较高,周边地区污染较轻细粒子成分较高.
2)浙北平原气溶胶光学特性具有明显的周期性变化规律,季节差异显著.在年内逐月变化上,区域AOD、α指数的月平均值皆具有明显的周期性变化规律,AOD峰值多出现在5月或6月,α指数峰值多出现在3月或4月.在季节变化上,2013年浙北平原春季污染最为严重,冬季次之,夏秋季明显轻于冬春季;春冬季以粗粒子为主,而夏秋季细粒子比例明显增加.
3)浙北平原气溶胶污染状况呈现出总体污染程度减轻而细粒子污染加重的趋势.首先,长期逐月时间序列回归分析表明,AOD有所下降但趋势不显著,α指数升高趋势显著,总倾向率为0.125.其次,在年际变化上,2008年以来AOD年均值总体呈现下降趋势;2007—2013年α指数年均值显著高于2000—2006年.以湖州市和嘉兴市为例的原因分析显示,AOD变化与SO2排放量具有一定相关性,α指数变化与民用汽车拥有量趋势一致,相关性高(湖州市和嘉兴市相关系数分别为0.73和0.53),表明人为因素(SO2排放量和机动车数量等)对气溶胶光学特性的直接影响.
4)AOD和α指数的季节差异性呈减小趋势,反映季节因素影响减弱,人为活动影响加强.相较于2000年,2013年浙北平原气溶胶光学特性的季节变化规律明显转变,AOD季节变化规律由2000年的春>夏≈冬>秋转变为2013年的春>冬>秋≥夏;α指数虽仍以夏秋季高于冬春季节,但春秋两季α指数相对增大.
致谢(Acknowledgements): 本研究MODIS数据由美国戈达地球科学数据和信息服务中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center)提供,在此表示衷心感谢.| [1] | BabuS S, Manoj M R, Moorthy K K, et al. 2013. Trends in aerosol optical depth over Indian region: Potential causes and impact indicators[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 118(20): 11794-11806 |
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