2. 上海市宝山区环境监测站, 上海 201901;
3. 上海综合交通规划研究所, 上海 200040
2. Shanghai Baoshan Environment Monitoring Station, Shanghai 201901;
3. Shanghai City Comprehensive Transportation Planning Institute, Shanghai 200040
大气污染物排放清单是在特定空间范围和时间尺度上,对影响区域空气质量的各污染物做出的排放量估算.排放清单是研究区域大气污染成因、机制和特点,开展环境空气质量数值模拟和预报预警的重要数据基础,也将为制定区域大气污染控制措施提供依据,从而使区域空气质量管理从定性走向定量.
近10多年来,关于亚洲和中国区域的排放清单已有了较多研究.在亚洲尺度上,Ohara等(2007)建立了亚洲地区1980—2020年人为源排放清单REAS(Regional Emission Inventory in Asia),Streets等(2003)建立了2000年亚洲大气污染物排放清单,帮助解译在TRACE-P(the Transport and Chemical Evolution over the Pacific)和ACE-Asia(the Aerosol Characterization Experiment-Asia)观测实验中获得的污染物浓度监测数据.Zhang等(2009)在TRACE-P清单的基础上进行数据更新,建立了2006年亚洲大气污染物排放清单,用于支持NASA的INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B)项目研究.在国家尺度上,田贺忠等(2001)使用中国统计年鉴数据,通过排放系数法估算近20年中国NOx排放变化,并分析了NOx排放的地区、行业特征及变化趋势,王丽涛等(2005)将燃烧源以经济部门、燃烧类型、燃烧方式/工艺技术3个层次进行细致的划分,并对燃烧源排放实测数据进行细致的调研,建立了中国大陆2001年CO人为源排放清单.由清华大学组织开发了中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China),数据库包括了2008年和2010年SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PMcoarse、BC和OC等10种污染物的人为源排放数据,并提供0.25度、0.5度和1度等多种分辨率数据,支持SAPRC99、CB05、RADM2等多种大气化学模型机制(Center for Earth System Science,Tsinghua University,2012).在区域尺度上,黄成等(2011)建立了长江三角洲地区2007年大气污染物排放清单,用于研究长江三角洲地区的复合型大气污染.该研究以污染源普查数据和国家重点源环境统计资料为基础数据,对于燃烧排放设施采用实地调研的方法获得排放源的地理位置和能源消耗数据,提高了对燃烧源排放估算的准确度.
然而,目前关于清单研究大多以国家和城市尺度为主(张树宇等,2000; Huang等,2011;赵斌和马建中,2008;余宇帆等,2011),针对小尺度区域(如区、县、各级工业区)层次的研究相对较少.实际上较一般区域而言,工业区的污染排放特征更为复杂,不仅会造成局地空气污染,对周边地区的空气质量和居民健康也会产生不良影响.因此,对工业区域开展深入研究对于局地环境空气质量管理、区域大气环境预测与评价等具有更为直接的意义.然而,由于工业区污染物排放特征的复杂性,目前已建立的大尺度排放清单往往不能满足研究的要求.An等(2013)使用大尺度排放清单INTEX-B2006模拟了中国地区主要污染物的浓度,发现地区性、高强度污染源的模拟值与监测值之间存在较大的偏差,Wang等(2011)建立了中国2005年排放清单,并将CMAQ模拟结果与卫星反演和地面观测数据比较,发现在一些工业密集区域中模式对SO2和PM10的浓度模拟存在误差.这些研究表明,工业密集区域是目前排放清单研究的难点之一,为了进一步提高排放清单在工业地区的准确度,需要加强在典型工业区等小尺度上的研究.
同时,通过在数值模拟上的运用发现现有排放清单存在的误差.Carmichael等(2003)模拟了TRACE-P实验期间亚洲区域大气污染物浓度,通过与观测值比较发现黄海地区的模拟值有较大的偏差.Ma等(2006)将TRACE-P清单模拟结果与GOME卫星反演结果进行比较,结果显示在模拟NO2柱浓度时存在低估现象.张礼俊等(2010)指出虽然排放清单采用了“自下而上”的方式,但是在污染源的定位上仍存在困难,同时由于污染物排放情况的地域差异较大,在缺乏污染物排放设施具体信息的情况下,对排放量的计算易造成较大的误差.因此为了进一步提高排放清单的准确性,需要从污染源定位和排放量估算两方面着手.
