铅及其化合物是一种不可降解的环境污染物，且性质稳定，能够长期富集，并可通过大气、土壤、水体、食物等多种介质进入人体.铅对机体的损伤呈现系统性、多器官性，能够导致造血、泌尿、生殖、免疫、神经、心血管、消化等系统的长期慢性损伤.大量研究表明，儿童和孕妇最容易在铅暴露环境中发生铅中毒，从而引起智力、记忆力、神经行为的障碍(王桂芳等，2012；Lanphear et al., 2005).土壤铅是人群重要的铅暴露源，近年来，铅污染加剧及污染场地的增多已成为影响人群健康的重要因素.目前，我国土壤铅标准多使用2008年发布的《土壤环境质量标准》，该标准是在保护土壤资源的背景值，以及保护土壤农业生产功能和生态环境功能的标准值的基础上建立的(徐猛等，2013).而国际上许多国家是通过研究污染物迁移转化规律、污染物人体暴露模式，把人体健康作为核心制定区域土壤铅基准.

自美国1980年通过《超级基金法》以来，加拿大、美国、英国等相继发布了一系列基于健康风险的土壤基准值推导导则及相应的污染物土壤环境基准值.其中，基准值推导模型，如美国《超级基金场地风险评价指南》RAGS模型、美国测试与材料协会RBCA模型、荷兰CSOIL2000模型及英国CLEA模型的国际认可度最高.近年来，中国环保部以RAGS和RBCA模型为基础，确立了土壤基准值估算方法，并先后发布了《场地环境评价导则》(DB11/T 656—2009)和《污染场地风险评估技术导则》(报批稿).其中，《污染场地风险评估技术导则》(报批稿)公布了100种污染物在住宅类用地和工业用地背景下的土壤基准值，但基准值推导方法及土壤铅基准值标准与美国一致.

一般认为，环境基准是指环境中污染物对特定对象(人或其他生物)不产生不良或者有害影响的最大剂量(无作用剂量)或浓度(US EPA，1980).由于受体不一，其基准值并不是所谓产生不良或有害影响的单一剂量值，应是基于不同保护对象的多目标函数或者范围值(孟伟等，2008).目前，国内学者对环境基准的研究多集中在水质、土壤等多环境介质中考虑不同生物受体进行的环境铅基准值推导方面(施婕等，2009)，且已公开发布的值多采用美国基准值参数，而对于从人体健康的角度推导环境基准值的研究还相对较少.因此，本研究拟采用国际上广泛认可的人体血铅模型(IEUBK、ALM)，基于人群的铅健康风险并根据中国地域特点结合实验室试验模拟对模型参数进行优化，推导出区域土壤的铅环境基准值，以期为中国铅污染场地土壤健康风险评估研究和环境标准值的制定提供参考依据.

在进行人体健康风险研究时需考虑成人、儿童2种受体，在进行土壤介质对人体健康影响研究时，通常都认为儿童的土壤暴露途径较多.美国环保署(EPA)基于大量儿童血铅与环境铅暴露研究结果，构建了暴露吸收生物动力学模型(IEUBK)，该模型在国际上被广泛应用(Deshommes et al., 2013).我国也将该模型应用于土壤铅污染修复值研究和环境铅污染对儿童血铅的影响上(张红振等，2009).IEUBK模型基于4个模块(暴露、吸收、代谢动力和概率分布)，模拟铅的吸收效率与人体内各器官铅含量尤其是血铅变化的关系，其模型构成如图 1所示.本研究采用IEUBKwin v1.1 build11模型软件对区域环境土壤铅基准值进行研究.

图 1(Fig. 1)

图 1 铅暴露、吸收、代谢及血铅含量估计的IEUBK模型的构成 Fig. 1 Compositions of the IEUBK model with lead exposure，absorption，metabolism， and blood lead level estimates

成人血铅模型(ALM)是由EPA 提出(US EPA，2001)，该法采用生物动力学斜率系数(BKSF)表征环境铅暴露与成人(孕妇)血铅含量的线性关系，采用几何标准差描述类似铅暴露途径下个体间血铅含量的差异.ALM模型包括暴露模块和概率模块两部分，通过胎儿与母亲血铅含量比例系数，评价成人(孕妇)在土壤铅污染胁迫下，引起胎儿血铅含量超过10 μg · dL^-1事件的发生概率.由于该法简单实用，近年来在国际上的应用越来越广泛，但多集中于土壤铅生态风险评价中.ALM模型的推算方法如下：

研究区为浙江温岭市，该市地处浙江东南沿海、长三角地区的南翼，全市居民以汉族为主，2009年末统计人口118.45万，农业人口98.85万，占83.45%.居民以米食、麦类为主食，生活习惯较为一致.

