大气污染物的排放估算是了解大气环境污染现状、形成和发展，制定消除和控制污染源排放措施，进而解决大气污染问题的首要环节.在我国大气污染逐渐恶化的背景下，针对区域及全国尺度上的大气污染物排放清单已有报道.例如，王丽涛等(2005)估算了中国大陆CO的人为源排放清单；田贺忠等(2001)对中国大陆NO_x的排放清单及生物质燃烧排放的大气污染物进行了估算；郑君瑜等(2009a；2009b)和尹沙沙等(2010)对珠三角地区的天然源、机动车及人为氨等进行了估算；王平(2012)估算了南通市人为源NH₃的排放清单；赵斌和马建中(2008)建立了天津市大气污染源排放清单.有关大气污染物排放清单的不确定性研究也有报道(钟流举等，2007；魏巍等，2011；薛亦峰等，2012).在我国经济和城市化快速发展过程中，污染源的活动水平、排放因子及土地使用类型等的改变，都会对排放清单的时空分布产生影响.因此，以国家和地方发展规划为基础，建立某一地区一定时间尺度内的大气污染物排放清单，可在一定程度上为利用空气质量模型进行大气污染物浓度预测，进而为达到改善空气质量的目标提供必要的基础数据.

因此，本研究以2009年为基准年，从工业源、交通源、天然源等多个方面对海峡西岸经济区(包含福建省全境及浙江省温州市和广东省汕头市，以下简称“海西区”)的大气污染物如SO₂、NO_x、PM_2.5、VOCs和NH₃的排放量进行估算，并结合国家和地方发展规划对2010—2015年的排放清单进行预测，最后对排放清单的不确定性进行初步分析.

本研究以市县为单位，根据活动水平数据，查找相关排放因子，并按公式(1)计算得出总排放量(黄成，2012).

将大气污染源分为固定源、移动源和面源3大类.其中，固定源按照燃烧设备和行业进行划分，主要包括发电厂和其他工业源(薛亦峰等，2012)；移动源包括机动车、船舶和飞机；面源包括无组织颗粒物排放源、VOCs排放源、人为氨排放源、生物质燃烧源和民用煤燃烧源.进行排放清单估算的大气污染物包括SO₂、NO_x、PM_2.5、VOCs和NH₃.

固定源的地理位置相对不变，污染物主要通过烟囱或排气筒排放，按照燃烧设备、燃料种类和行业等划分为钢铁、电厂、建材、化工、石油、造纸、纺织及其他工业共8个部门.固定源SO₂、NO_x、PM_2.5及VOCs的排放量来源于福建省环境监测中心站在全国第一次污染源普查基础上的更新调查，调查以实测法及排放系数法相结合.SO₂、NO_x排放系数来源于《污染源普查产排污系数手册(第一次全国污染源普查资料编纂委员会，2011)，PM_2.5及VOCs取自张强(2005)及余宇帆(2012)的研究.结合各污染源的能源消耗水平、末端治理情况、烟囱数量、锅炉类型等计算得到污染物排放量.

移动源为各类交通工具燃烧化石燃料时产生的污染物，主要包括机动车、船舶和飞机3类.

1)机动车排放

根据2009年海西区不同城市分车型的保有量数据和年均行驶里程的调研结果，采用 MOBILE6.2模型并参照珠三角地区各车型机动车排放因子的估算方法(车汶蔚，2010)，计算得到本地区各车型不同污染物的排放因子(表 1)，进而估算机动车的大气污染物排放量.

