大气气溶胶一般指悬浮于大气中的各种液态和固态粒子，粒径范围从0.001 μm到10 μm，是地球-大气-海洋系统的重要组成部分.近年来，人类活动引起的大气气溶胶变化导致的全球气候变化问题成为国内外学者关注的一个重要领域.研究显示，大气气溶胶可以通过直接辐射强迫即散射和吸收作用改变地球表面的太阳短波辐射(Lu et al., 2012)，同时还可以作为云凝结核和冰核间接改变云的辐射特性进而影响地球大气的状态，作用于气候变化(Andrews，2011; Huang et al.,2006; Wang et al., 2006).

大气气溶胶根据其排放源及排放机理的不同，可分为6种类型：城市工业气溶胶(Remer et al.，1998)、生物质燃烧气溶胶(Reid et al.，1998; Remer et al.， 1998)、沙尘气溶胶(D′Almeida，1987)、海盐气溶胶(Hoppel et al.， 1990)、植物生长过程产生的有机气溶胶(Artaxo et al.，1988; Kavouras et al.， 1998)以及火山气溶胶(Russell，1993).不同类型气溶胶具有不同的光学特征和辐射特性，因此，需要详细了解不同地区气溶胶光学特性及其时空变化特征才能更好探讨气溶胶辐射强迫机理(Ackerman，1981; Satheesh，2005)，为环境管理部门提供基础数据和理论支撑.

气溶胶光学厚度(Aerosol optical depth，AOD)与Angstrom参数是表征大气气溶胶光学特征的最基本参数.它们不仅反映了气溶胶对光的衰减作用，还在一定程度上反映了空气的混浊程度(Qi et al.， 2013)；它们可以用来推算大气气溶胶含量，确定气溶胶模态特征与谱分布，检验校对卫星反演资料，是确定大气气溶胶辐射效应的关键因子.通常获取AOD的方法主要包括卫星观测和地基观测.其中，卫星观测由于观测范围广和高空间分辨率的优点而被广泛使用在大区域气候辐射强迫的科学研究中，但其反演气溶胶光学厚度的算法复杂且相对于地基观测精度较差(Qi et al.， 2013; 林海峰等，2013)，因此，在需要准确研究某地区气溶胶气候辐射效应时更倾向于使用地基观测方法.

目前，全球最广泛及成熟的气溶胶特性的地基观测是由美国国家宇航局发起、其余各国参与的气溶胶观测网络AERONET.作为重要的地基辐射观测设备，CE-318型太阳光度计(CE-318)不仅应用于我国20个沙尘暴观测站(任宜勇等，2006)，也被各地方性研究机构应用于AOD的观测工作(付培键等，2013; 刘玉杰等，2004; 孙立娥等，2012; 饶加旺等，2012)和验证卫星探测数据工作(Qi et al.， 2013).重庆市属于典型的山地城市，复杂的下垫面条件使得其气候具有相对封闭性，冬季冷空气不易侵入，夏季热空气不易散出，热岛效应明显；同时作为西南部老工业城市其污染源和污染物时空分布复杂.研究表明，1961—2010年间川渝地区是全国两大AOD高值中心之一，AOD年均值能达到0.8以上(白淑英等，2012; 罗云峰等，2002; 罗宇翔等，2012)且重庆市是4个直辖市中AOD最高的城市(杨琨等，2008).为更深入掌握重庆市长期准确的气溶胶光学辐射特性及其时空分布状况，重庆市环境监测中心于2009年底引进CE-318对城区上空大气气溶胶的光学厚度进行了为期1年(2010.3—2011.2)的地基观测，增加观测数据的统计资料，给出Angstrom参数并分析AOD日变幅和日变化特征，探讨AOD月季变化，有利于提高对该地区气溶胶特性的认识，减小该地区气溶胶气候效应的不确定性.

重庆市位于中国内陆西南部，长江上游地区，气候温和，属亚热带季风性湿润气候，是典型的组团式城市.本研究观测地点位于重庆市城区北部高科企业区凤凰座楼顶(共8层)，设备主体装置在重庆市大气环境综合观测超级实验室(北纬29.62°，东经106.49°)，周边为写字楼、公园、居住区，人口密集，观测点周边交通系统较为发达，具有城市站点的典型特征.同时，该站点作为常年连续观测点，开展多参数在线综合观测，能较好反映城区环境空气质量水平.