选择在当地居住10年以上的20~40岁孕妇165人，该市居住的1~7岁的282名儿童为调查对象，其中，男性147人，女性135人，为获得身高、体重、饮食情况、生活习惯等基本信息，于2011年7—11月进行入户调查，调查采用问卷和视频记录相结合的方式.

按照不同样品的采集、保存、分析的技术规范(GB/T 160.10—2004、HJ/T 91—2002、GB/T 5750.2—2006、HJ/T 166—2004、NY/T 398—2000)，采集研究区农田表层土壤(0~20 cm)60个.每隔8~10户于井中用自动采样器采集地下水水样34个，装于干净棕色玻璃瓶(经调查研究区人群饮水以山水(地下水)为主).在研究区域的居住区用大流量采样器(GPS1型，Thermo Environmental Instruments，Inc.，Franklin，MA)连续24 h于6个采样点采集不同风向的空气细颗粒物(PM_2.5)样品.灰尘样品采集时对固定点进行长时间序列采样，以提高灰尘样品的代表性，在每个采样点用塑料刷和塑料板清扫灰尘样品，每个样品采集50 g以上，为5~6个点的混合灰尘样品，共采集样品9个，样品带回实验室，于阴凉处保存.在对应土壤样品的采集点位置采集农作物样品(谷物：水稻、红薯等，蔬菜：芹菜、青菜、菠菜等)共52个.采集当地散养和圈养的猪、鸡及喂养的鱼样品各4~5个，共14个.采集当地自产水果样品(杨梅)5个.所有经口介质的选择均为问卷调查中本地自产率在5%以上，平均每日摄入率高于0.1%.

饮用水样品：取水样20 mL于25 mL比色管中，加入2 mL消解液(1 ∶ 4的高氯酸 ∶ 硝酸)于电炉上加热近干，取下冷却，加15 mL纯水继续煮至1~2 mL，放冷，用纯水移至比色管，再向其中加入0.5 mL盐酸、2.5 mL 100 g · L^-1的铁氰化钾、0.5 mL 30 g · L^-1的草酸，加纯水至刻度，混匀放置30 min测定.

大气样品：将采过样的微孔滤膜放入50 mL烧杯中，加入20 mL 12 mol · L^-1的硝酸溶液，于电热板上加热，温度维持在180 ℃，当消解液在0.5 mL左右时取下，用纯水少量多次定量转移至25 mL比色管中，摇匀，待测定.

所采集的灰尘样品在室温下风干，之后过0.99 mm的不锈钢筛，去除大颗粒等外来物(石子、沙子等)，然后用ZM-1型振动研磨机研磨，处理好的灰尘样品经过消解测定样品中铅的含量.

消解方法：取处理好的灰尘样品0.5 g放入100 mL烧杯中，加入少量水润湿后，加入15 mL浓盐酸，盖上表面皿，加热溶解，将盐酸气体全部溢出；再加5 mL浓硝酸，继续加热至完全溶解，冲洗并移去表面皿，蒸发至干，冷却；加入浓盐酸5 mL，用水冲洗杯壁，加热沸腾，冷却后移入50 mL比色管中，稀释至50 mL刻度线待测.

将采集的农作物样品用纯水洗净，用搅拌器搅碎后冷冻干燥至恒重，用研钵将其碾成粉末后过100目筛，保存在冰箱中待用.鱼类和肉类食品用纯水洗净，然后用刀切成块状，用搅拌器搅碎后冷冻干燥至恒重，磨成细粉后于-20 ℃保存.将水果样品用纯水洗后去其果核，用搅拌器搅碎后冷冻干燥至恒重，用研钵将其碾成粉末后过100目筛，保存在冰箱中待用.

