2014, Vol. 34
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水库大坝建设在保障电力供应、改善航运条件、增强防洪能力及改善灌溉等方面为人类发展提供了重要条件，但同时也给流域生态系统的健康发展带来一定影响(Wu et al., 2004).水库大坝的建设和运行使天然河流的水文情势受到干扰和改变，主要表现为水体流速减慢和沉积物淤积，水文情势的改变会影响重金属在沉积物中的时空分布情况，形成不同程度的生态风险. 沉积物重金属含量是水体污染的敏感指标，可以反映流域内人类活动对水环境的影响(张晓晶等，2011).沉积物往往是水体污染的源和汇，有机质(OM)、总氮(TN)、总磷(TP)含量是水库营养化过程的标志(王天阳和王国祥，2008)，同时也对重金属的迁移和释放起关键作用(陈同斌和陈志军，2002; Wen et al., 2012).因此，研究沉积物重金属的含量及其与OM、TN、TP等营养元素间的关系，可在一定程度上反映水体重金属污染的内在机理及潜在生态风险(Akcay et al., 2003).目前，国内部分学者针对不同区域、不同水体(湖泊、河口、河流等)的水环境特征，研究了沉积物中重金属元素和营养元素的分布规律(王天阳和王国祥，2008; 冯金顺等，2009; 尹丽等，2009; 李卫平等，2010).但是，鲜有学者对大坝上下游沉积物重金属元素、营养物质的分布特征进行深入研究.
澜沧江流域自20世纪80年代被列为国家重点开发区和水能开发基地，并规划了8个梯级电站(李俊峰，2012)，目前已建成4座电站.澜沧江流域梯级水电大坝建成后的生态环境影响引起了国内外学者的广泛关注(Nilsson et al., 2005)，部分学者开展了流域或区域尺度的生态环境影响评价研究，如魏国良等(2008)对水电开发对河流生态系统服务功能的影响进行分析；王海珍等(2004)研究了漫湾水库甲藻水华现象；傅开道等(2008)评估了漫湾电站的拦沙能力；王聪等对漫湾库区水体中的重金属含量进行了分析(Wang et al., 2012)；苏斌等(2011)对澜沧江-湄公河干流底沙中的重金属含量空间变化进行了研究.但是，这些研究工作尚未涉及沉积物的重金属元素与营养元素含量的空间分布特征及二者间的协同效应.因此，本文以漫湾库区为研究对象，重点分析沉积物中重金属和营养元素在大坝上下游的分布特征，揭示沉积物中重金属含量与营养元素含量的关系，量化沉积物重金属和营养元素的环境风险，从而为库区重金属污染的生态风险防控管理提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况本研究在云南省澜沧江中游漫湾水电站库区(包括漫湾大坝下游)进行，位于云南省云县和景东县交界处的漫湾镇附近(24°25′～24°40′N，100°05′～100°25′E).库区山高谷深，属于典型峡谷河道型水库，水库所在的澜沧江河段两岸分水岭以内的区域.漫湾水库大坝于1986年5月正式开工，1993年6月第一台机组投产发电，1995年6月一期工程全部投产.漫湾水库坝长418 m，高132 m，总库容10.6亿m3，控制流域面积11.45万km2，干流回水约70 km，总装机容量为150万kW.
2.2 样品采集2012年4月在漫湾大坝库区及其下游的沉积物进行了系统采样.根据漫湾库区及其下游河道的长度、形态、水深、水流等特征，用全球定位系统(GPS)布设了11个代表性采样断面(图 1)，每个断面分别使用抓斗式采泥器采集距离两侧岸边3 m和中心处的表层的沉积物样品.采样断面总体按照从上游到下游的分布进行编号，其中M1、M3、M4、M7、M8为位于大坝上游干流，N9~N11位于大坝下游干流，其余断面位于支流与干流的汇合处.