本研究以上海吴淞工业区及其周边地区(宝山区)为研究区域,开展小尺度精细化排放清单的研究.结合实地调研、整合多套排污数据库,提高排放量估算的准确性,通过排放口现场GPS定位的方法提高污染源定位的精确度,在此基础上建立了2009年宝山区大气污染物排放清单.并通过清单分析该工业区污染物排放的区域和行业分布特征.通过上述研究,探索在中国建立小区域尺度精细化排放清单的技术方法,并探讨存在的问题.
2 研究方法(The methods to establish emission inventory) 2.1 研究区域图 1为宝山区位置示意图.宝山区地处上海市北翼,临近长江和黄浦江汇合处的入海口,南与杨 浦、虹口、闸北、普陀四大中心城区毗连,西与嘉定区交界.在海洋性季风气候的影响下,污染物可通过长程传输向上海市及周边区域扩散.
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| 图 1 上海市宝山区位置示意图 Fig. 1 Shanghai Baoshan district |
宝山区总面积279.99平方公里,占全市面积的4.6%.常住人口136.55万人(2009年),占全市人口的7.1%.近几年来宝山区的经济保持稳定增长,2009年宝山区国内生产总值为913.05亿元,较2008年同比增长12.1%,占全市生产总值的6.1%,其中第一、第二和第三产业产值分占全市的2.1%,9.1%和4.1%.三产结构比为:0.3 ∶ 60.1 ∶ 39.6,可见,第二产业仍在区域经济中占有主导地位.与此同时,宝山区正经历着快速的城市化过程,2009年全区农业人口比例为6.9%,相比2005年下降了4.0%,是中国东部地区城市化发展较快的典型区域之一.
宝山区内两大主导产业为钢铁生产业和能源供应业.境内宝山钢铁股份有限公司是上海乃至全国重要的钢铁生产基地.同时宝山区也是全市主要的能源生产和供应基地,位于月浦镇的华能上海石洞口第一电厂和第二电厂是全国最大的火力发电厂之一.
2.2 排放清单估算方法 2.2.1 污染源分类宝山区的污染源较为复杂,按照社会活动功能可划分为工业点源、生活与农业源和道路交通源,按照排放类型可划分为点源、面源和交通源(表 1).
| 表1 活动量数据来源及排放量估算方法 Table.1 Activity data sources and emission calculation methods |
点源包括工业点源和生活点源.对于工业点源,根据企业规模和污染物排放量划分为大点源和中小点源.本研究中工业大点源包括宝山钢铁股份有限公司下属的4个厂区,具有占地面积大、排放口众多且分散分布的特点;以及华能电力下属的上海石洞口第一、第二电厂,其排污量大但排放口较为集中.其他工业源作为工业中小点源,具有数量多、区域分布广、行业类型多样、占地面积小等特点.生活点源多为服务业,具有占地面积小、行业类型简单、能源消耗类型单一的特点,根据功能进一步划分为居民服务业、住宿餐饮业、医院和独立燃烧4类.
面源包括农业面源、人体活动排放和生物质燃烧.农业面源主要考虑畜牧养殖、化肥使用等过程的排放;人体活动排放指人类排汗和排泄导致的排放;生物质燃烧包括露天燃烧、家用燃料、薪柴、畜牧粪便燃烧、森林草场大火.在田贺忠等(2011)建立的2000—2007年中国生物质燃烧大气污染物排放清单中,家用燃料和露天燃烧为排放分担率最高的两种排放来源,本研究主要考虑这两种燃烧造成的空气污染.由于数据缺乏,本研究尚未考虑建筑扬尘和加油站的排放.
道路交通源主要考虑城市机动车尾气排放和道路扬尘造成的大气污染.由于宝山区内原材料的集疏运车辆来往频繁,在计算道路交通源时加入了集卡车的污染排放.
2.2.2 污染物遴选及数据来源结合宝山区的产业特征、污染物排放特点以及区域环境空气质量特征,并参考美国环保署NEI 2002排放清单,确定估算的污染物种包括:气态无机污染物,二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、氨(NH3);气态有机污染物(VOCs);大气总悬浮颗粒物(TSP)以及PM10和PM2.5.