体外消化模拟胃液：配置模拟胃液500 mL(内含 NaCl 4.3875 g，柠檬酸0.5 g，苹果酸0.5 g，乳酸0.42 mL，冰乙酸0.5 mL)，用浓盐酸将pH调为1.5，再加入胃蛋白酶1.25 g.肠液：在500 mL无菌水中加入NaHCO₃，调至pH为7.0，然后加入0.3 g胰酶和1 g胆盐.

胃反应阶段：取0.4 g样品置于反应器中，并向反应器中加入12 mL胃液，在37 ℃下以100 r · min^-1恒温振荡2 h，待振荡完成后，溶液在3000 g的离心速度下离心10 min，取一定量的上清液过0.45 μm滤膜，4 ℃保存待测.肠反应阶段：将胃阶段反应液的pH调至7，然后加入6 mL的肠液，在37 ℃下振荡4 h，然后按胃阶段反应液做相同操作，消化过程均在无氧条件下进行.

采用火焰原子吸收光谱仪(日产Z-2000日立赛曼原子吸收分光光度计)，依据国标检测方法(GB/T 160.10—2004、GB/T 22105.3—2008、GB/T 5750.6—2006、GB/T 5009.12—1996)对环境样品进行检测，参考林路秀等(2010)的检测方法对体外模拟实验样品进行检测.检测中对标准物和样品作多次重复分析并使用未受污染的试剂和仪器，精密度测定相对标准偏差均小于3.0%，原子吸收分光光度测试方法精密度良好，回收率为95.2%.

进行人群铅暴露对血铅水平影响的研究时，IEBUK、ALM模型需使用大量参数，具体可将其分为4类：人群暴露参数、生物有效性参数、环境介质铅污染水平参数、特殊参数.多数研究人员在使用IEBUK、ALM模型时采用模型推荐值，而由于美国人群和中国人群的差异性，其中包括自身行为、生活习惯及不同人种人体内运转的生理-生化效应等，本研究对区域人群的基本参数、环境介质铅污染水平、不同介质的生物有效性采用实验室检测、问卷调查等多种研究方法进行参数优化.

人群暴露参数是用来描述人体经呼吸、经口等暴露于外界物质的量和速率，以及人体特征(如体重、身高等)的参数，是评价人体暴露外界物质剂量的重要因子(于云江，2011；段小丽，2012).IEUBK模型涉及不同暴露途径的参数：饮食摄入量、饮水摄入量、土壤+灰尘的摄入量、户外活动时间、呼吸速率.其中，饮食摄入量包括谷类、蔬菜类、水果、肉类、鱼类的摄入量，食物摄入种类选择依据市场统计该类物质的本地自产率在5%以上，且平均每日摄入率高于0.1%.饮水摄入量(每日直接饮水量+间接饮水量)通过问询和实际测量的方式测定白开水、茶水等直接饮水及米饭、面条、汤、粥等间接饮水率计算摄入量，对于儿童摄入土壤+灰尘总量这一参数缺少我国实际调查值(盛晓阳等，2009)，但目前国际上多数研究认为各年龄段儿童日灰尘摄入量及土壤摄入量参数一般具有通用性，0~1岁儿童摄入土壤+灰尘总量是0.06 g · d^-1，1~7岁儿童摄入土壤+灰尘总量是0.11 g · d^-1(段小丽，2012).户外活动时间通过问询和视频记录的方式统计.呼吸速率采用人体能量代谢估算法(杨彦等，2011)，利用身高、体重等实测参数值进行估算.本次研究IEUBK模型涉及的儿童暴露参数见表 1.

表1(Table 1)

表1 研究区儿童暴露参数取值 Table 1 Children′s exposure parameter values in this study area

表1 研究区儿童暴露参数取值 Table 1 Children′s exposure parameter values in this study area 暴露参数 单位 不同年龄段取值 数据来源 0~1岁 1~7岁 注：实测数据均取样本量的算术平均值. 饮食摄入量 谷类 g·d-1 0 202 实测   蔬菜 g·d-1 0 74.5 实测   水果 g·d-1 0 107.2 实测   肉类 g·d-1 0 95.9 实测   鱼 g·d-1 0 6.05 实测 饮水摄入量 L·d-1 0.431 0.4895 实测 土壤+灰尘摄入总量 g·d-1 0.06 0.11 文献 户外活动时间 h 1 3.5 实测 呼吸速率 m3·d-1 4.62 7.28 计算 所得

模型设置不同介质的生物有效性包括土壤、灰尘、饮用水、食物等这4种介质，本研究采用模拟人体胃肠消化状态，测定4种介质中铅的生物有效性来预测儿童血铅浓度，具体取值见表 2.