表1(Table 1)

表1 基准年各车型年均行驶里程(累计调查样本数819)及不同污染物的排放因子 Table 1 Annual mileage and emission factors of different air pollutants

表1 基准年各车型年均行驶里程(累计调查样本数819)及不同污染物的排放因子 Table 1 Annual mileage and emission factors of different air pollutants 车型 年均行驶里程/104 km 排放因子/(g · km-1) NOx VOCs PM2.5 SO2 小客汽油 1.94 0.96 2.71 0.03 0.31 小客柴油 1.94 1.33 0.58 0.11 0.31 大客汽油 2.78 9.51 9.89 0.24 0.7 大客柴油 2.78 16.81 2.25 3.17 0.54 小货汽油 2.04 3.15 6.45 0.05 0.35 小货柴油 2.04 2.06 0.9 1.02 0.35 大货汽油 2.71 10.19 11.24 0.07 0.7 大货柴油 2.71 18.74 2.05 3.65 0.54 摩托车 0.52 0.06 4.61 0.15 0.04 公交车 7.30 25.22 3.38 4.76 0.81 出租车 20.82 1.44 4.07 0.05 0.47

2)船舶排放

对于船舶排放，主要来自于船舶发动机运转时燃料燃烧所产生的气态污染物.根据现有港口货物吞吐量、集装箱吞吐量及旅客吞吐数据，依据李智恒等(2011)关于深圳港口船舶排放量与吞吐量之间的经验方程，对海西区港口及内河船舶的大气污染物排放进行估算.除运输船舶外，捕捞渔船在作业过程中排放的大气污染物也尤为重要.将渔船污染排放按面源处理(区域为从海岸线至12海里外的范围).根据各地区统计年鉴中渔船数量、渔船总功率及表 2中的计算参数(其中，SO₂的排放量按照燃油含硫量的2倍计算)，得到渔船大气污染物的年排放量.

表2(Table 2)

表2 渔船排放计算参数 Table 2 Emission factors and other parameters for fishing

表2 渔船排放计算参数 Table 2 Emission factors and other parameters for fishing 排放因子 单位油耗/ (g · kW-1 · h-1) 年累计时间/d 日作业时间/h 渔船燃油含硫量 NOx/(kg · t-1) PM2.5/(g · kW-1 · h-1) 注： 年累计时间中，休渔期按4.5个月计算. 27.2 0.25 150 228 10 0.05%

3)飞机排放

将飞机起降过程中的污染排放视为面源.国际民航组织(ICAO)规定标准起降过程包括起飞(TK)、爬升(CB)、到达(AP)和空转(ID)，标准起降循环下4种发动机不同工作状态的时间分别为0.7、2.2、4.0和26.0 min.结合美国EPA商用喷气式飞机空气污染物排放量评估报告中不同机型发动机起降过程的污染物排放因子(USEPA，1999)及海西区各机场不同机型逐时及周起降架次，即可估算机场逐时及周污染物排放量.

颗粒物的无组织排放指颗粒物不经过排气筒的无规则排放，如室外作业场所、料堆、施工场地的扬尘排放，机动车行驶和气象因素作用的路面尘的排放.由于尘的无组织排放种类繁多、分布广泛，按照扬尘源和工业无组织源分别计算.

1)扬尘源

扬尘源包括交通扬尘、料堆扬尘和施工扬尘.其中，交通扬尘包括小风及静风条件下外力扰动引起的尘，受到路面负荷、车速和车型共同影响.对福州、莆田、厦门和漳州等交通运输铺装路面的负载量进行调查，得到道路细颗粒负载平均值如表 3所示.利用混合排放因子减去MOBILE6.2模型对机动车因燃烧和磨损估算的排放因子，得到二次扬尘的排放因子(表 3).采用美国环保局建立的AP-42交通扬尘排放模型(USEPA，2011)对海西区交通扬尘排放PM_2.5进行估算.

表3(Table 3)

表3 无组织颗粒物排放源主要计算参数 Table 3 Emission factors and other parameters for fugitive emission sources

表3 无组织颗粒物排放源主要计算参数 Table 3 Emission factors and other parameters for fugitive emission sources 排放源 排放因子/ (g · 车-1 · km-1) 道路细颗粒 负载/(g · m-2) 道路长 度/km 车流量/辆   高速 0.22 0.17 2359.74 61000   国道 0.43 0.42 5703.09 12894 交通 省道 0.62 0.65 5907.10 7026 扬尘 县道 1.27 1.41 8590.89 1000   乡道 2.79 3.21 20438.70 500   城市道路 1.41 1.58 6568.00 20000 排放源 排放因子/ (kg · m-3 · 月-1) 基本施工周期/月 可控施工 周期/月 基本 可控 施工扬尘 建筑工地 0.504 1.55 12 3 市政工程 0.738 1.55 8 8 拆迁工地 25.200 12.60 1 1

