燃煤电厂是区域大气污染物的重要来源，尤其是对SO₂而言(Zhao et al., 2008).在经济较为发达及产煤地区，燃煤电厂是SO₂排放的最主要来源.1995—2005年，伴随我国经济的快速发展，用电需求剧增，SO₂排放量也迅速增加，特别是燃煤电厂排放的SO₂比重持续增加.1995年全国电厂排放的SO₂占SO₂总排放量的约27%(Streets et al., 2000)；2000年，根据TRACE-P排放清单该比例已增大到49%(Streets et al., 2003)；2004年，电厂排放所占比例进一步增大到59%，特别是在华北地区，电厂排放的SO₂比例更是高达63%(Lu et al., 2010).与此同时，SCIAMACHY和OMI卫星观测均显示，2004—2007年我国SO₂柱浓度的高值区位于华北(Lu et al., 2010; SACS，2010)，可见华北电厂的高SO₂排放已显著影响到区域空气质量.

2005年以后，火电厂脱硫技术(Flue-Gas Desulfurization，FGD)在全国范围内的大规模应用(Lu et al., 2010)促使SO₂排放增长速率明显减缓，其中以北京地区下降最为明显.为应对奥运期间空气质量改善的需求，北京火电厂的SO₂排放量由2000年的102497 t · a^-1下降到2008年的6123 t · a^-1(Hao et al., 2007)，排放削减比例达到90%以上.燃煤火电厂脱硫和冬季采暖小锅炉治理有效改善了北京地区的空气质量，2001—2008年北京以SO₂作为首要污染物的天数总体呈减少趋势，尤其是2006年以来，首要污染物为SO₂的天数已下降到10天左右(图 1).

图 1(Fig. 1)

图 1 2001—2008年北京市首要污染物天数统计(一级天不公布首要污染物) Fig. 1 The number of days for primary pollutant in Beijing from 2001 to 2008(no primary pollutant when air quality index is less than 50)

当前关于火电厂脱硫的研究主要集中在SO₂减排量估计方面，而减排对空气质量影响，尤其是减排对区域能见度影响的研究不多.Hao等(2007)采用高斯模型CALMET/CALPUFF系统评估了2000年和2008年火电厂排放对北京污染物浓度的贡献，指出2008年以前北京已实施和计划实施的火电厂减排措施可使SO₂浓度的增长减小94%.王书肖等(2010)利用MM5-CMAQ模式计算表明，燃煤(主要为电厂和采暖锅炉)对北京2005年1月和7月各监测点SO₂浓度的贡献分别为70%以上和40%~50%，同时奥运空气质量保障方案的实施可使SO₂平均浓度相对于2005年下降约30%.黄青等(2009)的模拟研究也指出，华北电厂源对北京及周边地区SO₂浓度有重要影响.以上各研究均主要关注火电厂排放和减排对北京及其周边SO₂浓度的影响，但未进一步考虑其对硫酸盐浓度和区域能见度的影响.基于此，本文借鉴Hao等(2007)的研究成果，结合国家环保总局(2007)火电厂脱硫公告、脱硫效率参数等获得华北各省市2006—2008年火电厂脱硫排放清单，采用MM5-CMAQ模式系统研究华北火电厂脱硫措施对奥运期间区域空气质量的改善的影响，并定量分析其对SO₂、硫酸盐气溶胶及区域能见度的影响，以期为华北地区大气污染特别是近年来严重的灰霾污染控制提供科学支撑.

本文采用的空气质量模拟系统由3个模式构成，即CMAQ模式、MM5模式和SMOKE模式.其中，CMAQ模式用于开展空气质量模拟，而MM5和SMOKE模式则分别为其提供动态气象场和排放源.CMAQ是美国环保署极力推广的第三代空气质量模式，基于“一个大气”理念，将整个大气作为模拟对象，可研究多物种、多相态污染物及其相互作用(Dennis et al., 1996).在中国，CMAQ在空气质量业务预报、污染控制措施评估、污染来源分析等方面已有较多的应用(Streets et al., 2007; Wang et al., 2010).本文采用的MM5-SMOKE-CMAQ模式体系现已应用于北京(王自发等，2009)、上海(王茜等，2010)、广州(Wu et al., 2012)等城市的业务空气质量预报并取得了较好的预报效果.