表2(Table 2)

表2 各暴露介质的生物有效性 Table 2 Bioavailability of the exposure medium

表2 各暴露介质的生物有效性 Table 2 Bioavailability of the exposure medium 暴露介质 参数名称 暴露途径 测值范围 平均值 数据来源 土壤 生物有效性 消化道 3.16%~36.84% 20.0% 实测 灰尘   呼吸 5.00%~67.20% 36.1% 实测 饮水   消化道 31.00%~89.00% 60.0% 实测 饮食   消化道 12.80%~73.20% 43.0% 实测

采用IEUBK模型对居住用地土壤铅环境基准值进行反向推倒时需输入包括空气、饮食、饮用水、土壤/灰尘这4种介质中所需要参数铅污染水平的具体值，以及儿童健康血铅阈值等.

大气铅含量:采集研究区大气，测得铅含量范围为0.13~0.46 μg · m^-3，根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)，环境空气中铅的最高允许浓度季平均值为1 μg · m^-3，因此，模型选定该地区测得范围内的均值(0.36 μg · m^-3)来推导土壤环境基准值.同时，对研究区内室内空气的铅含量进行测定，范围是0.09~0.126 μg · m^-3，均值为0.108 μg · m^-3，并计算得到室内与室外空气铅含量的比值为30%.

食物铅含量:人体通过摄取食物的方式把铅带入体内，进而影响血红细胞和脑、神经系统功能等(阮涌等，2012).根据《食品中污染物限量》(GB 2762—2005)对食品介质中铅含量标准的规定，结合调查实测，发现0~1岁儿童每天摄入的谷类、蔬菜、水果、肉类、鱼类均为0，1~7岁儿童的每天摄入量分别为202、74.5、107.2、95.9、6.05 g，经检测其铅含量均值分别为0.092、0.056、0.085、0.125、0.159 mg · kg^-1.通过估算得到研究区0~1岁与1~7岁儿童每日通过饮食摄入的铅分别为0、44.81 μg · d^-1.

饮用水铅含量:由于每日饮用水的摄入量且饮用水的生物有效性相对较高，导致其风险的贡献率较大.《生活饮用水标准》(GB 5749—2006)规定地下水铅含量为0.01 mg · L^-1.直接饮用地下水是研究区儿童的主要暴露源，采集当地的饮用水，测定的铅含量范围为0.64~0.72 μg · L^-1，模型选定其范围平均值0.67 μg · L^-1为饮用水中铅含量默认值.

灰尘铅含量:灰尘中的铅可通过呼吸、手-口接触等途径进入儿童体内，进而产生健康危害.地表灰尘中铅是儿童血铅的一个重要铅暴露源，采集当地居民室内灰尘测定铅含量均值为25.4 mg · kg^-1，故选定该值为模型参数推导居住用地土壤环境基准值.

儿童血铅的含量，研究表明，血铅水平在10 μg · dL^-1左右时对儿童的智力、身体发育、学习和感觉功能均产生较为明显的影响(王舜钦等，2004).本文通过模型估算发现，当0~7岁儿童的血铅含量超过10 μg · dL^-1的概率为10.65%时，含量的几何平均值为5.66 μg · dL^-1.模型选择董兆敏等(2011)研究中国儿童血铅浓度的几何标准差1.58，代入本文模型进行推导.

此外，由于儿童肺部吸收率、土壤权重因子缺少中国实际调查值(段小丽，2012)，因此，本文采用模型默认值，分别为32%、45%.