2.2.3 污染物排放量计算1)点源排放
SO2和NOx的排放量直接采用全国污染源普查、企业环境影响回顾性评价报告和排污申报的数据,其中全国污染源普查数据库以企业为单位记录全年各大气污染物的排放量,适用于排放口少的工业中小点源和生活点源.排污申报数据按照工艺类型分别给出污染物排放量,环境影响回顾性评价报告采用物料平衡法估算不同工艺的排放量,适用于多排放口的大型工业企业.TSP排放量同样来自以上3个数据库,取粉尘与烟尘排放量之和.并根据燃煤源颗粒物中PM10、PM2.5的粒径比例计算PM10与PM2.5的排放量,数值参考张强等(2006)的研究结果.
对于CO、VOCs和NH3的排放量的估算,由于在全国污染普查数据库中没有直接可用的数据,因此对于工业中小点源和生活点源采用排放系数法计算,基本公式如下

2)面源排放
面源排放均采用排放系数法估算排放量.对于农业面源和人体排放,活动量数据来自上海市2009年统计年鉴(上海市统计局,2009),农业面源的排放因子参考相关文献中的值(董文煊等,2010;董艳强等,2009;尹沙沙等,2010). 考虑到城乡公共卫生设施的差别,人体排放的排放因子在农村和非农村地区分别采用0.5 kg · Person-1 · a-1和0.25 kg · Person-1 · a-1(董文煊等,2010).计算面源排放总量后按照活动量大小分摊到各区域.
生物质燃烧包括室内燃烧和露天燃烧两部分,计算公式如下:

3)道路交通源排放
道路交通源排放包括汽车尾气排放和道路扬尘排放.道路交通流量的模拟采用加拿大INRO公司开发的EMME软件.模拟结果包括道路车流量(包括分车型流量和当量车流量)、道路路段车速、路段饱和度等.车型划分为公交车、出租车、小客车(不包含出租车)、大客车(不包含公交车)、小货车、大货车(不包含集卡车)和集卡车.运用国际成熟的四阶段法,从出行的产生、分布、方式划分和分配,最终得到各路段上分车型的交通流量.
污染物排放量的模拟采用IVE模型.通过采集本地化机动车数据和工况数据,建立不同车型污染排放因子与车速、温度的关系,计算排放量并根据交通流量分摊到各路段.计算公式如下:

本研究中仅考虑铺设道路扬尘的排放,采用美国AP-42推荐的方法,具体算法和参数见参考文献(孙娟,2006).
2.2.4 污染源空间定位污染源的空间定位对于小尺度排放清单具有特别重要的意义,直接影响污染物排放的空间分布格局.而对于工业区来说,工业大点源定位方式尤为重要. 杨宏伟和胡秀莲(2004)在建立中国SO2排放清单体系的研究中提出大点源在排放清单中的重要性,并采用直接调查方式获得更为准确的排放量数据,但是对于排放口的定位仍以企业为单位.在建立小尺度排放清单时,对于厂区面积较大、存在多排放口的大型企业,单排放口的形式往往无法准确反映污染物的实际排放情况.
在本研究中,对于工业大点源,通过企业生产工艺的实地考察确定主要排放口位置,并根据《大气污染物综合排放标准》(GB16297—1996)将次要排放口进行合并处理.由于在各数据库中均缺乏主要排放口的定位信息,本研究采用多次现场GPS定位的方式,以保证主要排放口空间位置的准确性;对于生活点源,由于在数据库中缺乏经纬度信息,采用和工业大点源一样的定位方法;而对于工业中小点源直接采用了污染源普查中经纬度信息.
2009年宝山区共有工业大点源6家,工业中小点源623家,生活点源136家.工业大点源中,宝钢本部、中厚板分厂、石洞口第一电厂和第二电厂位于月浦地区;不锈钢分厂位于淞南地区;特殊钢事业部位于吴淞地区.工业中小点源集中分布在大场地区、顾村地区、罗店地区、罗泾地区、杨行地区和月浦地区;生活源平均分布在各个地区.