料堆扬尘是指在码头沙石、煤灰装运过程及在建工地建筑材料暂时堆放过程中，因装卸、堆放和自然风蚀等扰动因素，导致堆放的细颗粒再悬浮形成的空中扬尘.本文参考美国EPA推荐方法进行估算(USEPA，2011).

施工扬尘包括建筑工地、市政工程及拆迁工地产生的扬尘，一般将施工扬尘分为基本排放和可控排放两类.根据各县市2009年的统计年鉴，查询获得建筑业当年建筑施工面积和新增公路里程，再结合排放因子及施工周期(表 3)计算扬尘的排放量.

2)工业无组织源

污染控制中常用排污系数法和实测法来对工业无组织尘的排放量进行估算.由于目前缺乏详细的工艺及产量数据，按照无组织排放占有组织排放的8%的经验值，计算得到不同地区工业无组织PM_2.5排放量.

1)燃烧面源排放

燃烧面源VOCs排放主要为民用煤、民用天然气、液化石油气的燃烧及烹调油烟排放.民用煤、天然气和液化石油气使用中的排放，可由统计年鉴中的燃料消耗数据利用排放因子法估算得到.烹调排放包括家庭烹调及餐饮业排放，参考Wang 等(2011)估算得到的VOCs排放浓度及烟气排放速率，结合餐饮业数量、人口数量、家庭主要食品消费量及油脂支出等计算得到燃烧面源的VOCs排放量.

2)加油站、溶剂使用与工艺过程

加油站VOCs的排放为在日常运行过程中因油品的泄漏和挥发而释放出VOCs；干洗、涂料使用、合成橡胶、合成纤维、塑料、油漆生产、植物油生产及糖酒制造过程和运输过程也会释放大量VOCs.结合污染源普查数据与美国EPA报告的排放因子(表 4)，计算得到海西区加油站/油库、石油炼制/化工和工艺过程排放的VOCs.

表4(Table 4)

表4 各人为源排放VOCs的排放因子 Table 4 VOCs emission factors of anthropogenic sources

表4 各人为源排放VOCs的排放因子 Table 4 VOCs emission factors of anthropogenic sources 排放源 单位 排放因子 民用煤 kg · t-1 0.6 天然气 g · m-3 0.18 液化石油气 g · m-3 66 加油站 kg · t-1 3.24 石油储藏 kg · t-1 0.123 汽油储藏 kg · t-1 0.156 运输 kg · t-1 1.604

3)天然源VOCs排放

天然源VOCs主要来源于植物的叶片排放.将整理得到的海西区生物量、主要植被种类VOCs排放因子和调查区的气象数据输入美国大气科学研究中心推出的适用于全球范围内的GloBEIS模型即可得到天然源VOCs排放量.掌握植被分布情况对于天然源VOCs排放研究尤为重要.在现有的条件下，福建省植被分布数据采用《福建植被》(林鹏，1990)及《1 ∶ 1000000中国植被图集》(侯学煜，2001)已有的分布数据，同时结合适当的遥感影像资料进行分析.根据相关研究(闫雁等，2005)，确定针叶林和阔叶林的平均叶生物量密度分别为890 g · m^-2和785 g · m^-2；假设针阔叶混交林由50%阔叶林和50%针叶林组成，则平均叶生物量密度为840 g · m^-2.叶面积指数采用《中国森林生态系统的生物量和生产力》(冯宗炜等，1999)提供的数据与方法进行计算.气象资料来源于福建省气象局自动监测站的实测数据，包括温度、光照、风速、风向、云量和太阳高度角等.本研究以珠三角地区(郑君瑜等，2009c)的排放因子和本地区叶生物量为基础，参照胡泳涛等(2001)及赵静等(2004)的研究结果，确定海西区天然源VOCs的排放因子(表 5).