采用ALM模型推导基于成人健康血铅值的土壤铅环境基准时，模型涉及的AT、EF_s这2类参数通过问卷调查得知分别为365、220 d，其中，需要说明的是，本次研究对EF_s的统计是基于调查对象完全在室内的天数、或在户外时间低于2 h且在户外地点处于远离铅污染场(如马路)等的天数统计得出. AF_s通过实验确定吸收效率为20%，课题组搜索中国知网2005—2013年所有公开发表文献并进行统计，发现中国B_adult，0 为1.143(叶云等，2013)~7.217 μg · dL^-1(何平亚等，2005)，本研究取几何平均值3.86 μg · dL^-1，GSD_i是2.03.参考美国EPA暴露参数手册(US EPA，2001)设置成人IR_s为0.05，B_fetal，0.95为10 μg · dL^-1，n为1.645.其他参数国际上也较为详细的公开报道，Pocock等(1983)调查英国24个乡镇不同地域男性成人血铅浓度的变化与摄入水的含量关系，发现BKSF为0.4 d · dL^-1；Sherlock等(1984)研究英国人饮用水量对女性成人血铅影响时发现了类似结论，故本次模型采用斜率系数为0.4 d · dL^-1. Goyer(1990)和Graziano等(1990)在科索沃和南斯拉夫等国研究产妇与胎儿血铅之间关系发现其相关系数约为0.9，有研究人员在使用ALM模型时使用了该系数(张红振等，2009).但近年来中国学者何平亚等(2005)选择入住在湖州市5年以上的600例孕妇，采用石墨炉原子吸收法对孕妇及其新生儿进行血铅测定并进行相关性分析，结果表明，孕妇血铅值与新生儿血铅值呈正相关，相关系数约为0.6.故本研究中R_{fetal/maternal}采用中国调查值0.6，ALM模型参数见表 3.

表3(Table 3)

表3 本次研究ALM模型各参数取值 Table 3 Parameter Values of ALM Model in this study

表3 本次研究ALM模型各参数取值 Table 3 Parameter Values of ALM Model in this study ALM模型参数 符号 单位 数值 数据来源 长期暴露时间 AT d 365 问卷调查 每年平均暴露于铅污染场景的天数 EFs d·a-1 220 问卷调查 肠胃对摄入体内铅的吸收效率 AFs   20% 模拟实测 无铅暴露时育龄妇女的血铅水平 Badult，0 μg·dL-1 3.86 查阅文献计算 育龄妇女血铅含量几何标准 GSDi — 2.03 查阅文献计算 每日土壤摄入率 IRs g·d-1 0.05 暴露参数手册 胎儿血铅含量的95%概率目标值 Bfetal，0.95 μg·dL-1 10 暴露参数手册 根据设定目标血铅浓度时保护人群的概率水平取值 n — 1.645 暴露参数手册 血铅与每日摄入体内铅含量的斜率系数 BKSF d·dL-1 0.4 文献 胎儿与母亲血铅含量相关系数 Rfetal/maternal — 0.6 文献

IEUBK模型推导结果显示，当0~7岁儿童的血铅含量的几何平均值为5.66 μg · dL^-1，血铅含量超过10 μg · dL^-1的概率为10.6%时，土壤铅含量临界值为180 mg · kg^-1.采用成人血铅模型(ALM)预测得出该地区土壤铅环境基准值为555.6 mg · kg^-1.通常意义上，环境基准值并不是所谓产生不良或有害影响的最大单一浓度或单一无作用剂量，也非超过该剂量或者浓度就导致不良或有害影响的效应，是一个基于不同保护对象的多目标函数或者范围值(Gan et al., 2009).在本研究中设置的人体(儿童、成人(孕妇))血铅健康值是相对值，其超过该健康阈值的健康效应也是相对的，且受体虽都是易感人群，但对于不同对象也有不同效应的影响，故认为研究基于人体血铅的土壤铅基准值分别为180 mg · kg^-1(IEUBK)、555.6 mg · kg^-1(ALM).目前，我国国家居住用地土壤铅的标准值是300 mg · kg^-1，工业/商业用地土壤铅的标准值是600 mg · kg^-1(GB 15618—2008)，本研究推导出的基于儿童健康的环境铅基准值低于目前公布的居住用地国家环境质量标准(环境质量二级标准)，基于成人健康的土壤铅基准值低于居住用地、工业/商业用地标准值.由《污染场地风险评估技术导则》(报批稿)可知，我国住宅类用地土壤启动值为400 mg · kg^-1，工业及其他用地土壤启动值为800 mg · kg^-1，由本研究推导得出的环境铅基准值低于目前公布的污染场地风险评估技术导则的土壤启动值，基于成人健康的土壤铅基准值远低于工业及其他用地土壤启动标准值.