3 排放清单估算结果(The emission inventory) 3.1 宝山区排放清单和各污染源排放贡献表 2统计了各类型污染源的排放量及排放贡献.宝山区2009年共排放SO2 2.6×104 t,NOx 9.6×104 t,PM10 4.1×104 t,PM2.5 1.3×104 t,CO 3.0×105 t,VOCs 9.0×104 t,NH3 3.2×103 t.SO2、NOx、CO排放以工业大点源为主,分别占总量的84.6%、71.2%、79.3%;VOCs主要来自工业点源排放,大点源和中小点源分别占40.4%和50.6%;图 2统计了工业源对各污染物的排放贡献,从图中可见电力、热力生产业和供应业和黑色金属冶炼及压延加工业作为区域主导产业,同时也是各污染物的主要来源.在工业排放中,上述行业SO2排放贡献达到80%以上;CO排放则集中在黑色金属冶炼及压延加工业;VOCs排放集中在黑色金属冶炼及压延加工业和专用设备制造业.
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| 图 2 宝山区工业源对污染物排放贡献 Fig. 2 Emission contributions of industrial sources in Baoshan district |
从表 2可知,PM10和PM2.5排放以道路交通源为主,分别占总量85.7%和71.0%,其中道路扬尘导致的PM10和PM2.5排放分别占道路交通源排放量的95.8%和83.5%.图 3显示了道路交通源排放在各地区的分布情况.从图中可见,除了SO2以外其他污染物在各地区的排放规律相对一致.杨行、大场和顾村地区的排放量最大,总排放贡献占全区45%以上.其次为月浦和吴淞地区,总排放贡献约占全区20%.宋翔宇和谢绍东(2006)通过对中国机动车排放特征进行研究发现交通源排放的空间分布与经济活动强度有密切联系,摩托车和客车为CO、PM10和VOC的主要排放贡献车型.本研究结果与该结论比较一致,道路交通排放主要集中在摩托车和客车活动强度较高的居民区(如杨行、大场和顾村地区).同时发现工业活动密集区域(如月浦和吴淞地区)的排放贡献也相对较高,说明工业活动加重了道路交通源污染.宝山区道路交通源的SO2排放量很低,仅占全区排放总量的0.8%,而其中近60%分布在月浦和吴淞等工业大点源集中分布的地区.在工业集中分布地区,由于工业集疏运车辆往返频繁且大多为使用柴油的重型卡车,含硫率相对较高的柴油在燃烧过程中会产生较多的SO2排放,因此这些区域交通源的SO2排放量相对较高.
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| 图 3 道路交通源排放在各地区的分布 Fig. 3 Regional distribution of transportation sources |
对于NH3排放,工业大点源的排放贡献达到65.8%,其中主要排放源为电力、热力生产业和供应业和黑色金属冶炼及压延加工业(图 2).其次为面 源污染(30.6%),图 4统计了不同类型面源对NH3排放的贡献.其中化肥使用为最大的面源排放源,其次为畜牧养殖排放.该排放特征体现出了鲜明的地域性,长江三角洲地区施用的化肥以氨挥发率相对高的尿素和碳酸氢铵为主,因此化肥施用的排放贡献较高(董艳强等,2009);与珠江三角洲以畜牧业排放为主的特征不同(尹沙沙等,2010).
| 表2 宝山地区污染源排放清单 Table.2 Air pollutant emission inventory of Baoshan district t · a-1 |
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| 图 4 各类型面源的NH3排放贡献 Fig. 4 NH3 emission contributions of area sources |
为了解精细化手段对清单的改进作用,将宝山区各污染源的排放贡献与长江三角洲地区的研究进行了比较(图 5),其中SO2、NOx、PM10、PM2.5和VOCs排放的长江三角洲数据选取自黄成等(2011)的研究,NH3排放来自董艳强等(2009)的研究.其中工业包括工业燃烧和工艺排放;道路交通包括车辆和扬尘排放;生活面源包括民用燃烧、秸秆燃烧、畜牧养殖、化肥施用和人类活动排放.
