近10年来，卫星观测结果表明，中国的灰霾污染发生频率不断增加，成霾区域面积也开始增大，其中，京津冀、珠三角和长三角等地区面临的灰霾污染尤其严重(Chang et al., 2009；Che et al., 2009).造成中国频繁出现范围大、持续时间长的灰霾事件的根本原因是大气中的PM_2.5或PM₁₀及其前体污染物(SO₂、NO₂、NH₃、VOC 等)严重超过了当地的环境容量，当与持续出现的静稳天气相配合时，将有利于污染物经非均相和均相化学过程产生的二次颗粒物积累，并与一次颗粒物叠加，从而不利于污染物扩散，进而导致大气中细粒子超标(贺泓等，2013).我国学者基于多年的观测研究也认为，复杂的大气复合污染和二次细颗粒物才是我国灰霾形成的主要原因(Quan et al., 2011；吴兑，2012；张小曳等，2013).

随着我国灰霾污染的区域化发展，政府部门在污染的治理与控制上，正逐步采取区域调控战略和措施.在2008年北京奥运会、2010年上海世博会和广州亚运会期间，区域污染控制措施取得了良好的效果(黄江平等，2010；陈焕盛等，2010)，保证了这些重大活动的顺利进行.但考虑到污染对人群的影响程度、污染控制的有效性和可实施性等因素，实际的污染区域控制措施主要在城市群内实行.由于天气系统的多样性及其尺度影响的跨地理区域的特性，一个区域或一个城市群的污染及其污染物的排放有可能造成跨区域的影响.

在我国北方，存在着京津冀和辽宁中部两大城市群.王喜全等(2011)在研究地形槽形势控制下，京津冀城市群和辽宁中部城市群先后出现灰霾污染天气的个例分析中指出，此次辽宁中部城市群的灰霾过程(2010年11月4—6日)一定程度上是京津冀地区灰霾污染跨区域影响的结果，并指出了跨区域影响的输送通道；Yang等(2012；2013)利用NAQPMS模式及其污染源在线追踪技术(王自发等，2008; 陈焕盛等，2010)进一步分析了此次辽宁中部城市群灰霾过程中外来影响的贡献率问题，指出在这次灰霾过程中京津冀灰霾的输送具有决定性的影响.洪也等(2013)在研究南下高压天气形势控制下，辽宁中部城市群一次灰霾污染过程的个例分析中，也指出了京津冀地区的灰霾跨界输送对此次辽宁中部城市群灰霾事件的重要作用.基于此，本文利用NAQPMS模式污染源在线追踪技术，计算洪也等(2013)分析的该个例中外来影响的贡献率，以期对制定辽宁中部城市群空气污染区域控制方案有所裨益.

洪也等(2013)利用空气质量监测数据、MODIS卫星影像、地面气象观测数据和后向轨迹方法，对2011年10月27—30日辽宁中部城市群的灰霾污染过程进行了定性分析.分析结果表明，这次灰霾污染过程开始于10月24日，结束于11月1日.典型城市沈阳的大气颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM₁在污染过程中具有相同的变化趋势，并且在28—29日其浓度超过我国新空气质量二级标准(PM₁₀日均值为150 μg · m^-3，PM_2.5日均值为75 μg · m^-3，环境保护部，2012)达到最高值，其中，PM₁₀浓度在28日和29日超标，PM_2.5浓度在27—30日连续4日均超标.

本文采用的嵌套网格空气质量预报模式系统(Nested Air Quality Prediction Model System，NAQPMS)是由中国科学院大气物理研究所自主研制与发展.该模式系统是基于一个三维欧拉硫化物输送模式(王自发等，1997)，能实现多尺度、多物种的模拟研究，在区域和城市尺度的空气污染研究上已被广泛应用(Wang et al., 2000；2006；陈焕盛等，2010；王自发等，2006；Yang et al., 2013).

NAQPMS模式系统主要是由气象模块与嵌套化学输送模块两部分构成.气象模块采用美国国家大气研究中心(NCAR)等研发的中尺度天气数值预报系统WRF(版本为ARW3.3)，嵌套化学输送模块由中国科学院大气物理研究所自主开发，其中考虑了污染物在输送过程中的平流、扩散、干湿沉降过程，以及液相、气相化学等，气相化学机制为CBM-Z机制(Zaveri et al., 1999).