表5(Table 5)

表5 天然源排放VOCs的排放因子 Table 5 VOCs emission factors of biogenic sources

表5 天然源排放VOCs的排放因子 Table 5 VOCs emission factors of biogenic sources 植被类型 排放因子/(μg · g-1 · h-1) 异戊二烯 单萜烯 其它VOCs 针叶林 1.0 3.0 1.5 阔叶林 6.0 0.65 1.5 庄稼 0.5 0.2 1.5 灌丛 8.0 0.6 1.5 竹林 32.3 0.5 1.5

人为氨排放源主要包括养殖业、工业生产(合成氨及氮肥)、化肥施用、人体排放、生物质燃煤和垃圾焚烧.大气中氨排放计算采用排放因子法，活动水平数据包括动物存栏数、化肥施用量、人口数量及产品产量，结合排放因子(表 6)即可估算一定控制条件下的人为氨排放量.

表6(Table 6)

表6 人为氨排放源排放因子 Table 6 Emission factors for atmospheric sources

表6 人为氨排放源排放因子 Table 6 Emission factors for atmospheric sources 排放源 单位 排放因子 养殖业 牛 kg · a-1 23   猪 kg · a-1 4.25   羊 kg · a-1 2.9   马 kg · a-1 17.9   家禽 kg · a-1 0.27 化肥施用     16.81% 人体排放   kg · a-1 0.8 工业生产 合成氨 kg · t-1 0.8   化肥 kg · t-1 5.8   垃圾焚烧 kg · t-1 1.2

我国的生物质燃烧以秸秆(家庭使用、野外焚烧)为主，其次是薪柴的焚烧及森林大火等.不同污染物的排放量计算以燃烧量和排放因子(表 8)为依据.根据“中国农村能源生态系统建设项目”所采用的民用普通煤排放因子(表 7)，结合统计部门的民用煤消耗数据，计算得到民用煤燃烧大气污染物的排放量.

表7(Table 7)

表7 生物质及民用煤燃烧污染物的排放因子 Table 7 Emission factors for biomass and coal burning

表7 生物质及民用煤燃烧污染物的排放因子 Table 7 Emission factors for biomass and coal burning 排放源类型 排放因子/(kg · t-1) SO2 NOx PM2.5 VOCs NH3 森林大火 0.79 1.85 13.18 6.90 1.40 秸秆露天燃烧 0.37 2.55 6.37 7.00 0.78 秸秆家庭使用 0.09 1.51 6.63 5.38 1.30 薪柴 0.32 1.46 3.33 1.92 1.40 民用煤燃烧 13.40 1.45 0.70 0.60 0.90

本研究在2009年海西区大气污染物排放清单的基础上，充分考虑海西区未来发展规划，结合目前已颁布的法律、法规、排放标准对大气污染物排放强度的影响，对2010—2015年的大气污染物排放清单进行更新和预测.首先，根据各污染源活动水平历年地方统计年鉴数据的变化趋势预测其活动水平变化.在此基础上，结合国家颁布的各行业如钢铁工业、火电厂等新旧排放标准，参考国家和地方政府的“十二五”规划要求，对情景进行量化分析，确定各排放源各污染物的削减系数.排放清单预测所需各项基础数据来源汇总于表 8.

表8(Table 8)