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| 图 1 沉积物采样断面分布图 Fig. 1 Distribution of Sediment Sampling Sites |
各断面不同位置的3个沉积物样品等量混合后，经自然风干、除去明显的石块，混匀后过65目筛.采用ICP-AES(SPECTRO Analytical Instruments GmbH)测定金属元素，分析过程中用程序空白、水系沉积物成分分析标准物质GBW07309来控制实验的准确性和精确性，测得标准物质中各重金属的变异系数均小于15%.采用重铬酸钾氧化法测定有机质(OM)；采用硒粉-硫酸钾-硫酸消解，凯氏滴定法测定总氮(TN)；磷钼蓝分光光度法测定总磷(TP)(李卫平等，2010).
2.4 数据处理与分析本研究采用EXCEL软件对重金属与营养元素的空间分布进行分析，计算各种元素的最大值、最小值，并通过公式进行重金属与营养元素环境质量评价.针对沉积物中组分的空间分布情况，采用SPSM18.0中的系统聚类模块分析沉积物中重金属元素来源的相似性；采用Pearson模块计算重金属元素和营养元素的相关性.用Microtrac Inc S3500型激光粒度分析仪对样品进行测定，并通过计算机的粒度分析软件对测定结果进行整理和计算，得出不同断面的粒度组成和中值粒径.
2.5 环境风险评价方法本文对漫湾大坝上下游的11个采样断面的沉积物的重金属含量进行了地积累指数评价、潜在生态风险评价和人为贡献率分析，对营养元素含量进行了有机污染指数分析.
2.5.1 地积累指数法地积累指数是德国科学家Müller于1979年提出的一种研究水环境沉积物中重金属污染的定量指标(Müller，1969).计算公式为
式中，Cn为样品中所测得的元素n的浓度；Bn为黏质沉积岩中元素n的地球背景浓度.由于目前水库沉积物缺乏相应的背景值参考，因此本文采用云南的土壤背景值作为标准(魏复盛等，1991).Igeo与污染程度分级的关系可见表 1.云南地区的金属元素背景值可见表 2.
| 表 1 地积累指数法Igeo与污染程度分级的关系 Table 1 Relationship between Geo-accumulation Index and pollution degree |
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| 表 2 云南地区的土壤金属元素背景值 Table 2 Background value of heavy metals in soils of Yunnan |
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潜在生态风险指数法是瑞典科学家Hakanson(Hakanson，1980)依据重金属性质及其环境行为特点进行研究后，从沉积学角度提出来的对沉积物中重金属污染进行评价的方法.此方法不仅考虑了重金属的含量，而且与重金属的生态毒理学联系在一起，采用具有可比性的等价属性指数分级法进行评价，最后可得出各断面定量化的潜在生态风险程度.潜在生态风险指数法计算公式如下：
式中，RI为潜在生态风险指数；Eir为第i种元素的潜在生态危害系数；Tir为第i种元素的毒性相应系数；Cif为第i种元素的污染指数；Ci为沉积物中第i种元素的实测值；Cin为第i种元素的背景值.Mn、Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Cd、As 8种重金属相对应的毒性系数Tir分别为1、5、1、5、2、5、30、10.重金属潜在生态风险指数RI与污染程度的分级见表 3.
| 表 3 潜在生态风险指数与污染程度的分级 Table 3 Index of potential ecological risk and pollution grade |
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为了定量的反应出人类活动对漫湾沉积物中重金属的贡献，采用N.Guessan等(N′Guessan et al., 2009)提出的计算方法，近似估算人为贡献率M，公式如下：
式中，M为人为贡献率；Xsample为样品中某元素的实测值；Ysample为参照元素的实测值；Xbaseline为某元素的背景值；Ybaseline为参照元素的背景值.本文选取地壳稳定元素Al作为参照元素.