在此基础上，Li等(2008)将NAQPMS模式与污染源在线追踪与识别技术进行耦合，以此来对中国中东部地区近地面层臭氧的来源进行分析，并进一步指出中国大陆光化学生成的臭氧可以通过区域性传输造成青藏高原北部瓦里关夏季的高臭氧，其贡献可达10×10^-9~25×10^-9(Li et al., 2009).该方法不仅结合了传统来源分析和气相追溯的特点，还能通过在线追踪，减小非线性过程产生的误差，并且不需要多次设定模拟过程，节约了很多计算时间.此外，该技术也应用到了区域输送对北京夏季臭氧浓度的贡献计算中(王自发等，2008)，以及亚运时段广州大气污染物来源分析中(陈焕盛等，2010).

模拟过程采用一层嵌套(Yang et al.， 2012)，网格水平分辨率为30 km，覆盖了整个东亚地区.模式区域的中心点经纬度为110°E、35°N，使用适合我国中低纬度特点的LAMBERT投影方式，重点关注以渤海为中心的华北、东北地区.在垂直分辨率上，模式使用地形追随，从1000~100 hPa不均匀地分为20层，其中，1~7层在边界层内，这样模式能够更加准确地考虑边界层中污染物的分布规律.WRF的初边界条件采用美国国家环境预报中心(NCEP)逐6 h水平分辨率为1°×1°的全球最终分析资料(FNL)，同时为减小初始条件对WRF模拟效果的影响，WRF每次模拟36 h，前12 h作为模式启动时间，选取后24 h模拟结果作为污染模块的气象场输入.对于污染模块，为了减小初始条件扰动对模拟浓度的影响，模拟设置了15 d的启动时间.本次模拟时间段为世界时2011年10月25日00:00至30日00:00，NAQPMS的启动时间为2011年10月10日00:00.

本文使用的污染物排放清单是亚洲区域大气污染物排放清单2.0版(REAS2.0)，此清单由日本国立环境研究所对REAS1.1升级更新而成.与REAS1.1相比，REAS2.0在2003—2008年东亚(包括我国)的基础能源消耗数据是来自于分省统计年鉴，而不是估算；同时，REAS2.0考虑了污染控制新技术(如烟气脱硫技术)的推广应用对排放因子产生的影响.目前该清单已成为东亚模式比较计划(MICS-Asia)第3阶段排放清单的一部分(杨文夷等，2013).本文使用2007年的源排放清单，分辨率为0.25°×0.25°.

利用NAQPMS模式中的源解析模块追踪污染物的来源，需要对研究范围内的不同地理分区进行标记，本文根据研究需要划分了15个区域来进行标记，具体如图 1所示.

图 1(Fig. 1)

图 1 源解析区域空间分布图 Fig. 1 Spatial distribution of Source-tagged regions

本文利用网站(http://www.wunderground.com)提供的气象观测数据对WRF模拟的近地面层温度、风速和风向进行对比验证；同时，利用沈阳市环保局提供的污染物浓度监测数据对模式模拟的沈阳近地面层PM₁₀浓度进行对比验证.

气象场选取北京(116.6°E、40.1°N)、大连(121.6°E、38.9°N)和沈阳(123.5°E、41.8°N)3个代表性站点进行观测与模拟对比验证.如图 2和图 3所示，WRF模拟的近地面层温度和风场的变化趋势和量级都与观测值基本一致，成功地再现出了关注时段内温度和风场随时间的变化.表 1统计了WRF的模拟效果，由于风场容易受到天气系统、下垫面和局地地形的影响，这可能是风速模拟偏高的主要原因，但WRF仍较好地模拟出风向的变化(图 3).总体来说，WRF能较好地再现出气象场的变化(孙贞等，2009；王颖等，2010；Yang et al., 2012)，可以向化学传输模块提供较为准确的气象场输入，这保证了污染场的正确模拟.

图 2(Fig. 2)

图 2 温度的WRF模拟结果与观测对比 Fig. 2 Comparison between predicted and observed temperature by WRF

图 3(Fig. 3)

图 3 风向、风速的WRF模拟结果与观测对比 Fig. 3 Comparison between predicted and observed wind profiles by WRF

表1(Table 1)

表1 WRF和NAQPMS模拟效果统计参数 Table 1 Statistical parameters for WRF and NAQPMS model performance