表8 各污染源排放变化预测基础数据来源 Table 8 Primary data of emission sources for forecasting

表8 各污染源排放变化预测基础数据来源 Table 8 Primary data of emission sources for forecasting 排放源类型 收集的基础数据 福建省 广东省汕头市 浙江省温州市 发电厂 福建省“十二五”能源发展专项规划(福建省发展和改革委员会，2011) 2000—2011年电厂发电量 其他工业源 福建省“十二五”能源发展专项规划(福建省发展和改革委员会，2011) 国家能源发展“十二五”规划 (中华人民共和国中央人民政府，2013) 机动车 1997—2011年机动车保有量(福建省统计局， 2008，2009，2010)、福建省道路水路运输“十二五”专项规划(福建省交通运输厅，2011) 1999—2011年机动车保有量 (汕头市统计局， 2008，2009，2010) 2000—2011年机动车保有量(温州市统计局， 2008，2009，2010) 船舶 (内河、港口) 福建省“十二五”综合交通运输专项规划(福建省人民政府，2011) 2005—2011年水路货运量和客运量 浙江省公路水路民用机场交通运输发展“十二五“规划(浙江省交通运输厅，2011) 渔船 福建省“十二五”期间加强渔船管理控制海洋捕捞强度的实施意见(福建海洋与渔业厅，2011) 广东省“十二五”期间加强渔船管理控制海洋捕捞强度的实施意见(广东省海洋与渔业局，2011) 浙江省人民政府办公厅关于做好海洋捕捞渔船管理工作的通知(浙江省人民政府，2011) 交通扬尘 福建省高速公路“十二五”专项规划(福建省交通运输厅，2011) 温州市综合交通“十二五”规划(温州市人民政府，2011) 施工扬尘 1978—2011年建筑施工面积 2001—2011年建筑施工面积 (汕头市统计局， 2008，2009，2010) 2000—2011年建筑施工面积(温州市统计局， 2008，2009，2010) 燃烧面源 2000—2011年人口数量 2003—2011年生活能源消耗量 1990—2011年人口数量 2004—2011年人口数量 溶剂使用 1978—2011年建筑施工面积 2001—2011年建筑施工面积 2000—2011年建筑施工面积 养殖业 2000—2011年牛、猪、羊、家禽存栏数 人体排放 2000—2011年人口数量 1990—2011年人口数量 2004—2011年人口数量 化肥施用 2000—2011年氮肥施用量 化肥生产 化肥工业“十二五”发展规划(中华人民共和国工业和信息化部，2012) 生物质燃烧 福建省“十二五”现代农业发展规划(福建省人民政府，2011) 广东省农业和农村经济社会发展第十二个五年规划纲要(广东省农业厅，2011) 温州市现代农业“十二五”规划(温州市人民政府，2011)

2009年海西区不同城市大气污染物排放清单汇总于表 9.从表中数据可知，海西区11个城市SO₂、NO_x、PM_2.5、VOCs及NH₃的基准年排放量分别为40.67×10⁴、55.84×10⁴、50.57×10⁴、152.26×10⁴和26.18×10⁴ t.排放量最大的城市分布在沿海区域，如福州、泉州和温州.这与沿海地区工业经济发达、机动车数量多、人口密度大有关.对于VOCs，泉州、三明和南平的排放量远高于其它地区，泉州地区VOCs的主要来源是工艺原料及溶剂使用，而三明和南平的植被面积大于其它地区，VOCs以天然排放源为主.

表9(Table 9)

表9 2009年海西各城市排放源大气污染物排放清单 Table 9 Emission inventory for the year of 2009 in the Western Taiwan Straits Economic Zone

表9 2009年海西各城市排放源大气污染物排放清单 Table 9 Emission inventory for the year of 2009 in the Western Taiwan Straits Economic Zone 地区 污染物年排放总量/104t SO2 NOx PM2.5 VOCs NH3 福州 7.26 12.41 9.05 10.84 2.50 厦门 1.79 5.28 3.91 6.06 0.62 莆田 2.39 1.95 1.39 2.40 1.54 三明 4.85 2.60 3.53 21.89 2.07 泉州 7.06 7.44 7.51 35.97 3.45 漳州 2.00 4.14 5.42 9.45 4.11 南平 2.52 2.41 3.51 24.60 2.83 龙岩 3.08 4.18 4.77 11.25 3.23 宁德 1.96 3.04 2.72 8.45 1.34 汕头 3.80 3.59 3.41 7.24 2.05 温州 3.96 8.80 5.34 14.12 2.44 合计 40.67 55.84 50.57 152.26 26.18