为研究华北火电厂脱硫对区域空气质量的影响，本文设置了基准和控制两组排放情景，分别对应脱硫后和脱硫前排放清单.基准情景中以东亚TRACE-P面源(Streets et al., 2003)和INTEX-B电厂源(Zhang et al., 2009)作为背景清单，而京津冀本地点面源清单及华北火电厂脱硫后排放清单由北京市环保局提供，基准为2008年；控制情景中华北火电厂排放清单采用基准2006年脱硫前的电厂排放清单，而其他源排放与基准情景相同.该清单已被Wu等(2011)用于研究2006年8月华北SO₂等污染物区域相对贡献中，表现出较好的模拟性能，说明该清单可较好地表征2006年华北火电厂的SO₂排放情景.图 2对比了基准和控制情景下华北火电厂SO₂排放变化，即脱硫治理对SO₂排放的削减 量.可见，从2006至2008年华北各火电厂的SO₂排放均有一定程度的减少，其中，以北京市区、山东北部、河北南部、山西东部的排放削减最为显著.华北各省市中以河北和山西的SO₂减排量最大，分别减小1045和1020 t · d^-1(表 2).

图 2(Fig. 2)

图 2 脱硫前后华北火电厂SO2排放变化(a.模式第4层(约500 m)SO2排放变化；b. 模式14个垂直层平均SO2排放变化) Fig. 2 Change of SO2 emissions from power plant in North China Plain after desulfurization(a. the forth model layer(about 500 m)，b. average of all 14 model layers)

模拟区域采用2层嵌套设置，水平分辨率分别为81 km、27 km，依次覆盖东亚地区和中国华北地区.模式区域中心经纬度为35°N、110°E，采用适合中纬度特点的LAMBERT投影方式，重点关注以北京为中心的华北地区.

CMAQ模式采用地形追随坐标，垂直不等距分为14层.模拟中，气相、液相和气溶胶化学反应机理分别采用CB-IV、RADM和AERO3机制，外层区域边界采用清洁条件，而内层区域边界条件由外层区域提供.为减小初始条件对模拟结果的影响，模式采用2周spin up时间.MM5模式的初边界条件采用美国国家环境预报中心(NCEP)的全球最终分析资料FNL，频次为6 h而空间分辨率为1°×1°，物理参数化方案依据吴其重(2010)的研究设定.关于CMAQ和MM5的详细参数化方案设置可见表 1.

模拟分析时段选取2008年8月7—24日，重点关注火电厂脱硫对奥运期间区域空气质量的影响.基于基准和控制情景排放清单分别开展华北地区空气质量数值模拟，27 km嵌套层的模拟结果用于对比分析，两情景模拟结果相减即代表华北火电厂脱硫对区域空气质量的影响.关于MM5-CMAQ模式系统对奥运期间北京空气质量的模拟验证分析和讨论可参见文献(吴其重，2010).

表1(Table 1)

表1 MM5和CMAQ模式设置 Table 1 MM5 and CMAQ model configurations

表1 MM5和CMAQ模式设置 Table 1 MM5 and CMAQ model configurations MM5 设置 CMAQ 设置 模式版本 3.6 模式版本 4.4 边界条件 FNL 边界条件 清洁 显示水汽 简单冰相 平流 PPM 积云参数化 Grell 扩散 Eddy 边界层 MRF 气相化学 CB-IV 大气辐射 云辐射 液相化学 RADM 土壤温度模式 5层土壤模式 气溶胶化学 AERO3/ ISORROPIA 干沉降 Wesely