表1 WRF和NAQPMS模拟效果统计参数 Table 1 Statistical parameters for WRF and NAQPMS model performance 数据类型 温度/ ℃ 风速/(m·s-1) 沈阳 PM10/(μg·m-3) 沈阳 北京 大连 沈阳 北京 大连 注：N为样本数；FAC2为模拟值在观测值的0.5~2倍单位之内的个数占样本数的百分数；Co为观测平均值；Cm为模拟平均值；MB为平均偏差；NMB为标准平均偏差(无量纲)；RMSE为均方根误差; r为相关系数. Co 8.91 12.64 9.35 1.66 2.16 2.79 173.80 Cm 9.75 12.51 9.04 1.96 3.25 3.54 217.40 MB 0.84 -0.13 -0.30 0.30 1.09 0.75 43.60 NMB 0.09 -0.01 -0.03 0.18 0.51 0.26 0.25 RMSE 1.96 1.23 1.49 1.28 1.78 2.05 83.20 N 136 136 136 120 118 132 109 FAC2 96% 100% 88% 64% 55% 64% 85% r 0.89 0.92 0.95 0.26 0.40 0.45 0.65

图 4给出了辽宁中部典型城市沈阳近地面层PM₁₀浓度的模拟值与观测值随时间的变化.其中，观测数据由沈阳市环保局提供，观测数据采集地点为沈阳市文艺路(123°24′35″N、41°45′54″E).由图 4和图 5可知，NAQPMS能较好地反映污染物PM₁₀浓度的量级和变化趋势，也能再现出污染物PM₁₀浓度的峰值.其中，模拟值与观测值在样本数为109、置信度为0.01的情况下，相关系数(r)为0.65.PM₁₀浓度的模拟值中有85%在观测值的0.5~2倍的单位之内，标准平均偏差(NMB)和偏差(MB)分别为0.25和43.6，也说明模式基本上能反映PM₁₀浓度变化的真实情况.需要说明的是，在27日00:00至28日12:00，PM₁₀浓度的模拟值相对于观测值偏高，并且在28日出现峰值的时间较观测时间有所提前(约3 h).这主要是由于该时段内，沈阳高空有小槽从华北地区向东北方向移动并带来小股冷空气，使得辽宁中部地区在27日出现降水.虽然此过程WRF模式也有所再现，但对于该小槽进入及离开沈阳的时间及降水强度的把握上有所偏差，从而使得PM₁₀浓度模拟偏高.此外，排放源的不确定性及缺乏对复杂气溶胶化学过程的考虑也是模拟偏高的可能原因(陈焕盛等，2010).但总体上，模拟的误差保持在可接受的范围内，这保证了污染物来源分析结果的可靠性.

图 4(Fig. 4)

图 4 沈阳近地面PM10模拟结果与观测对比 Fig. 4 Comparison between predicted and observed PM10 concentrations at Shenyang

图 5(Fig. 5)

图 5 沈阳近地面PM10模拟与观测散点图 Fig. 5 Scatterplot of simulated and observed PM10 concentration at Shenyang

图 6为2011年10月27—30日华北与东北地区近地面层PM₁₀每小时模拟浓度的水平分布及其相应的风场.在27日14:00(图 6a)，华北平原和渤海湾上空PM₁₀浓度已达到200~300 μg · m^-3，而辽东湾和辽宁省内部PM₁₀浓度基本在50~150 μg · m^-3的范围内.可见，27日华北平原灰霾污染范围比东北地区大且污染程度也比东北地区严重.在大约不到1 d的时间内(图 6b)，东北地区的PM₁₀浓度逐渐升高，在辽宁中部地区呈现为一个高值中心；而吉林省和朝鲜地区的PM₁₀浓度则相对较低.在29—30日(图 6d~f)，高浓度的PM₁₀范围已经向北扩大到吉林省境内.从图 7也可以看出，辽宁中部典型城市的灰霾污染主要集中在200 m以下；在27日晚至28日06:00，PM₁₀浓度从地面到高空1000 m左右表现为一个明显的高值中心并与西南风场相配合，预示着PM₁₀可能从外界西南方向输送而来.以上分析均与相应时段内MODIS卫星云图显示的灰霾范围的变化和气团后向轨迹图显示的辽宁中部地区200 m以下气团来源路径相吻合(洪也等，2013).并且通过分析该时段内的天气图(图略)可知，当高空为稳定的天气系统与弱高压均压场控制的地面天气系统相配置时，华北和东北地区位于高压中心后部的西南风带中，是华北和东北地区出现灰霾污染的常见天气形势(王喜全等，2011；苏福庆等，2004；孟燕军等，2002；任阵海等，2005).