根据本研究计算得到的排放清单得到不同类型排放源对海西地区排放总量的贡献率情况(表 10).将各排放源划分为面源、移动源和固定源，其排放贡献比较如图 1所示.可以看出，固定源对SO₂、NO_x和PM_2.5的贡献率最高.SO₂主要来源于电厂和建材、钢铁等行业，分别占排放总量的25.58%、16.30%和8.21%.与其他研究(Zhang et al., 2009)相比，虽然电厂仍然是SO₂的最主要污染源，但贡献率有所降低.2009年是“十一五”规划的重要转折点，表明在此期间的一系列脱硫措施略有成效.NO_x与PM_2.5的排放主要集中在发电厂，分别占污染物排放总量的34.89%和38.75%，这与翟一然等(2012)的研究结果基本吻合.应引起注意的是，机动车尾气排放已经成为NO_x的第二大排放源，其贡献率达到总量的33.81%.在机动车保有量持续保持高速增长的驱动下，机动车带来的尾气污染问题将不容忽视.电厂作为PM_2.5最主要的一次排放源，对排放总量的贡献率高于全国11.1%的平均水平(Zhang et al., 2009).根据能源统计年鉴，福建省电力行业消耗煤比重超过全国平均水平，这可能是造成此结果的原因.另外，交通扬尘对PM_2.5的贡献也非常显著，为17.22%，而建材行业的贡献不到10%.对于VOCs与NH₃，以面源排放为主，其中，植被排放对VOCs的贡献接近50%，而养殖业对NH₃的排放贡献为47.07%.

表10(Table 10)

表10 2009年海西经济区各大气污染源排放贡献率 Table 10 Contributions of emission categories for the year of 2009 in the Western Taiwan Straits Economic Zone

表10 2009年海西经济区各大气污染源排放贡献率 Table 10 Contributions of emission categories for the year of 2009 in the Western Taiwan Straits Economic Zone 污染源类型 排放贡献率 SO2 NOx PM2.5 VOCs NH3 纺织业 8.09% 1.37% 3.33% 0.03%   造纸业 7.34% 1.59% 3.02% 0.03%   石油 1.12% 0.23% 0.76% 0.08%   化工 5.97% 1.52% 3.09% 0.04%   建材 16.30% 13.52% 9.20% 0.14%   钢铁 8.21% 1.57% 2.41% 0.05%   电厂 25.58% 34.89% 38.75% 0.45%   其他工业 12.63% 2.34% 3.51% 0.07%   机动车 5.18% 33.81% 7.03% 18.52%   内河 0.21% 0.66% 0.02% 0   沿海 0.83% 2.54% 0.07% 0.02%   渔船 2.56% 5.07% 0.34%     飞机 0.01% 0.20%       交通扬尘     17.22%     工业无组织尘     5.13%     建筑施工     2.86%     市政工程     0.37%     拆迁工地     1.11%     居民烹调       0.20%   民用煤燃烧 5.86% 0.46% 0.25% 0.07%   民用天然气       0   民用液化石油气       0.01%   餐饮业       0.14%   加油站       1.60%   石油炼制       3.32%   溶剂使用       25.86%   植被排放       49.12%   人类排放         15.43% 养殖业         47.07% 工业生产         1.42% 化肥施用         35.69% 秸秆与薪材 0.02% 0.07% 0.21% 0.05% 0.12% 森林大火 0.10% 0.17% 1.31% 0.23% 0.27% 垃圾焚烧         0

图 1(Fig. 1)

图 1 2009年海西区不同大气污染源排放量比较 Fig. 1 Comparison of emissions from different categories for the year of 2009

以0.1°为分辨率对排放清单进行空间分配，得到单位网格内的排放量(图 2).从图中可以明显看出，SO₂、NO_x及PM_2.5高强度排放区域呈点状分布，说明其主要来自工业和人口较为集中的城市区域；而SO₂受工业、电厂燃煤排放的影响，高强度排放网格点明显多于NO_x和PM_2.5.对于VOCs，泉州地区的排放强度整体较高，与该地区较为集中的石化企业有关.虽然三明和南平两地VOCs的排放总量也较为靠前，但由于两地地域较广，整体上高排放网格点并未聚集成片.NH₃的强排放区域集中于人口高 度集中的城区(如厦门、汕头等)及养殖业发达漳州和龙岩.了解大气污染物排放的空间分布差异，有利于进一步制定科学有效的大气污染减排措施.