燃煤火电厂是SO₂的主要排放来源，因而SO₂是华北火电厂脱硫影响最直接的物种.图 6给出了脱硫前后华北地区SO₂浓度变化，而图 3则是脱硫前后华北地区SO₂浓度下降百分比.由图可知，火电厂脱硫措施的实施使京津冀、山西东部、山东北部及内蒙河套地区SO₂浓度下降约1~10 ppbv，脱硫大电厂附近往往是SO₂浓度下降中心区域，SO₂浓度下降百分比可超过40%.其中，赤峰、乌海脱硫火电厂附近SO₂浓度下降1 ppbv，石家庄火电厂附近下降5 ppbv，北京市区脱硫火电厂附近更是下降10 ppbv以上，其下降幅度最为明显，最大下降百分比超过50%.由表 2同样可见，北京是脱硫受益最大的地区，其全市地面SO₂浓度平均下降约3.04 ppbv.

图 3(Fig. 3)

图 3 脱硫前后华北地面SO2浓度下降百分比 Fig. 3 Reduction percentage of surface SO2 in North China Plain after desulfurization

表2(Table 2)

表2 模拟区域内华北各省市脱硫前后SO2排放及SO2、ASO4浓度变化 Table 2 Changes of SO2 emissions，SO2 and ASO4 concentrations in Beijing，Tianjin，Hebei，Inner Mongolia，Shanxi，Liaoning，Sh and ong after desulfurization

表2 模拟区域内华北各省市脱硫前后SO2排放及SO2、ASO4浓度变化 Table 2 Changes of SO2 emissions，SO2 and ASO4 concentrations in Beijing，Tianjin，Hebei，Inner Mongolia，Shanxi，Liaoning，Sh and ong after desulfurization 区域 SO2 排放变化/ (t·d-1) SO2浓度变化/ppbv ASO4浓度变化/(μg·m-3) z=1 (约50 m) z=4 (约500 m) z=8 (约2000 m) 14层平均 z=1 (约50 m) z=4 (约500 m) z=8 (约2000 m) 14层平均 北京 241 3.04 3.32 1.2 1.60 2.04 2.00 1.46 1.33 天津 209 1.88 2.74 0.84 1.11 1.76 1.76 1.31 1.17 河北 1045 1.92 2.27 0.86 1.06 1.62 1.55 1.16 1.05 内蒙古 275 0.34 0.33 0.16 0.18 0.43 0.42 0.34 0.33 山西 1020 1.41 1.58 0.43 0.69 0.90 0.85 0.54 0.58 辽宁 192 0.25 0.29 0.16 0.17 0.62 0.61 0.38 0.42 山东 827 1.25 1.64 0.58 0.74 1.30 1.26 1.05 0.9

2006年8月CAREBeijing大型综合观测期间，北京市区北大站点的SO₂平均浓度约8.62 ppbv(Matsui et al., 2009)，而奥运期间(2008年8月)北大站点的SO₂浓度降低到6.25 ppbv，大约下降30%.可见，北京SO₂浓度降低的主要贡献来源于火电厂脱硫措施的有效执行.

CMAQ模式中，以艾根核(粒径小于0.1 μm)和积聚核(粒径介于0.1~2.5 μm)两种模态模拟硫酸盐气溶胶的核化、生长、碰并等过程(Binkowski et al., 2003).图 4a给出了脱硫前情景下华北区域地面硫酸盐浓度的空间分布，该情景下硫酸盐浓度高值(大约30 μg · m^-3)位于山东-河南-河北三省交界处，尤其是在山东西部，火电厂密集，排放量巨大，硫酸盐浓度也最高.此外可注意到，硫酸盐浓度等值线近似沿燕山-太行山脉一线自东南向西北迅速下降，由20 μg · m^-3下降到15 μg · m^-3，这可能是由于西北部海拔高、地形崎岖，使粗糙度相对较大，有利于硫酸盐的干沉降(石春娥等，2003).图 5进一步分析了华北地区ASO₄干湿沉降量的空间分布，北京所在的燕山-太行山脚虽然不是华北区域ASO₄浓度最高区域，却是ASO₄沉降量最大的地区，干湿沉降总量可达4 kg · km^-2.而处于ASO₄高浓度区的河北和山东大部分地区ASO₄干湿沉降总量约为2 kg · km^-2，低于北京.