2.5.4 有机污染指数有机污染指数常被用作衡量水域沉积物营养化过程的指标(王天阳和王国祥，2008)，其计算公式如下：
式中，w(OM)为有机质质量分数；w(ON)为有机氮质量分数，w(ON)=0.95w(TN).参照国内相关标准和国内相关研究(黄漪平和孙顺才，1993)，制定如下评价标准，可见表 4.
| 表 4 沉积物有机指数评价标准 Table 4 Evaluation criterion of sediment organic index |
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由图 2可见，从大坝上游到坝前干流断面沉积物中细粉粒和粘粒质量分数逐渐增加，中值粒径逐步减小；支流断面沉积物中均有粘粒和粉粒含量.从坝前到大坝下游干流断面沉积物细粉粒含量比坝前粘粒含量明显减少，且均不含粘粒，中值粒径明显高于坝前地区.结果表明，大坝建设对干流沉积物粒径分布影响明显，坝前区域细颗粒泥沙较易沉积.
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| 图 2 沉积物粒度分布 Fig. 2 Granularity distribution of inter-tidal sediments |
从表 5可以看出，Al由于化学性质稳定，因此在各断面含量变化较小；As、Cd、Pb的最大值出现在坝前的M8，最小值出现在上游支流的S2，在干流呈现越靠近大坝含量越高的趋势.Cr、Ni的最大值出现在S2，最小值出现在干流中游的M4；Cu、Zn的最大值均出现坝前的M8，最小值分别出现在M4和N11；Mn的最大值出现在S5，最小值出现在N10.总 体来看，除Cr、Ni之外重金属在大坝上游干流的M7、M8含量较高，大坝下游干流的N9~N11断面含量较低，变化明显；干流沉积物重金属含量高于临近的支流断面.由此可见，漫湾水库大坝建设对干流沉积物中重金属的分布产生了较大影响.沉积物中OM和TN呈明显同步变化的特征，在上游的M1、M3、M8以及下游的N9等采样断面含量较高.TP含量在M3和S5~M8普遍含量较高，N9~N11含量较低.营养元素普遍呈现支流含量少于干流的特征.这些断面中，M1、M3断面位于祁家村、昔宜大村附近，M8位于大坝前，N9位于漫湾镇附近，由此可见营养元素的分布同时受到人为活动和大坝建设的影响.
| 表 5 沉积物重金属与营养元素含量 Table 5 Concentrations of heavy metals and nutrients in the Sediments |
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通过表层沉积物中重金属元素与营养元素的相关性分析，可以确定重金属元素与营养元素的来源异同及其在大坝上下游分布的控制因素.当沉积物中不同种物质来源相同或相似时，不同种重金属元素之间或者重金属元素与营养元素之间便会具有显著的相关性.从表 6可以看出，高毒性的As、Cd、Cu、Mn、Pb、Zn之间均呈正相关关系.特别是As与Cd、As与Pb、As与Zn、Cd与Zn、Cu与Pb、Pb与Zn呈现显著正相关，说明这些重金属元素具有相似的来源，并且相互影响彼此的分布.Cr和Ni呈显著正相关，与其他重金属呈现负相关关系，说明沉积物中Cr、Ni与其他重金属元素不受同种因素影响.OM和TN具有显著的相关性，说明两者来源相似.OM和TP、TN和TP则具有较弱的正相关关系.除Cr、Ni和Cu外，重金属元素均与OM和TN元素表现出正相关关系.除Cu外，重金属元素与TP元素呈正相关关系.Cr与OM呈显著的负相关关系.结果表明，营养元素的存在对高毒性的重金属蓄积具有增强作用.
| 表 6 沉积物重金属与营养元素的相关性 Table 6 Correlation between heavy metals and nutrients in the Sediments |
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沉积物一般以某种矿物、化合物或有机体、有机化合物的形态沉积下来，而其沉积元素特征一般受控于母岩类型、气候和沉积环境等诸多因素，同时随着大坝建设和人类活动的影响，沉积物元素变化特征为自然过程叠加人类活动影响的结果.对重金属元素进行系统聚类分析，可以揭示不同元素之间的远近关系，从而探求大坝上下游重金属污染源的相互作用.聚类分析结果表明(图 3)，所有元素可分为4组：Cd、As、Pb为高毒性重金属，与低毒性的Zn聚成一组，且Cd、As在坝前区域含量最高，说明这些元素共同受到大坝建设影响明显；Al作为地壳中的稳定金属元素单独一组，说明稳定金属元素在沉积物中分布较独立，受大坝建设影响较小；Cr和Ni同为毒性较小的重金属聚成一组，且大坝上游含量高于坝前地区，表明两者主要受周边环境人类活动和母岩类型等自然因素的影响；Cu、Mn同为毒性较小的生物必需元素聚成一组，干流坝前区域含量高于其他区域，部分支流含量高于附近干流，说明两者受大坝建设和周边生物共同影响.