图 2(Fig. 2)

图 2 2009年海西地区大气污染源网格化排放清单空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of air pollutant emissions with 0.1°×0.1° spacing in 2009

在海西区基准年大气污染物排放清单的基础之上，结合2010—2015年各行业发展控制水平、政策规划措施等因素(表 8)，对2010—2015年海西区SO₂、NO_x、PM_2.5、VOCs和NH₃的排放清单进行了推估(图 3).以现有政策为基础，结合行业规划及相关经济规划指标，SO₂和NO_x的排放量呈逐年降低的趋势.与基准"b年相比，2015年SO₂和NO_x的排放量分别降低了20.56%和4.42%.在“十二五”能源发展规划中，预期一次能源消费总量年均增长4.3%，但在非化石能源消费比重增长2.8%和单位国内生产总值能耗下降16%的驱动下，再加上电厂为SO₂、NO_x最主要的污染源，新颁布的更加严格的火电厂排放标准(GB 13223—2011)，钢铁工业的新排放标准(GB 28662—2012)及水泥工业排放标准的征求意见稿也已发布等因素的综合作用下，对SO₂和NO_x的降低也起到一定的作用.与基准年相比，2015年PM_2.5和VOCs排放量呈大幅度增长趋势，增幅分别为24.18%和74.42%.其中，交通扬尘排放对PM_2.5的贡献率显著增加，溶剂使用及机动车为人为排放VOCs的两大污染源.据预测(何山，2012)，“十二五”期间中国汽车保有量将增加69.6%，从一定程度上说明了人为VOCs排放量大幅度增加的原因.NH₃在排放总量上略有下降，有利于完成“十二五”规划 中氨氮排放指标.从海西区估算结果来看，若要在“十二五”结束时达到保持或改善空气质量的目标，污染减排的形势仍然严峻.

图 3(Fig. 3)

图 3 海西地区2009—2015年各大气污染物排放总量 Fig. 3 Annual trends of air pollutants emissions from 2009 to 2015

将本研究基准年计算结果与2007年报道的研究数据(黄成，2012)进行比较发现(表 11)，SO₂和NO_x有较为明显的下降，而PM_2.5、VOCs和NH₃的增加趋势明显.SO₂下降主要得益于“十一五”规划中加大了清洁能源的使用，并对燃煤电厂进行强制脱硫控制.由福建省统计年鉴可知^，2007—2009年清洁能源如天然气、风力发电占能源消费总量的比重从 0.1%上升到0.3%，而石油消费从21.4%下降到

表11(Table 11)

表11 海西区大气污染物排放清单的比较 Table 11 Comparison of air pollutant emissions between 2007 and 2009

表11 海西区大气污染物排放清单的比较 Table 11 Comparison of air pollutant emissions between 2007 and 2009 城市 污染物年排放总量/104t SO2 NOx PM2.5 VOCs1) NH3 2007年 2009年 2007年 2009年 2007年 2009年 2007年 2009年 2007年 2009年 注：1)VOCs排放量不包括天然源排放部分. 福州市 11.30 7.26 12.72 12.41 3.39 9.05 12.23 5.54 3.50 2.50 厦门市 2.20 1.79 6.94 5.28 0.72 3.91 6.53 5.53 0.96 0.62 莆田市 3.76 2.39 2.72 1.95 0.36 1.39 2.35 2.26 1.29 1.54 三明市 7.97 4.85 7.52 2.60 7.04 3.53 5.56 6.68 2.59 2.07 泉州市 9.49 7.06 9.62 7.44 4.21 7.51 12.17 32.31 2.08 3.45 漳州市 3.98 2.00 10.43 4.14 1.56 5.42 5.74 4.45 4.95 4.11 南平市 4.71 2.52 4.05 2.41 3.79 3.51 8.63 2.91 3.22 2.83 龙岩市 10.80 3.08 12.14 4.18 8.73 4.77 3.41 2.41 3.64 3.23 宁德市 1.83 1.96 5.15 3.04 2.78 2.72 7.01 1.70 1.94 1.34 汕头市 2.16 3.80 2.56 3.59 0.96 3.41 4.27 6.15 1.28 2.05 温州市 8.15 3.96 14.69 8.80 3.84 5.34 11.73 7.52 1.59 2.44 合计 66.35 40.67 88.54 55.84 37.38 50.57 79.63 77.48 27.04 26.18

