环境科学学报  2014, Vol. 34 Issue (8): 1934-1941
中国八大经济区域5月与7月CO地面浓度时空分布规律研究    [PDF全文]
许丽忠1 , 陈芳2, 陈峰3, 陈文花4, 余华3, 黄旭华1, 曾艺芳1, 李璇1, 洪诗孛1, 冯永杰1, 钟雪芬1    
1. 福建师范大学环境科学与工程学院, 福州 350007;
2. 福建师范大学福清分校, 福清 350300;
3. 福州市环境监测站, 福州 350005;
4. 福建省环境监测中心站, 福州 350003
摘要:利用2013年5月与7月全国76个城市CO地面小时浓度连续自动监测数据,分析了我国八大经济区域春(5月)、夏(7月)季CO地面浓度的时空分布规律.结果发现,76个城市春夏季CO浓度日变化基本一致,1 d中CO最低浓度出现于傍晚17:00左右,但各个区域峰值出现的时间略不同,多数地区出现于早晨8:00—10:00,南部沿海地区出现于凌晨1:00;CO地面浓度季节变化明显,5月CO地面浓度高于7月,但西北地区7月CO地面浓度高于5月;西北地区和长江中游地区春夏季CO地面浓度变化差异大,南部沿海地区季节变化小;黄河中游和北部沿海等地区CO地面浓度相对较高,东北地区CO地面浓度较低.机动车尾气排放是造成CO空间分布差异的原因之一.
关键词CO    地面浓度    时空分布    八大经济区域    
Spatial and temporal variation of near-ground CO concentration in the Eight Economic Regions in China in May and July, 2013
XU Lizhong1 , CHEN Fang2, CHEN Feng3, CHEN Wenhua4, YU Hua3, HUANG Xuhua1, ZENG Yifang1, LI Xuan1, HONG Shibei1, FENG Yongjie1, ZHONG Xuefen1    
1. College of Environmental Science and Engineering, Fujian Normal University, Fuzhou 350007;
2. Fuqing Branch of Fujian Normal University, Fuqing 350300;
3. Fuzhou Environmental Monitoring Station, Fuzhou 350005;
4. Fujian Environmental Monitoring Center, Fuzhou 350003
Abstract: Hourly data of near-ground carbon monoxide (CO) concentration of 76 cities in China in May and July 2013 were collected from Chinese government air quality-monitoring network and employed to analyze the spatial and temporal variation in the Eight Economic Regions in China. It is clear that the diurnal variations of near-ground CO concentration are consistent among 76 cities in May and July. The lowest CO concentrations appear at 5 p.m., whereas the highest CO concentrations appear at 8—10 a.m. for most cities but at 1 a.m. for cities located in the southern coastal region. However, the near-ground CO concentration distribution reveals significant seasonal variations; the CO concentrations in May are higher than that in July except for the cities in northwest region. The seasonal diversities of CO concentration in northwest region and the middle reach of the Yangtze River are much higher while that in southern coastal region is lower. It is also shown that CO concentration in middle reach of the Yellow River and northern coastal region is relatively higher and that in northeast region is relatively lower. Emission load from vehicle is one of the causes of CO spatial distribution.
Key words: carbon monoxide    ground concentration    spatial and temporal variation    the Eight Economic Regions    
1 引言(Introduction)

一氧化碳(CO)是全球碳循环中一种重要的气体,是主要的也是排放量最大的大气污染物之一,同时还是光化学污染物质O3的前体物.研究表明,CO是大气中· OH主要的汇之一,其浓度的增长可减弱大气的氧化性,间接影响大气中温室气体的转化,从而影响整个大气的化学组成(Novelli et al., 1998; Daniel et al., 1998; Holloway et al., 2000).CO在大气中的生命时间约为1~2个月(Suthawaree et al., 2008),通常被作为污染物在大气中分布变化研究的示踪气体,其浓度水平和变化成为反映地区环境状况的重要指标(白文广,2010).因此,研究CO 在大气环境中的时空分布及变化趋势是大气领域的一项重要工作(Sahu et al., 2013; Hooghiemstra et al., 2012; 2011; Zhang,2011; Lin et al., 2011; Gorhama et al., 2010).