近年来，随着国际上对铅的健康效应研究不断深入，EPA将铅列为有可能致癌的污染物(B2级致癌效应)(US EPA，2011)，且对儿童的损害更为严重.许多发达国家制定铅的土壤环境基准值时主要基于儿童健康风险，美国第六区(US EPA，2009)、比利时(Provoost et al., 2006)、英国(DEFRA and Environment Agency，2002)等采用儿童血铅健康风险模型等制定铅的土壤环境基准值，得出居住用地土壤铅的标准值分别为400、700、450 mg · kg^-1，工业/商业用地土壤铅的标准值分别为800、2500、750 mg · kg^-1.加拿大(SAIC，2002)、瑞士(Carlon，2007)采用生态风险评估的方法进行推导，居住用地土壤铅的标准值都是400 mg · kg^-1，工业/商业用地土壤铅的标准值是2000 mg · kg^-1.本研究推导出的基准值与其他国家存在差异，推测可能与影响人群健康的暴露途径、暴露剂量、摄入率不同有关.

表4(Table 4)

表4 部分地区和国家铅的土壤环境指导值/标准值 Table 4 Soil lead guideline values of some countries and areas

表4 部分地区和国家铅的土壤环境指导值/标准值 Table 4 Soil lead guideline values of some countries and areas 国家或地区 标准值/(mg·kg-1) 居住用地 工业/商业用地 温岭 180 555.6 中国(环境质量二级标准) 300 600 中国(污染场地风险评估技术导则) 400 800 美国第六区 400 800 比利时 700 2500 英国 450 750 加拿大 400 2000 瑞士 400 2000

采用Crystal ball7.2.2对IEUBK、ALM模型参数进行蒙特卡罗分析，初步探讨模型参数单因子变化对预测结果造成的影响.IEUBK模型暴露模块中参数的敏感性分析显示，土壤铅浓度(c_soil)、灰尘铅浓度(c_dust)、空气铅浓度(c_air)、饮用水铅浓度(c_water)在模型中敏感性分别为32.7%、32.7%、50.8%、50.8%，土壤和灰尘摄入总量(IR_soil+dust)、儿童每日空气吸入量(VR)和每日摄水量(IR_water)在模型中的敏感性分别为35.1%、32.2%、49.2%、49.2%，直接摄入土壤占土壤和灰尘的比例(WF_soil)、灰尘比例(1-WF_soil)的敏感性均为35.1%.由此可见，本次研究实测参数c_dust、c_air、c_water、IR_water等参数在模型中均呈正敏感性，且敏感性在32.2%~50.8%之间对模型暴露模块的预测结果影响较大，具体见图 2.吸收模块中涉及生物有效性参数、人体对不同暴露介质的吸收速率2类，空气、饮食、土壤、饮用水、灰尘的吸收速率(ABS_air、 ABS_diet 、ABS_soil、 ABS_water、ABS_dust)在模型中的敏感性在12.2%~7.2%之间，生物有效性参数(IN_air、IN_diet、IN_soil、IN_water、IN_dust)的敏感性在13.0%~6.1%之间，均呈正敏感性也对推导结果存在较大影响(图 3).对成人血铅模型(ALM)涉及的参数进行分析可见，B_{fetal，0.95，goal}、AT具有正敏感性，分别为16.0%、0.2%，GSD_i，adult、n、R_{fetal/maternal}、B_adult，0、BKSF、EF_s、AF_s、IR_s具有负敏感性，其中，GSD、n的敏感性高达-39.6%、-19.5%，其他参数在-13.4~-1.2%之间.其中，AT、EF_s、AF_s为本次研究实测参数，对模型的计算存在一定程度的影响(图 4).