本研究采用法国CIMEL公司制造的CE-318型自动追踪太阳光度计测量重庆市城区上空太阳光辐射量，并以此反演AOD.CE-318从早晨大气质量数为6(即太阳高度角约为9°)自动开始工作，到下午大气质量数为6(即日落)结束观测，并自动回到原点位置.该仪器以1.5°的视场角获取8个通道(340、380、440、500、670、870、1020和1640 nm通道)的太阳直射光谱辐射测量值，其中340 nm和380 nm紫外通道用于臭氧测定，440、500、670、870和1020 nm通道用于测量气溶胶特性，1640nm通道则是表征大粒径气溶胶敏感性.

大气光学厚度的计算主要基于Beer-Bouguer-Lambert定理.地球大气系统在340~1640 nm波段范围内的发射辐射贡献十分微弱，可以忽略不计，并且可以不考虑散射引发的漫射辐射，因此穿过地球大气系统到达地面的太阳单色直接辐射强度E(λ)可表示为：

其中，为太阳天顶角度.

由于CE-318的光学探测原件是线性的，故仪器输出的DN值与太阳辐射强度的关系也是线性的，即：

大气分子瑞利光学厚度τ_r(λ)和臭氧光学厚度τ_oz(λ)可用经验公式进行计算，即：

因此将上式中计算得到的τ_total(λ)、τ_r(λ)和τ_oz(λ)代入公式τ_a(λ)=τ_total(λ)-τ_r(λ)-τ_oz(λ)中，便可以得到气溶胶光学厚度AOD.

本研究使用仪器自带ASTPwin软件的AOT计算模块对观测所得数据进行处理，得到各通道level 1.0的AOD数据，再自行处理得到CE-318 level 1.5的AOD数据，即得到完成了云过滤处理的最终数据.

仪器购买于2009年12月，按照生产厂家的建议在持续观测的1年中仪器不需要进行额外的标定，在安装及运行过程中，该仪器均为正常状态，因此在数据处理过程中使用了仪器出厂时的标定数据.本次观测中有效天数记录见表 1.

表1(Table.1)

表1 有效观测天数 Table.1 The number of valid observation days

表1 有效观测天数 Table.1 The number of valid observation days 月份 有效天数/d 月份 有效天数/d 2010年3月 12 2010年9月 14 2010年4月 8 2010年10月 10 2010年5月 7 2010年11月 12 2010年6月 10 2010年12月 12 2010年7月 20 2011年1月 3 2010年8月 22 2011年2月 12

通常我国近地层气溶胶谱服从Junge分布，即气溶胶光学厚度τ_a(λ)与波长λ满足公式：

一定波长的AOD随气象条件和地理位置的变化会有所不同，甚至会有完全不同的变化规律.图 1是2010.3—2011.2期间实测的日均气溶胶光学厚度随波长的变化曲线.图中可看出，气溶胶光学厚度随波长的变化主要呈负幂指数分布，AOD最大的通道是440 nm，其次是670 nm和870 nm，最小的通道是1020 nm.此外，研究本地不同波段下AOD日变化幅度发现440 nm波段日变幅大多分布在0.3~0.4，670 nm波段日变幅主要分布在0.4~0.5和1.0~2.0，870 nm波段日变幅主要分布在0.2~0.3，而1020 nm波段日变幅主要分布在0.1~0.2(如图 2).总体看来波长越长，气溶胶光学厚度的日变幅越小.为更好了解不同波段下AOD的变化规律，本研究分别选取表征不同天气条件下的典型时段(2010.3.13和2010.3.16)进行分析，其中3月13日受到春季灰霾影响代表污染时段，3月16日受到之前降雨过程的清除，雨后放晴，灰霾消失，代表空气清洁时段.图 3可以看出在干净清洁条件下大气气溶胶光学厚度日均值较小，污染条件下的气溶胶光学厚度日均值较大.且3月13日440、670、870 nm和1020 nm波段上的气溶胶光学厚度分别是3月16日的5.4、4.4、3.6和3.0倍，说明可见光见光波段气溶胶的消光能力比在近红外波段大，本地AOD在短波段变化比长波段变化反应更加灵敏.以往研究认为440 nm波段主要受人为源的影响，而1020 nm波段则对大粒径气溶胶如沙尘反应灵敏(刘玉杰等，2004)，说明此时主要受小粒径气溶胶的影响.