近年来,我国经济发展迅猛,同时也带来了一些环境问题,城市空气开始呈现出煤烟型污染与机动车尾气复合污染的特点,从而引起了人们的普遍关注.因此,了解中国地区CO时空分布对我国大气环境研究和空气质量控制有着重要意义(白文广等,2010).对于中国地区CO的时空分布,研究人员多是利用卫星遥感资料(白文广等,2010;尉鹏等,2011;赵春生等,2007;方圆圆等,2005),或应用模型进行反演推算(Peng et al., 2007;葛萃等,2009),研究成果多以中国地区上空CO柱总量(Total Column CO,TCO)表示,反映的是对流层内地面上空CO的体积分数(量纲为molecules · cm-2,表示单位面积内的CO分子数),少有直接针对CO地面浓度的研究.另一方面,有资料显示,CO柱总量与CO地面浓度并不呈现显著的相关性(Li et al., 2011).目前,对中国地区地面CO浓度连续准确的现场监测以瓦里关基准站为代表(周凌晞,2004;2001).瓦里关基准站位于青海省海南藏族自治州的瓦里关山顶(36°17′N,100°54′E,海拔3810 m),是世界气象组织(WMO)全球大气监测网(GAW)的22 个全球基准站之一,反应的是未受人类活动干扰下的大气本底水平.

CO作为煤烟型污染和机动车尾气污染的特征污染物之一,已被多数国家列为环境空气质量评价与管理的基本污染物项目.或许是受地面观测的限制,对于地面CO污染水平,目前国内除广州(Zhou et al., 2007)、山东(殷永泉等,2006)、北京(Li et al., 2011;曾静等,2010)、辽宁(高健等,2011)及长江三角洲(王会详等,2003)等个别地区个别站位的分析外,未见更大尺度的区域CO地面浓度水平报道.因此,本文利用全国31个省份76个城市的76个站点的5月与7月CO地面观测数据,对我国地区春、夏季地面CO浓度时空变化进行分析,以期能对我国地面CO浓度有较为全面、整体的认识.

2 研究方法(Research methods) 2.1 数据来源

自2013年1月1日起,全国各直辖市、省会城市、计划单列市和京津冀、长三角、珠三角区域内的地级以上城市执行《环境空气质量标准》(GB 3095—2012),并在国家环保部官方网站上公布包括CO在内的6种污染物实时浓度水平.本文数据来源即为国家环保部官方网站上公布的环境空气自动监测数据,以保证研究数据的合法性(Yang,2002).目前,国内CO自动监测采用点式连续监测系统,监测方法为非分散红外吸收法或气体滤波相关红外吸收法(国家环境保护标准HJ654—2013).

2.2 监测站点

中国幅员辽阔,由于历史和现实诸多方面的原因,中国各地区之间存在着发展水平的巨大差异.地区的环境状况受到地理条件、资源禀赋和社会经济发展水平的共同影响.为分析国内城市间CO地面浓度的空间分布差异,采用国家“十一五”发展规划中提出的“八大经济区域”的区域划分方式 国家“十一五”发展规划将中国传统的“东、中、西”三大传统区域更新为“八大综合经济区”,具体为:东北地区(辽宁、吉林、黑龙江)、北部沿海地区(北京、天津、河北、山东)、东部沿海地区(上海、江苏、浙江)、南部沿海地区(福建、广东、海南)、黄河中游地区(陕西、山西、河南、内蒙)、长江中游地区(湖北、湖南、江西、安徽)、西南地区(云南、贵州、四川、重庆、广西)和西北地区(甘肃、青海、宁夏、西藏、新疆). .76个实时发布环境空气质量状况城市中,包括北部沿海地区城市15个,东部沿海地区城市25个,南部沿海地区城市12个,长江中游地区城市6个,黄河中游地区城市4个,东北地区城市4个,西北地区城市5个,西南地区城市5个.受条件限制,本次分析每一城市选择1个监测站位,76个城市共挑选了76个监测站点.对每个城市具体站位的选择,以城市中心为原则,同时兼顾监测数据的完整性.76个监测站点的相关信息见表 1.