图 2(Fig. 2)

图 2 土壤、灰尘、饮用水、空气介质铅暴露风险参数敏感性 Fig. 2 Sensitivity of exposure parameters in the media of soil，dust，drinking water，air

图 3(Fig. 3)

图 3 儿童各暴露介质铅暴露风险参数敏感性 Fig. 3 Sensitivity of each risk parameters of children′s exposure in the media

图 4(Fig. 4)

图 4 成人血铅模型铅暴露风险参数敏感性 Fig. 4 Sensitivity of risk parameters of lead exposure in the adult blood lead model

综合IEUBK模型单因子分析的结果(图 2)，呼吸暴露途径的铅暴露摄入量及生物有效性单因子对模型结果的影响较为显著且普遍高于经口暴露途径.但剖析模型呼吸系统涉及介质为大气、灰尘，消化系统经口暴露涉及介质为土壤、饮用水、食物等种类较多，虽然单因素影响并不高但累加的消化吸收量必然对儿童健康造成较大的影响.国际上的诸多研究也有类似的结论，美国学者Succop等(1998)调查本国11个研究区1855名年龄低于72个月的儿童血铅水平及暴露途径等相关数据并进行持续15年统计分析，结果发现，儿童铅暴露主要来源室内空气和地板灰尘.Lanphear等(1998)10年内在美国多个研究区研究室内灰尘和居住区土壤的铅污染浓度对儿童血铅水平的影响，发现室内灰尘铅污染是儿童铅暴露的主要来源.王春梅等(2003)研究沈阳市环境铅污染对318名7岁以下儿童健康的影响，结果发现，儿童血铅与大气中铅含量的相关系数高达0.634，初步判断大气铅污染与当地儿童血铅相关性显著.但在铅暴露的健康风险研究中经口风险往往贡献率较大，英国学者Davies等(1990)调查了伯明翰城市97名2岁的城市儿童相关信息，研究摄入铅与其血铅的关系，结果显示，97%的铅摄入来自摄食、饮水，表明儿童血铅浓度主要来自经口暴露途径.陈凤娟等(2006)调查了南京市404名小学生血铅水平及其膳食情况等，结果显示，高血铅学生的食物每日平均摄入量明显高于低血铅组学生的食物摄入量，可以得知，儿童血铅的高低与经口暴露途径有关.李静等(2008)采集浙江省上虞市东关镇点铅锌矿区周边的土壤，评价对人体的健康风险，结果显示，成人与儿童铅经口暴露平均风险最高.

ALM模型仅设计单一暴露途径，多数国家使用时均采用通用值参数，但由于各国、各区人种、生活习惯差异及调查对象个体差异，尤其是该模型针对易感人群孕妇、胎儿，在本次研究中除了考虑参数实测外，还针对中国人群特点综合文献选取参数.国际上最新的报道中发现，铅对成人血铅影响的暴露途径多样，主要集中在呼吸、经口暴露途径等.巴西学者Zentner等(2004)调查居住在铅冶炼厂附近的55名孕妇血铅水平，结果测得居住在铅冶炼厂附近的孕妇血铅水平高于对照区孕妇血铅水平，初步推测通过呼吸暴露途径使孕妇血铅水平升高.Lim等(1985)调查了研究123名马来西亚农村和城镇孕妇的血铅水平，结果显示，居住在城镇的孕妇血铅含量高于居住在农村的孕妇，可知环境铅暴露对孕妇的影响.卢少玲等(2004)对福建省宁德市505例孕产妇血铅水平进行调查，并对家庭、环境因素进行问询调查，结果发现，孕产妇血铅水平与空气污染、饮食因素存在显著相关性，可知孕妇血铅来源呼吸、经口暴露途径.项张华等(2010)研究了在浙江省铅蓄电池企业较为集中的铅污染区附近的167名孕妇，调查孕妇孕期血铅浓度变化及研究其影响因素，利用单因素分析发现，孕早期血铅浓度主要与食用轻度铅污染蔬菜的频率有关.

尽管ALM模型设计的暴露途径单一，其推导结果可能存在偏差，但目前国际上尚未有其他复合暴露途径的成人血铅内暴露模型的应用超越ALM模型，故在研究中对此类模型的开发也是今后健康基准研究的热点之一.

本研究采用2种模型(IEUBK、ALM)，针对儿童健康风险模型涉及的暴露途径(呼吸、饮食)、暴露介质(土壤、灰尘、大气、饮用水、食物)多样，而成人健康模型中仅考虑直接摄入土壤和室内灰尘的铅暴露途径，尽管2类模型在预测过程中并未一致，但考虑其针对不同受体的主要暴露途径进行预测，所以，研究结论仍具有一定参考意义.此外，模型中均未涉及皮肤暴露途径，课题组前期研究中发现，在电子废弃物拆卸工作过程中加强器官保护减少皮肤接触铅与职业暴露血铅水平呈现正相关性(Yang et al., 2013)，初步认为皮肤接触铅途径对人体存在一定程度危害.在后期的环境铅基准研究中需考虑该暴露途径对人群健康的影响.