图 6(Fig. 6)

图 6 模拟的2011年10月27—30日近地面层PM10浓度空间分布和风场叠加图(a.27日14:00;b.28日08:00;c.28日14:00;d.29日08:00;e.29日14:00;f.30日08:00) Fig. 6 Spatial distribution of simulated near-ground PM10 concentration and wind vector on October 27-30，2011(a.14:00 LST on 27 Oct. ; b.08:00 LST on 28 Oct. ; c.14:00 LST on 28 Oct. ; d.08:00 LST on 29 Oct. ; e.14:00 LST on 29 Oct. ; f.08:00 LST on 30 Oct)

图 7(Fig. 7)

图 7 模拟的辽宁中部城市群PM10浓度垂直分布和风场(m · s-1，风向杆)叠加图 Fig. 7 Vertical distribution of simulated PM10 concentration and wind vector(m · s-1，barb)at the central city cluster of Liaoning

在2011年10月27—30日灰霾期间，为了定量化辽宁省本地及周边城市群对辽宁中部城市群空气质量的影响程度，本文利用NAQPMS模式的污染源在线追踪技术分别对营口、鞍山、辽阳、沈阳、本溪、抚顺和铁岭这些城市的PM₁₀浓度进行了模拟和来源追踪.模拟结果表明，在27—30日辽宁中部城市群先后出现PM₁₀浓度大于150 μg · m^-3的超标现象；此次辽宁中部城市群灰霾污染过程可分为3个阶段：①京津冀城市群和胶东半岛城市群灰霾污染的长距离输送阶段(27日至28日12:00)；②灰霾在辽宁省内部的一个局地累积发展阶段(28日13:00至29日10:00)；③灰霾的再次长距离输送阶段(29日11:00至30日).图 8给出了整个灰霾期间(2011年10月27—30日)，京津冀地区、山东省、辽宁省和这3个地区以外的其他区域对辽宁中部代表性城市近地面层PM₁₀的平均贡献率.其中，京津冀地区和山东省对营口近地面层PM₁₀的贡献率分别为41.3%和20.0%，辽宁省自身的贡献率为32.9%，其他区域的贡献率为5.8%.因此，营口近地面层的PM₁₀有67.1%是由外界输送而来，且京津冀地区的贡献最大，约占外界输送的一半以上.鞍山和辽阳近地面层的PM₁₀大约有26.0%来自京津冀地区，15.6%来自山东省，53.3%为辽宁省自身贡献，约5%来自其他区域.因此，鞍山和辽阳近地面层的PM₁₀接近47%是由外界输送而来，其中，京津冀地区是主要的外来影响源地.沈阳近地面层的PM₁₀约有37.0%是由外界输送而来，京津冀地区贡献19.2%，山东省贡献12.2%，其他区域贡献5.8%，辽宁省自身贡献约62.8%.本溪、抚顺和铁岭近地面层的PM₁₀分别有48.0%、44.0%和30.2%是由外界输送而来.其中，京津冀地区的贡献率分别为25.6%、23.7%和15.5%，山东省的贡献率分别为11.0%、11.5%和8.3%，其他区域的贡献率分别为11.0%、8.6%和6.3%.由于沈阳、本溪、抚顺和铁岭这些城市远离华北平原，PM₁₀来自京津冀地区和山东省的贡献将会随着与京津冀地区距离的增加而减小，辽宁省本地贡献则会逐渐增大.在本溪、抚顺和铁岭，辽宁省本地贡献率分别为52.3%、56.2%和69.8%.但在整个灰霾污染过程中，由于长距离输送，京津冀地区和山东省对辽宁中部城市群近地面层PM₁₀的贡献率可达23%~61%.因此，政府在采取相关措施控制辽宁中部城市群PM₁₀污染时，需要考虑跨区域输送的影响.

图 8(Fig. 8)

图 8 2011年10月27—30日灰霾期间，京津冀地区、山东省、辽宁省和其他区域对辽宁中部代表性城市近地面层PM10的平均贡献率 Fig. 8 The average source contribution from the Beijing-Tianjin-Hebei region，Sh and ong Province，Liaoning Province and the remaining regions to the PM10 at the surface layer during 27—30 October 2011