表 1 八大经济区域76个监测点位相关信息 Table 1 Information about 76 monitoring sites in Eight Economic Regions in China
2.3 数据分析方法

采集国家环保部环境空气自动监测网公布的76个站点2013 年5月1—31 日、2013 年7月1 —31 日逐时CO监测数据.通常春季为3—5月,夏季为6—8月,秋季为9—11月,冬季为12月—次年2月.因此,5月可视为春末,7月可视为夏季的代表.以小时浓度值为基础,分析八大经济区域春夏间CO时空分布的特点.

3 结果(Results) 3.1 样本总体概况

除苏州、佛山、珠海等个别城市外,大部分城市都获得了较理想的数据采集量,76个站点CO小时浓度样本平均采集率达85%,数据缺失的原因包括网络数据传输故障和数据收集人员的工作失误.丰富的原始数据为以下的数据分析打下了良好的基础.

本文共获取5月和7月间96500个小时监测数据,其中,CO浓度极值出现于5月30日4:00的邢台(45.078 mg · m-3),通过对数据的检查分析,认为为待核实现象,在余后的数据统计分析中作为异常数据剔除.5月CO小时浓度最大值出现于24日10:00的唐山(19.416 mg · m-3),7月出现于11日5:00的中山(20.299 mg · m-3).对照标准GB 3095—2012规定的CO 1小时平均浓度标准限值10 mg · m-3,5月份个别地区部分时段的小时浓度超过了标准限值,其中,5月23—25日河北唐山有9时次出现CO小时浓度超标现象,秦皇岛(2时次)、邯郸(3时次)、廊坊(1时次)及中山(2时次)、海口(2时次)等地个别时段也出现超标现象,中山、海口超标出现的时间均为凌晨1:00,而河北超标现象多出现于白天.7月份小时浓度超标现象主要出现于中山市,7月11日自2:00—16:00持续处于超标状态(18时次),此外,超标现象出现于兰州(4时次)、海口(2时次).

76个城市5月与7月间CO 24 h浓度最大值出现于中山(7月11日,12.565 mg · m-3),最小值出现于拉萨(5月21日,0.018 mg · m-3).对照GB 3095—2012中CO 24 h平均标准限值4 mg · m-3,2个月间有5个城市共19日次CO 24 h均值出现超标现象,分别出现在保定(11日次,5月14—22日,25—26日)、唐山(5日次,5月15—16日,23—25日)、邯郸(1日次,5月24日)、兰州(1日次,7月16日)、中山(1日次,7月11日),超标现象以河北省居多,保定24 h均值的超标率达17.7%.

3.2 CO浓度日变化及其空间变化 3.2.1 CO浓度日变化规律

将统计数据用图形方式表示,有助于对变化规律的认识.图 1为76个城市CO浓度的日变化情况.由图可知,5月份小时浓度均值为1.068 mg · m-3,最大值为1.239 mg · m-3,最小值为0.913 mg · m-3;7月份小时浓度在0.789~1.047 mg · m-3之间,平均值为0.895 mg · m-3.可见1 d之内,CO浓度较稳定,表现出一种平稳的发展态势,浓度变化起伏不大,变化幅度在25%以内.5月1 d当中每个时刻CO浓度都较7月略高,5月与7月间的差值变化浮动很小,在0.120~0.220 mg · m-3之间,保持在一个较稳定的水平.