本次研究推导、预测的铅土壤基准值并未划分居住用地、工业/商业用地标准，美国部分区域制定基于人群健康的土壤环境基准值时，采用IEUBK模型并基于不同场地的暴露频率、暴露剂量推导环境基准值，但本次研究时并未有考虑.且ALM模型通过表征工业/商业用地铅污染来表征人体风险是也未考虑居住用地，故本次基于该模型的推导结果仅对工业/商业用地铅土壤标准有一定的参考作用.

本次研究中采用体外模拟实验模拟胃肠状态铅的生物有效性，2个模型中均考虑同一种实验结果，并没有区分成人、儿童.需要说明的是，目前国际上体外模拟实验(in vitro model)种类较多、应用广泛，且试验方法多样，本研究采用的是生理原理提取法(PBET)，该方法最先由Ruby等(1993)提出，和其他实验方法(陈晓晨等，2009；李琛等，2010)的研究结论可能存在一定差异.目前，国际上也有报道认为儿童、成人的胃肠吸收率差异较大(陈海珍等，2012)，但其模拟实验方法还未受到统一认可.这也是本次研究没有分类实验的主要原因.

在对人群经口暴露的研究中，人群经口介质涉及种类较多，本研究通过问卷等筛选了区域人群的主要经口介质，然而由于调查对象数量有限及实际人群膳食结构多样、复杂，且未考虑区域人群的多种烹饪方式等，可能会导致推导结果存在一定偏差.

对于污染物浓度、摄入量模型参数的确定，本研究通过实验室检测、问卷调查等实测方法优化参数，结合各项标准确定模型相对参数值.然而在实际研究中发现，检测结果的准确度与实验仪器的精密度、实验人员的技术水平等有很大关系，且环境介质中样品的检测，应多次多时取样.

需要重点阐明的是，本次研究使用的模型均由美国开发，尽管在国际上得到广泛认，但在中国应用的模型验证并未开展，故该模型是否适用于中国人群还需要进一步验证.此外，在建立环境污染与人体健康剂量-效应模型的研究时，需要确定污染物的迁移转化规律、人体暴露途径、人群暴露特征等，而此与其区域环境特点、人群特征息息相关.在后期我国进行基于人群健康的环境基准值推导模型研究中，需要重新综合考虑以上因素，在使用其他类似模型时需进行模型验证或适合本国的参数优化.

1)本文基于美国IEUBK模型推导研究区土壤铅环境标准值，通过实验室检测、问卷调查、文献查询等方式优化模型参数，结果表明当0~7岁儿童的血铅含量几何平均值为5.66 μg · dL^-1，血铅含量超过10 μg · dL^-1的概率为10.6%时，该地区土壤铅环境基准为180 mg · kg^-1，与英美等国家铅的土壤环境标准值相比，该基准值较低.

2)采用美国ALM模型推导得出的该地区工业/商业用地铅土壤基准值为555.6 mg · kg^-1，与其他发达国家相比，远远低于美国、英国澳大利亚等国家工业/商业用地铅土壤环境标准值.

3)对IEUBK、ALM模型参数进行蒙特卡罗分析，初步探讨模型参数单因子变化对预测结果造成的影响，发现IEUBK模型中各种参数对健康风险具有正敏感性，其中，空气、饮用水这两种介质铅浓度的敏感性最大，均为50.8%.ALM模型中胎儿血铅含量的95%概率目标值B_{fetal，0.95，goal}、长期暴露时间AT具有正敏感性，分别为16.0%、0.2%，其余都均有负敏感性.本次研究中对2种模型14/29个参数进行优化，在一定程度上提高了推导结果的科学性、准确性，降低了不确定性.

4)本文选择IEUBK、ALM模型进行研究，认为人体中铅的来源为呼吸暴露、经口暴露途径等，由敏感性分析结果可知，呼吸暴露途径对模型结果的影响较为显著且普遍高于经口暴露，但由于经口暴露累加的消化吸收量较高对模型的影响结果不容忽视.