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| 图 3 沉积物重金属聚类分析图 Fig. 3 Cluster analysis of heavy metals in the sediment |
表 7显示了漫湾大坝上下游表层沉积物的重金属含量地积累指数.从此表可以看出，所有断面的Cd都处于严重污染状态，尤其是位于干流的采样断面M4和M8的Cd污染水平最高；除S2外，所有断面的As都处于中度污染状态，尤其是在采样断面M7、N9污染最为严重.Cr只在采样断面S2和N11上有轻度污染.其余重金属均仅在采样断面M7和M8出现轻度污染现象.
| 表 7 重金属含量地积累指数评价结果 Table 7 Geo-accumulation Index for heavy metals in sediments |
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表 8显示漫湾大坝上下游表层沉积物的重金属含量潜在风险评价结果.从此表可以看出，各断面的重金属潜在生态风险系数在77.79~543.33之间，变化幅度较大.其中断面S2和N10的重金属潜在生态风险指数(RI)分别为77.79和140.07，属于轻微风险.M7和M8的重金属潜在生态风险指数(RI)最高，分别为359.83和543.44，属于强风险.干流采样断面的生态风险指数(RI)总体呈现水坝上游地区高于下游地区，且越靠近大坝潜在生态风险指数越高的趋势.支流采样断面S2、S5、S6的潜在生态风险受大坝建设影响较小，受其上游人类活动和大坝建设共同影响.
| 表 8 重金属含量潜在风险评价结果 Table 8 Potential ecological risk index for heavy metals in sediments |
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表 9显示了漫湾大坝上下游表层沉积物的重金属含量的人为贡献率.从此表可以看出，各断面表层沉积物中重金属含量的人为贡献率在51%~97%之间.其中Cd的平均贡献率最高，为93.10%，Ni的平均贡献率最低，为60.73%.毒性较高的As和Cd的平均人为贡献率高于其他重金属元素，其余重金属元素的平均贡献率也在50%以上.结果表明，人类活动对各断面重金属元素的含量影响作用明显.
| 表 9 重金属含量人为贡献率 Table 9 Contribution rate of human actions to heavy metal accumulation |
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从图 4可以看出，尽管M3断面有机污染指数最高，但仍处于尚清洁水平.由于该区域位于落底河与澜沧江大桥下游，因此支流上游的村落和干流的人类活动对其影响明显.其余区域的有机污染和有机氮污染较低，均处于较清洁和尚清洁的污染水平.
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| 图 4 有机污染指数和有机氮质量分数评价结果 Fig. 4 Result of organic index and organic nitrogen mass fraction |
重金属和营养元素多数吸附在悬移质泥沙中，随着水流的作用或重力沉降，富集于沉积物之中.漫湾大坝建成后，水文情势的改变会导致重金属的分布发生变化，干流靠近大坝的水域流速较慢，使得水中的悬移质泥沙易沉积(刘启贞，2007)，沉积物中的重金属元素释放得到减缓.根据本研究采样所得沉积物的实测值来看，重金属元素和营养元素的分布情况在各断面差异较大.其中，干流各采样断面上高毒性的As、Cd、Pb、Zn的含量呈现离大坝越近含量越高的趋势，大坝上游明显高于大坝下游的趋势.澜沧江流域已有的研究结果表明，漫湾大坝的建设对于澜沧江中的泥沙具有拦截作用(傅开道等，2008)，水、沙相关性明显减小，且泥沙的季节分配和年内分配规律受水库运行影响明显(贺玉琼等，2009).支流采样断面重金属分布规律受大坝影响较小，主要受上游地区和岸边人类活动的影响，但支流作为干流泥沙的输入源，对干流重金属元素的积累具有增强作用.地壳稳定金属元素Al的含量变化规律不明显，这与其化学性质稳定、地壳含量较高的实际相吻合(翟萌等，2010).漫湾水电站建成20年来，虽然库底的清淤工作会减少营养元素的积累(张琳，2007)，但受水文条件和人类活动的影响，营养元素更易 沉积于村庄和大坝附近区域.