从图中还可以发现,5月与7月76个城市的CO浓度日变化呈现非常一致的现象,1 d中CO最低浓度均出现于傍晚17:00,而后浓度逐渐升高,下半夜到次日早晨迎来浓度的高值,凌晨1:00、4:00有个CO浓度小高峰,至早晨8:00、9:00浓度达到最大值.这种日变化规律应该与1 d中温度与温度层结的变化有关.1 d中,白日温度高,日照条件好,导致白天CO浓度低于夜晚.从1 d中的温度层结变化看,夜晚地面很快辐射冷却,形成了自地面开始的逆温,影响了CO的扩散稀释,导致地面CO浓度的增大.随着地面辐射冷却的加剧,逆温逐渐向上扩展,黎明时达最强.日出后,太阳辐射逐渐增加,地面逐渐变暖,辐射逆温从地面开始破坏,逐渐向上发展,当辐射逆温破坏到烟流下边缘稍高一些时,易发生熏烟(漫烟)过程,导致地面浓度增大(郝吉明等,2010).熏烟过程多发生在早晨8:00—10:00,同时早晨8:00、9:00亦是城市交通的早高峰期,机动车尾气的排放加剧了该时刻的CO污染水平.在两种因素共同作用下,早晨8:00、9:00污染物浓度达到了最大.而在傍晚时分,日落前后,随着地面辐射逆温的产生,温度层结呈现上部不稳定下部稳定的状况,污染物烟团向上爬升,对地面影响减小.但这种趋势,特别是1:00、4:00的小高峰,在其余两个季节(冬春)是否一致,还有待考察.

图 1 76个城市春(5月)、夏(7月)CO平均浓度日变化 Fig.1 Diurnal variation of CO average concentration in spring(May) and summer(July)in 76 cities

通过对5月、7月CO小时浓度标准偏差的日变化分析发现(图 1),相对于浓度均值而言,小时平均浓度标准偏差较大,5月的标准偏差均值为0.838 mg · m-3,7月为0.744 mg · m-3,与浓度均值相当,说明数据分布较离散.标准偏差大值大致出现在凌晨1:00、4:00,与CO浓度高峰相呼应,但在早晨8:00、9:00,标准偏差并没有出现突出现象,说明夜间的浓度变化较日间大.

由于单纯考虑最值往往会受到个别数据的影响,本文采用90%位数作为高值的代表,将10%位数作为低值的代表.分析发现,5月份与7月份的高值与低值日变化呈现非常一致的趋势,5月份高值在1.92 mg · m-3左右,低值在0.40 mg · m-3左右,7月份的高值与低值均略低于5月份,高值在1.61 mg · m-3左右,低值在0.35 mg · m-3左右,5月与7月低值差异不大.

偏度是统计数据分布偏斜方向和程度的度量,峰度是描述总体中所有取值分布形态陡缓程度的统计量,偏度和峰度是统计数据分布非对称程度的数字特征,或者说数据分布与正态分布的偏离情况.通过对CO小时浓度的偏度和峰度日变化分析发现,数据分布与正态分布相比表现为右偏,说明有较多的大值,并且数据分布较为陡峭,为尖顶峰,说明CO小时浓度分布并不呈现正态分布,7月份,特别是3:00、14:00—16:00数据偏离正态分布较甚.

图 2 八大经济区域春(5月)、夏(7月)CO浓度日变化 Fig.2 Diurnal variation of CO concentration in spring(May) and summer(July)in Eight Economic regions in China
3.2.2 CO浓度日变化的空间变化

图 2为8个经济区域的CO小时浓度的日变化情况.从图中可以发现,各个区域CO浓度日变化规律较为一致,浓度变化较平稳,但各个区域浓度峰值出现的时间略微不同.在8个区域中,黄河中游地区、北部沿海地区、西北地区1 d中各时段CO浓度均处于较高水平,长江中游地区春夏季CO浓度都处于中间水平,东部沿海和区北地区CO水平相对较低;1 d中浓度峰值一般出现于早晨8:00—10:00,但南部沿海地区峰值出现的时间与众不同,出现于凌晨.

中国海岸线绵长,沿海地区经济发展较快.比较北部沿海地区、东部沿海地区和南部沿海地区CO浓度日变化发现,北部沿海地区CO平均水平较南部和东部沿海地区水平高,北部沿海地区和东部沿海地区呈现较为一致的日变化规律,北部沿海地区峰值较明显,出现于早晨8:00—9:00,但低值不明显.南部沿海地区日变化规律较特殊,于凌晨1:00出现一个浓度高值,但持续时间较短,到凌晨4:00又有小突起,其余时段CO浓度多在0.9 mg · m-3上下波动.