图 9为京津冀地区、山东省、辽宁省及其他区域在辽宁中部城市群近地面层PM₁₀浓度达到峰值时段的贡献率.由图可知，营口近地面层的PM₁₀浓度在27日05:00仅为68 μg · m^-3，到27日21:00达到178 μg · m^-3并在此后的5 h内维持在150 μg · m^-3以上.在此期间，营口近地面层PM₁₀有60.6%是由京津冀地区远距离输送而来，从而使得营口的空气质量进一步恶化.鞍山近地面层PM₁₀浓度在27日12:00为85 μg · m^-3，到28日02:00达到250 μg · m^-3的最大值，期间京津冀地区的贡献率为42.8%.沈阳近地面层PM₁₀浓度在27日12:00为94 μg · m^-3，到28日03:00达到305 μg · m^-3的最大值，期间京津冀地区的贡献率为31.8%，使得沈阳的PM₁₀在28日超过我国新空气质量二级标准(环境保护部，2012)；本溪在27日14:00至28日08:00，PM₁₀浓度从70 μg · m^-3增加到295 μg · m^-3，京津冀地区的贡献率约34.9%；抚顺在27日20:00至28日10:00，PM₁₀浓度从39 μg · m^-3增加到262 μg · m^-3，京津冀地区的贡献率约30.7%，使得抚顺的空气质量逐渐恶化.铁岭近地面层的PM₁₀浓度在27日18:00为113 μg · m^-3，到28日09：00达到392 μg · m^-3的峰值，在此期间京津冀地区的贡献率约19.7%，可见由于京津冀地区PM₁₀的外来输送影响，使得铁岭的空气质量也进一步恶化.综上分析可知，在辽宁中部城市群近地层PM₁₀浓度先后达到峰值期间，由于长距离输送，京津冀地区的PM₁₀贡献率可达20%~60%.这对本次灰霾过程中辽宁中部城市群的空气质量恶化具有决定性的作用，即没有京津冀地区灰霾的长距离传输，辽宁中部城市群灰霾污染的程度不会超过轻度污染等级.本文模拟结果可以促进我们对辽宁中部城市群空气污染区域性、复杂性的认识，这对制定辽宁中部城市群空气污染区域控制方案将有所裨益.

图 9(Fig. 9)

图 9 京津冀地区、山东省、辽宁省和其他区域对营口、鞍山、沈阳、本溪、抚顺和铁岭在各自近地面层PM10浓度达到峰值时段的贡献率 Fig. 9 Contribution ratio from the Beijing-Tianjin-Hebei region，Sh and ong Province，Liaoning Province and the remaining regions to PM10 concentration at Yingkou，Anshan，Shenyang，Benxi，Fushun and Tieling during the peak PM10 levels

利用中国科学院大气物理研究所自主开发的嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其污染源在线追踪技术，对2011年10月27—30日辽宁中部城市群发生的一次灰霾过程的外来影响贡献率进行了模拟计算和分析，研究结果表明：

1)NAQPMS模式的模拟结果与观测结果有较好的一致性.气象模块(WRF)能较好地再现出气象场的变化，可以为化学传输模块提供较为准确的气象输入.化学传输模块也能较好地模拟辽宁中部城市群PM₁₀浓度的时空演化，特别是代表性城市沈阳的PM₁₀浓度的时间变化，这为利用污染源在线追踪技术研究外来影响的贡献率奠定了基础.

2)在整个灰霾天气期间(2011年10月27—30日)，外来贡献率随着城市与京津冀地区的距离的增加而减小，从营口的61%减小到铁岭的23%，而辽宁省本地的贡献率则逐渐增大，其中，京津冀城市群相对于胶东半岛城市群是主要的外来影响源地.

3)在辽宁中部城市群近地面层PM₁₀浓度先后达到峰值时段，京津冀地区对营口、鞍山、沈阳、本溪、抚顺和铁岭的贡献率分别为60.6%、42.8%、31.8%、34.9%、30.7%和19.7%，因此，至少可以说京津冀地区对此次灰霾过程中营口、鞍山、沈阳和本溪等地的空气质量恶化具有决定性的作用.

4)灰霾从过去的局地天气现象发展为具有区域特征的天气现象，因此，环保部门提出污染控制区域战略.但本文对2011年10月27—30日辽宁中部城市群灰霾天气的外来影响贡献率的个例分析表明，京津冀地区的灰霾污染在合适的天气系统控制下，通过传输的方式，也能对辽宁中部城市群造成影响.尤其在这次灰霾过程中，京津冀地区对辽宁中部城市群灰霾污染程度的不断恶化是具有决定性的影响.即没有京津冀灰霾的长距离传输，辽宁中部城市群的灰霾污染程度不会超过轻度污染等级.这就为污染的区域调控战略提出了挑战，在总量控制下，开展区域调控是解决区域灰霾污染的措施，但也要注意灰霾污染的跨控制区影响问题.

致谢： 日本国立环境研究所Ohara博士为本文提供了REAS2.0排放清单，沈阳市环保局提供了污染物浓度监测数据，在此一并表示感谢！