图 1(Fig. 1)

图 1 2010.3—2011.2期间气溶胶光学厚度日均值随波长的变化曲线 Fig. 1 Daily mean value of AOD versus wavelength curve from Mar. 2010 to Feb. 2011

图 2(Fig. 2)

图 2 2010.3—2011.2期间气溶胶光学厚度在不同波长上的日变幅 Fig. 2 AOD in different wavelength on the diurnal range from Mar. 2010 to Feb. 2011

图 3(Fig. 3)

图 3 2010年3月13日和2010年3月16日气溶胶光学厚度在不同波长上的日平均值 Fig. 3 Daily mean value of AOD in different wavelengths on Mar.13th and Mar.16th，2010

本研究总结了观测期间重庆市城区上空气溶胶光学厚度日变化特征(λ=500 nm)，大致分为5种类型，如图 4所示：图 4a为平缓型，即全天AOD变化较稳定，此种情况下大多发生在天气稳定、气溶胶浓度和性质均较稳定的时候，重庆市城区平缓型日变化出现频率最低，不足0.1%；图 4b为下降型，即AOD主要呈下降趋势，早晨较高然后逐渐降低，这可能是由于早晨存在逆温层和霾层，使得AOD较高，随着气温升高，霾层逐渐散去，AOD随之降低，此种情况出现频率为18%；图 4c为上升型，即AOD早晨较小然后逐渐升高，在此过程间AOD随气象条件出现一定的波动，这种情况一般是表征污染物随着风力逐渐达到测点上空逐渐形成积累的过程，出现频率最高，约为40%，说明重庆污染物扩散能力长期较差，主要处于积累的状态；图 4d为凹型(出现频率为13%)，即AOD早晚较大，中午较小，这种情况大多发生在湿度较高早晚容易形成雾气的时候；图 4e为凸型，出现频率较高，为23%左右，变化特征是AOD在中间时段最大，早晚较小，出现这种情况可能是由于太阳辐射对底层大气的加热导致大气层结不够稳定，形成湍流，且人类活动增加使得地面灰尘容易进入空气中，AOD增大.图 5总结了不同季节重庆市城区上空AOD日变化特征(λ=500 nm)，研究表明四季中AOD日变化均呈现晚高早低的特征，同时AOD日变化趋势的季节特征明显：春冬季特征较一致，早间AOD受到太阳辐射和人类活动共同影响迅速升高，并在午间达到一天中的最高值，随后逐渐降低，但冬季最高值明显高于春季，且在傍晚出现上升趋势，这可能是由于冬季晚间城区气象扩散条件较差，使得污染物得到进一步的积累；夏秋季特征较一致，AOD呈“单峰”特征，最高值出现在下午14:00~16:00，这可能与夏秋季太阳辐射在该段时间最强，造成较强大气湍流的原因有关.

图 4(Fig. 4)

图 4 气溶胶光学厚度(λ=500 nm)的日变化类型 Fig. 4 Diurnal variation type of AOD(λ=500 nm)

图 5(Fig. 5)

图 5 气溶胶光学厚度(λ=500 nm)在不同季节的的日变化特征 Fig. 5 Diurnal variation of AOD(λ=500 nm)in different seasons