黄河中游地区CO浓度水平高于长江中游地区,两者峰值与低值的差异变化不大,早晨8:00—9:00 CO浓度略高于其他时段,下午15:00—16:00 CO浓度水平略低.长江中游地区CO浓度水平在夜间有2个小突起,分别出现于凌晨1:00与4:00,与南部沿海地区CO峰值时间一致.

西北、西南、东北三区域间,一般而言,西北地区CO浓度高于西南地区,西南地区CO浓度高于东北地区.西北地区呈现明显的峰值和低值,春季峰值出现时间为早晨10:00—11:00时,夏季峰值出现的时间提前至9:00—10:00,低值春季出现于17:00—19:00,夏季低值时间同样提前1 h,为16:00—18:00.西南和东北地区的CO浓度日变化幅度不大,春季出现双峰值,一是出现于早晨,西南地区多出现于9:00,而东北地区多出现于8:00;另一个峰值出现的时间为夜间23:00到凌晨0:00;夏季则日浓度变化不明显,起伏不大.

3.3 CO浓度季节变化及其空间变化
图 3 八大经济区域CO 5月、7月平均浓度比较 Fig.3 Comparison of CO concentrations between May and July in Eight Economic Regions in China

76个城市5月份的24小时CO平均浓度均值为1.082 mg · m-3,7月为0.951 mg · m-3,5月高于了7月.图 3显示了8大区域5月与7月的CO浓度月均值情况.5月黄河中游地区CO浓度相对较高,其次是北部沿海地区,低值出现于东北地区;7月CO高值出现于西北地区,其次是黄河中游地区,长江中游地区CO浓度低.

方圆圆(2005)利用2002年全年的MOPITT资料分析全球及东亚地区CO时空分布,发现全球CO 柱总量纬度带最高值出现在4月份 40°N附近一带,即京津冀一带.白文广等(2010)同样应用卫星资料分析中国区域CO柱总量时空分布特征,给出了2000年3月—2009年2月中国地区CO柱总量多年平均及季节平均分布图,从该文的CO 柱总量图中可以很明显地看出,春夏季北部沿海地区CO均处于高水平.本文基于地面浓度数据发现,北部沿海地区为CO高值区,CO柱总量与地面CO浓度呈现一致性.

图 4 黄河中游地区5月、7月CO浓度比较 Fig.4 Comparison of CO concentrations between May and July in Middle Reaches of Yellow River

但对黄河中游地区(河南、山西、陕西、内蒙等地)地面观测结果显示,该区的地面CO浓度平均水平在春夏季都已超过京津冀等地,这与白文广等(2010)的结果出现偏差.产生这种偏差的原因可能有:①样本时间的差异:文献反映的是多年平均状况,而本文反映的仅是2013年5月与7月的水平;②社会经济状况的改变:文献反映的是2009年前的状况,本文反映的是现今的水平,区域社会经济状况可能发生变化;③样本代表性不同:文献的研究结果是以地理位置为基准,是基于22 km×22 km的空间分辨率作出的空间分布分析,而本文的研究结果是基于经济区位划分,同属黄河中游地区的河南、山西、陕西、内蒙古等地地理空间跨度很大,使得研究结果与基于地理区位分析的研究结果进行比较分析时发生偏差;④ CO柱总量与地面浓度表达的偏差:CO柱总量并不完全与地面浓度成比例关系.为此,本文进一步分析黄河中游地区CO分布的空间差异,并以北京作为参比(图 4).从图中可见,除内蒙古呼和浩特市7月数据外,河南郑州、山西太原、陕西西安5月与7月的CO浓度都高于北京,因此,黄河中游地区成为了地面CO浓度的高值区.

从5月与7月间的差异性来看,5月CO地面浓度高于7月,这种情形在长江中游地区表现最为明显,7月CO浓度较5月下降近1/2,南部沿海地区7月CO浓度略低于5月.这种季节差异应与春夏季水热条件的不同有关,夏季CO的汇增源减是导致夏季CO浓度低于春季的原因.大气中CO的汇主要在于与· OH的反应,· OH的生成需要一定的光照与水分条件,7月份高温、高湿和较强的日照适于· OH的生成,促使了CO的转化;另一方面,7月CO源减少,夏季高温天气减少了生活所需的燃料消耗,从而减少了CO源的排放.CO另一重要的来源是CH4的氧化,而CH4的浓度在夏季处于低值(方圆圆等,2005).夏季CO的汇增源减导致了地面CO浓度春季(5月)高于夏季(7月).这种时间分布规律与CO柱总量变化规律相一致.