1 8.3%.PM_2.5增加的原因可能与近年来大量进行市政施工、道路修建等活动有关.以福建省为例，2007年至2009年，建筑施工面积增加了22.24%，竣工面积增加了23.71%，公路通车里程增加了2.97%.在扣除天然源VOCs的贡献外(占49.12%)，2009年人为VOCs的排放量与黄成(2012)报道的2007年人为VOCs的排放量估算值相当.人为NH₃排放量也基本没有变化.另外，本研究使用的排放因子数值略大，这也可能是导致PM_2.5估算量偏大的原因之一.从地域差别来看，龙岩市SO₂及NO_x排放量呈大幅度下降，这与龙岩市进行的产业结构调整，如关停包括造纸厂、水泥厂等120多家高污染企业(中华人民共和国环境保护部，2007)，以及安装脱硫设备等措施有重要关系.

在排放量估算的过程中，活动水平、排放因子、燃料质量、控制技术的去除效率等因素会影响结果的不确定性，具体表现在统计数据来源不一致、排放因子的取舍及没有实测数据或数据来自间接推估等.为了检验排放清单计算结果的可靠性，需要对排放清单的不确定性进行分析.参考TRACE-P清单(Streets et al., 2003)的误差估算方法，根据数据来源的可靠程度将活动水平和排放因子进行等级划分，对相对标准偏差赋值，范围为5%~500%(Streets et al., 2003).

通过式(2)计算得到各排放源的不确定度如图 4所示.不同排放源的不确定度差异较大，不确定度最高的排放源为植被排放VOCs，为450%.造成此结果的原因是海西区植被信息较少，且数据获得日期距今久远.工业无组织尘排放PM_2.5及石油炼制排放VOCs等不确定度也在200%以上.再通过误差传递法计算得到的SO₂、NO_x、PM_2.5、VOCs及NH₃的总体不确定度分别为29%、34%、40%、225%及60%.因此，活动水平数据的更新及排放因子的本地化是保证排放清单准确度的重要保障.

图 4(Fig. 4)

图 4 95%置信度下各污染源排放的不确定度 Fig. 4 Uncertainty in pollutant emission estimates(95% confidence intervals)

1)基准年(2009年)海西区SO₂、NO_x、PM_2.5、VOCs及NH₃的排放总量分别为40.67×10⁴、55.84×10⁴、50.57×10⁴、152.26×10⁴和26.18×10⁴ t，沿海城市排放量大.

2)海西区大气SO₂、NO_x和PM_2.5主要来自电厂，而植被排放与养殖业分别是VOCs和NH₃的主要贡献源.

3)受固定源位置的影响，SO₂、NO_x及PM_2.5的高排放网格点多呈点状分布，而NH₃的高排放网格点则较为成片，且经济发达的沿海区域较内陆山区具有更高的排放强度.

4)排放清单动态更新显示，海西区SO₂、NO_x排放量呈逐年降低趋势主要受电厂脱硫、脱硝污染控制措施的影响，但因为机动车保有量增加、建筑业发展导致的溶剂使用量增大等因素，PM_2.5及VOCs呈显著增加趋势.

5)高时间分辨率的活动水平及本地化的排放因子等数据是降低排放清单不确定度的关键.