图 6给出了重庆市观测期间500 nm波段获得的AOD和光学参数α月均值随时间变化特征.图中观测到AOD全年主要呈现“V”字形特征，变化范围在0.73~2.02，年均值为1.25±0.29，最低值出现在2010年8月，最高值出现在次年1月.α全年变化范围在0.90~1.23，在3—8月变化较剧烈，起伏不定，从8月以后α变化较为平缓，呈下降趋势，同AOD整体上呈现负相关趋势，最低值出现在2010年4月，最高值出现在2010年8月.按照气象标准将3—5月定义为春季，6—8月定义为夏季，9—11月定义为秋季，12—2月定义为冬季.结合表 2发现AOD最高值出现在冬季，最低值出现在夏季，春季变化平缓，秋-冬季呈现明显的上升趋势.图 7将测得的各个季节的PM_2.5同AOD做回归分析，研究发现秋冬季AOD与PM_2.5的质量浓度相关性R²最好，而春夏季的相关性较差，说明秋冬季AOD受到细粒子影响大于春夏季.重庆AOD在春季变化较平缓，但是绝对值并不低(＞1.0)，这主要是由于春季容易造成灰霾天气，高浓度的PM加剧了对太阳光辐射的消光 作用；夏季伴随季风时常有强降雨过程，对污染物的冲刷具有一定作用，消光作用明显降低；而秋季随着湿度的增加，气溶胶粒子的吸湿增长，逆温现象的增加，以及周边生物质燃烧的排放，使得秋-冬季AOD持续增加并在冬季达到极值；重庆素有“雾都”之称，冬季极易产生逆温现象，污染物容易在此时积累，且较高的冬季湿度促进气溶胶粒子的吸湿增长，致使对太阳辐射的消光作用增加，AOD较高.四季中α值较大且变化较为稳定，表明气溶胶主控模态在四季中也较为稳定，以细粒子为主，受到人为源的排放影响较大.

图 6(Fig. 6)

图 6 气溶胶光学厚度(λ=500 nm)和α随月份变化特征 Fig. 6 Monthly mean variation of AOD(λ=500 nm) and α

表2(Table.2)

表2 不同季节和月份AOD(λ=500 nm)和α平均值 Table.2 Mean value of AOD and α in different seasons and months

表2 不同季节和月份AOD(λ=500 nm)和α平均值 Table.2 Mean value of AOD and α in different seasons and months 季节 月份 AOD(500 nm) α 春季 3 1.18 1.23 4 1.27 0.90 5 1.01 1.20 平均 1.16±0.39 1.11±0.14 夏季 6 1.15 0.99 7 0.99 1.05 8 0.73 1.28 平均 0.95±0.35 1.11±0.12 秋季 9 0.85 1.23 10 0.90 1.17 11 1.59 1.14 平均 1.11±0.51 1.18±0.03 冬季 12 1.21 1.11 1 2.03 1.11 2 1.92 1.10 平均 1.62±0.60 1.11±0.01

图 7(Fig. 7)

图 7 PM2.5与AOD(λ=500 nm)的回归分析 Fig. 7 Regression analysis of PM2.5 with AOD(λ=500 nm)

1)重庆市城区上空大气AOD随波长增加而减小，能够满足Angstrom关系，其中Angstrom波长指数α=1.13±0.08，大气混浊指数β=0.57±0.14.2010.3—2011.2重庆市城区上空气溶胶受到人为源排放的影响，天气较为混浊，且上空主要分布着城市-工业型气溶胶.

2)分析不同波段下AOD变化特征：波长越长，AOD日变幅越小；通过对不同天气条件下AOD在不同波段下的表征研究发现由于气溶胶在可见光段较近红外段的消光能力强，故AOD在短波段变化比长波段变化明显.

3)重庆市城区上空AOD日变化大致分为5种类型：平缓型、上升型、下降型、凸型和凹型，其中平缓型出现频率最低，上升型和凸型是主要变化趋势.四季中AOD日变化均呈现早低晚高的特征，且有明显的季节变化特征：夏秋季节较一致，冬春季节较一致，其中夏秋季节最高值出现在14:00—16:00，冬春季节最高值出现在中午12:00.

4)全年AOD主要呈现“V”字形特征，变化范围在0.73~2.02，年均值为1.25±0.29，最低值出现在夏季，最高值出现在冬季；α全年变化范围在0.90~1.23，同AOD整体上呈现负相关趋势，最低值出现在春季，最高值出现在夏季，四季中α值较大且变化较稳定，说明重庆城区上空气溶胶主控模态为细粒子，受到人为源排放的影响较大，且秋冬季细粒子对AOD影响大于春夏季.