重金属元素之间的显著相关性表明，距离较近的重金属元素可能是来源于同一物质或者相互结合沉淀.这是是由于Ni、Cr常在稀土矿中共生，水中的可溶性Ni离子能与水结合形成水合离子(兰乐，2011)，当遇到氢氧化物、粘土或絮状的有机物时会被吸附而沉淀.Cd、As、Pb、Zn都是采矿、电镀等工业生产活动的伴随产物，这些元素一部分在土壤中与阴离子形成稳定络合物和碳酸盐产物(张蕾，2009)，一部分以残渣态的形式储存于晶格之中(庄宇君，2011)，随着水土流失和胶体、矿物运移进入水体.有机物质的积累与高毒性的重金属呈正相关关系，但与Ni、Cr呈负相关关系，这可能是受同一类环境因子(如水流流速、岸边坡度等)的制约而出现相同的分布特征，也可能是当有机质和重金属共存时，其络合物与粘土颗粒有一定的结合能力，增强了粘土对重金属的吸附能力(白庆中等，2000).前人的研究结果表明，固相有机质具有吸附重金属的能力(陈同斌和陈志军，2002)，粘土对Cd和As等重金属具有更强的吸附能力(敖子强等，2009).通过干流沉积物中毒性较高的Cd、As、Pb元素含量与细颗粒(d<20 μm，x表示含量百分数)的线性拟合结果可以看出，两者之间均呈现正比关系，具体关系为：Cd=0.0106x+0.6529(R2=0.6004)；As=0.1391x+32.228(R2=0.3118)；Pb=0.0215x+35.231(R2=0.6245). 本研究发现，沉积物的粉粒与粘粒可通过富集作用，增强对重金属元素的吸附效果，毒性较低的Ni和Cr可富集在沙粒和粉粒中.另外有研究结果表明，颗粒态与溶解态重金属元素，呈现含沙量越高颗粒态越高的现象(成凌等，2007).因此，探究沉积物中重金属分布的规律，还需从重金属的形态和不同粒径的沉积角度探索.
本研究发现，Cd和As的污染水平明显高于其他重金属元素.库中、坝前地区的重金属污染最为严重，潜在生态风险指数最高，而大坝下游的潜在生态风险指数明显减小.由此可见，大坝对干流水文情势和泥沙运移的改变是造成坝前Cd和As污染的主要原因.通过比较我国不同地区沉积物重金属的含量(表 10)，可以看出漫湾大坝上下游沉积物中的Cd元素已明显富集，超过全国平均值的3倍.本研究区域周边没有重工业或重污染企业，因此重金属含量比全国其他区域低，但是漫湾大坝对重金属元素在坝前地区的蓄积作用仍然十分明显.人为贡献率结果显示，沉积物中重金属含量变化的人为贡献率均在50%以上，说明水坝建设和其他人类活动对沉积物的作用较为明显.虽然沉积物的有机污染水平较低，且大部分地区呈现清洁或较清洁的水平，但是营养元素可以吸附Cd和As，可能对沉积物的重金属污染具有放大效应，因此沉积物的有机污染状况及其对重金属的吸附也应得到关注.
| 表 10 不同地区的水系沉积物中重金属含量 Table 10 Concentrations of heavy metals in river sediments in different regions of China |
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