从图中可见,对于SO2、NOx和VOCs,宝山区的排放特征与长江三角洲地区基本一致,均以工业排放为主.而对于PM10和PM2.5 而言,宝山区排放特征与长江三角洲地区差异显著.长江三角洲地区研究显示,工业源的排放贡献最大,占到总量的87.5%.其中建材行业排放占总量的44.8%,钢铁行业和电厂排放分别占20.5%和11.8%.本研究建立的宝山区排放清单显示,道路交通排放是宝山区最大的排放源,工业排放仅占13.9%.原因可能来自两方面:一方面建材行业在宝山工业中所占比例较低,PM10和PM2.5排放的主要工业来源为黑色金属冶炼及压延工业和电力、热力生产和供应业(图 2);另一方面宝山的工业大点源的除尘效率相对其他地区更高.长江三角洲地区的研究中采用的电厂和锅炉的除尘效率约为90%(PM10),而本研究根据实地调研发现,宝山的工业大点源中电厂的除尘效率在99%以上,其他燃烧设备和工艺设备的除尘效率也均在95%以上.因此宝山区工业源的区域排放贡献远低于长江三角洲的平均水平.对于NH3排放,在关于长江三角洲地区NH3排放特征的研究中,发现NH3排放主要来自畜禽养殖和氮肥施用.然而本研究通过对工业源NH3排放进行估算,发现在宝山地区工业大点源的NH3排放贡献是最高的,其次为化肥使用和畜牧养殖.其中工业大点源排放主要来自电力、热力生产业和供应业和黑色金属冶炼及压延加工业(图 2),即为宝山区的两大主导产业.该统计结果在准确性上存在一定的不确定性,主要原因是对于工业源的NH3排放因子缺乏较为系统的研究,本研究采用了工业燃煤、工业燃油和工业天然气的分类方法计算排放(尹沙沙等,2010),可能导致能耗大的工业企业排放贡献相对较高,建议在工业源的NH3排放因子方面开展深入研究.通过上述结果,我们发现工业区在污染排放特征上存在特殊性,一般地区的排放特征可能并不适用于工业区,在建立排放清单时应尽可能将工业区分开考虑.
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| 图 5 宝山区与长江三角洲各污染源排放贡献比较 Fig. 5 Comparison of air pollutant emission contributions between Baoshan district and the Pearl River Delta region |
将各主要污染物排放分配到1 km×1 km的GIS网格中(图 6).从图中可见,对于SO2、NOx 等以工业大点源为主要排放源的污染物而言,工业密集区域的排放量普遍高于其他地区.排放强度最高的为月浦沿海地区,位于月浦地区北部的石洞口第一电厂和第二电厂具有排放量大、排放口少而集中的特点,其排放集中在单个1 km×1 km的网格中.在其下方分布有宝钢本部厂区,具有占地面积大、排放量大、排放口较多且分散的特点,在分布图中体现为大块相邻的高排放区域.同时在淞南地区的东北方向和罗泾地区东南方向也分布有高排放区域,它们分别来自宝钢不锈钢分厂和中厚板分厂的排放.而在工业中小点源密集分布的区域(如大场地区)排放量分布相对较低且更为分散.
同时对于NH3而言,面源排放的分布特征也比较明显.畜牧养殖和化肥使用过程NH3排放量最高的是罗店地区,其次是罗泾地区;非农村人体NH3排放在各地区分布比较平均,相对而言农村人体NH3排放集中在罗店、顾村和高境地区;生物质燃烧NH3主要集中在罗泾和罗店地区,这两个地区分别位于宝山区最北部和西北部,与嘉定和江苏省接壤,农村人口占全区44%左右,是宝山区城市化水平相对较低的地区,秸秆的产生量相对其他地区而言也较大.因此面源NH3的排放主要集中在罗店和罗泾地区,从GIS分布图中可以看到这两个地区的排放量明显高于其他地区.
PM2.5排放以道路交通源为主,从GIS分布图中可以看到,排放主要集中在居民活动强度高的区域,并围绕城市交通主干道呈线性分布.此外在月浦地区等工业活动密集的区域,围绕工业大点源的周围也有较高的排放分布.
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| 图 6 2009年宝山区大气污染物排放空间分布 Fig. 6 Spatial allocation of air pollutant emissions in Baoshan district in 2009 |
小尺度区域(区、县、工业开发区)高分辨率排放清单的建立为深入开展区域大气污染研究提供有效手段.但由于需要对污染物的排放特征进行更准确的表达,在建立过程中面临诸多困难.污染源普查和排污申报等数据库为清单的建立提供了重要的基础资料,但在运用过程中仍存在不少问题.