但这种春高夏低的规律并不适用于西北地区,西北地区7月CO浓度大大高于5月.为了解这种现象是由于受到西北地区个别城市影响还是在西北地区具有普遍性,本文对甘肃兰州、宁夏银川、青海西宁、西藏拉萨、新疆乌鲁木齐的CO季节性变化进行分析,结果见图 5.从图中可以看出,夏季CO浓度高于春季的现象在甘肃、青海、西藏等地都出现,并且春夏季差距较大,这种现象的产生应该与该地区独特的水热条件有关,具体原因有待进一步的分析.

图 5 西北地区5月、7月CO浓度比较 Fig.5 Comparison of CO concentrations between May and July in Northwest Region

考察八大区域在5月与7月月间CO逐日浓度的变化.从平均值看,除个别时日外,5月CO的日均浓度均高于7月.月间CO浓度变化较平和,起伏波动幅度较小,未出现明显的峰值或低值.从各区域比较看,东部沿海地区和长江中游地区5月CO浓度明显地高于7月,东北与西南地区5月CO浓度略高于7月,南部沿海地区逐日变化受季节影响较小,西北地区7月CO浓度高于5月.说明CO浓度的季节变化及其空间变化规律是比较稳定的.

3.4 CO浓度空间变化与机动车尾气

机动车尾气是CO污染的重要来源.近年来,中国已成为世界机动车产销第一大国,全国机动车保有量持续增长,2010年全国机动车保有量为1.90亿辆,2011年达2.08亿辆,2012年至2.24亿辆,年均增长8.5%(中国环保部,2011、2012、2013年机动车污染防治年报).2010—2012年全国机动车排放CO 量分别为4080.4×104、3467.1×104和3471.7×104 t.2010—2012年间我国在机动车保有量不断上升的同时,CO的排放量并不同步增长,这与近年来我国不断加强的机动车环保管理,特别是国家机动车污染物排放标准的制定和实施密不可分.图 6显示了八大经济区机动车CO排放水平与地区CO平均浓度的关联性.从图可以看出,除西北地区外,其他地区的机动车CO排放量与地区CO浓度间呈现较好的关联性,说明各地区的机动车保有量是影响CO地面浓度空间分布的原因之一.西北地区虽然机动车CO排放量不高,却呈现较高的CO浓度,这可能与当地独特的水热条件有关.

图 6 2010—2012年间八大经济区机动车CO排放量与地区CO平均浓度 Fig.6 The vehicle CO emissions in 2010—2012 and CO concentrations in Eight Economic Regions
4 结论(Conclusions)

CO作为煤烟型污染和机动车尾气污染的特征污染物之一,其时空分布特点受到了广泛关注.本文通过对全国31个省份76个城市5月份(春季)与7月份(夏季)间CO逐时浓度的跟踪,分析中国八大经济区域的CO地面浓度时空分布规律,发现:76个城市春夏季CO浓度日变化基本一致,1 d中CO浓度表现出一种平稳的发展态势,最低浓度均出现于傍晚17:00,而后浓度逐渐升高,凌晨1:00、4:00有个CO浓度小高峰,至早晨8:00、9:00浓度达到最大值;从季节变化来看,CO地面浓度季节性变化明显,多数区域5月CO地面浓度高于7月,呈现春高夏低的季节变化规律,但在西北地区,CO地面浓度则表现为春低夏高,这应该与该区独特的水热条件有关;从季节差异来看,西北地区和长江中游地区春夏季浓度变化差异大,南部沿海地区季节变化小;从CO的空间分布看,黄河中游和北部沿海等地区CO地面浓度相对较高,东北地区浓度较低.各地区的机动车CO排放是造成CO地面浓度空间分布差异的原因之一.

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