在排放量估算方面,工业大点源排放量估算的准确性至关重要.对于SO2、NOx等在数据库中直接有排放量记录的污染物,在污染源普查中往往仅记录大点源的排放总量,部分大点源虽有多条排放记录,但缺少对工艺类型的描述而无法使用;而排污申报数据对大点源采用了按照工艺类型分开记录排放量的方式,提高了数据的实用性.对于未记录排放量的污染物,排放系数法是目前最普遍使用的估算方法.采用排放系数法的不确定性主要来自两方面:活动水平数据和排放因子.由于各数据库均对能耗采取了分类记录,为活动水平数据的获取提供了保障;而在排放因子的选择方面,目前国内对于本地化排放因子的研究仍显不足(王丽涛等,2005).本研究采用文献调研的方法来筛选排放因子,但仍可能会为清单建立引入较大的误差.为了减少误差,使用权威资料对排放系数法的估算结果进行验证和补充,例如对于工业大点源的CO、VOCs和NH3排放量,将排放系数法的计算结果与环境影响回顾性评价中采用物料平衡法的计算结果进行了比较,并对相差较大的排放源开展进一步调研,起到了质量控制的作用.
在污染源定位方面,各数据库在排放口的位置信息上缺失较多.对于生活点源均没有定位数据.对于工业点源,污染源普查数据以企业为单位记录排放总量和定位信息,不适用于排放口数量多、分布散的大型工业企业;对于部分大点源即使统计了多个排放口的排放数据,但由于缺乏对排放口的描述而导致无法定位.排污申报数据面向单个企业进行统计,对于大型企业的主要排放口有排放量和相应的位置描述,但没有地理定位信息,难以直接用于排放清单的建立.为了弥补定位信息的缺失,本研究采用现场勘查和GPS定位的方法,尽管该方法的时间和人力成本相对较高,但可有效提高排放源空间定位的准确性.
5 结论(Conclusions)1)宝山区2009年共排放SO2 2.6×104t,NOx 9.6×104t,PM10 4.1×104t,PM2.5 1.3×104t,CO 3.0×105t,VOCs 9.0×104t,NH3 3.2×103t.其中SO2、NOx、CO、NH3和VOCs排放以工业大点源为主,作为主导产业的电力、热力生产业和供应业和黑色金属冶炼及压延加工业对各污染物都具有较高的排放分担率.同时面源排放对NH3排放也具有较高的分担率,其中化肥使用为最大的排放源,其次为畜牧养殖排放.PM10和PM2.5排放以道路交通源为主,排放集中在摩托车和客车活动强度较高的居民区,同时工业活动密集区域的排放贡献也相对较高,说明工业活动加重了道路交通源的污染排放.
2)通过将宝山区各污染物排放特征与长江三角洲的排放清单比较发现,对于SO2、NOx和VOCs,宝山区的排放特征与长江三角洲地区基本一致,均以工业排放为主要排放源.对于PM10、PM2.5和NH3,宝山区的排放特征与长江三角洲地区差异显著.道路交通源为宝山区PM10和PM2.5排放的主要来源,工业源的排放贡献远低于长江三角洲地区;而对于NH3排放,宝山区工业源的排放贡献明显高于长江三角洲地区.通过本研究发现,工业区在污染排放特征上可能存在特殊性,一般区域的排放特征并不适用于工业区,在工业区排放清单的研制中需要特别关注小区域的排放特征.
3)本研究探索了小区域尺度精细化排放清单建立的技术方法以及可能存在的问题.污染源普查、排污申报等数据库为清单的建立提供了重要的基础资料,但在运用过程中也存在诸多问题,需要采用其他方法对数据进行验证和补充.虽然目前小尺度区域排放清单在建立方法的完备性和数据的详尽性方面仍存在不足,但在区域环境空气质量管理、预测预警以及区域规划大气环境影响评价中具有重要作用,并将为大尺度排放清单的建立提供有益的参考.
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2014, Vol. 34