图 4(Fig. 4)

图 4 脱硫前后华北地面硫酸盐浓度(a. 脱硫前，b. 脱硫后) Fig. 4 Spatial distribution of surface ASO4 in North China before(a)/after(b)desulfurization

图 5(Fig. 5)

图 5 控制情景(脱硫前)华北硫酸盐干湿沉降量空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of total ASO4 deposition in North China Plain before desulfurization

由图 4对比可见，脱硫后，全区域地面ASO₄浓度均略有下降，浓度超过30 μg · m^-3的高值区域范围明显缩小.而由图 6脱硫前后地面ASO₄浓度差异可知，脱硫后华北地区ASO₄浓度约减小0.3~2.5 μg · m^-3，平均约1 μg · m^-3，其中，核心区京津冀、山东大部、山西东部的ASO₄浓度下降超过1 μg · m^-3，太行山脉沿线、山东泰山地区ASO₄浓度更是下降2 μg · m^-3以上，是脱硫后ASO₄浓度下降最显著地区，这可能与地形和下垫面有关.该地区海拔高、地形崎岖且植被茂盛，脱硫前排放的SO₂等前体物转化生成的ASO₄可在当地有利的地形及下垫面作用下，尤其是植被吸附等因素的影响下下沉并沉降，有利于ASO₄由周边区域向本地输送.因此，实施脱硫工程，减少SO₂等硫化物排放后，该地区的ASO₄浓度下降也最为明显.从各行政区来看，北京ASO₄浓度下降最大(达2.04 μg · m^-3)，其次为天津、河北、山东，山西、内蒙、辽宁的平均浓度变化则相对较小.总体上，相比于SO₂，火电厂脱硫对ASO₄浓度的影响更具区域性特征，其对ASO₄浓度的改善并不集中于脱硫的火电厂附近.

图 6(Fig. 6)

图 6 脱硫前后华北各高度上(模式第1、4、8层，分别对应约50 m、500 m、2000 m)SO2、硫酸盐浓度变化空间分布 Fig. 6 Changes of SO2 and ASO4 in the first，fourth and eighth model layer(about 50，500 and 2000 m)after desulfurization

图 6和表 2对比了模式垂直各层脱硫前后SO₂、ASO₄浓度差异，主要特点表现为：1)京津冀、山西东部、山东北部是华北电厂脱硫受益的主要地区，各层SO₂浓度普遍下降0.5 ppbv以上，地面层和第4层ASO₄下降1 μg · m^-3，而第8层下降0.5 μg · m^-3.2)脱硫对第4层(约500 m)SO₂浓度削减量大于地面层和第8层(表 2)，尤其在实施脱硫的火电厂附近，如北京、石家庄、张家口等地火电厂附近第4层的SO₂浓度下降幅度达到10 ppbv.图 7中北京脱硫前后SO₂浓度垂直廓线变化也显示，第4层SO₂浓度削减量大于地面层.这是由于燃煤火电厂烟囱高度高，考虑烟流上升等过程后排放高度也较高，在第4层附近SO₂排放量大，而再往高层，受垂直扩散等过程影响，SO₂浓度反而下降.因此，脱硫对第8层SO₂削减量迅速减小，SO₂浓度下降大于1 ppbv的范围明显缩小，集中于燕山-太行山脉、泰 山山脚，北京第8层SO₂浓度削减量也下降到约2 ppbv.3)脱硫对第4层ASO₄浓度削减量则与地面层相差不大，由图 7北京ASO₄浓度垂直廓线变化可见，在1 km以下浓度削减量的变化不明显，而在第8层ASO₄浓度削减量则有显著的减小，这与SO₂浓度削减量在第8层的变化趋势一致.4)火电厂脱硫对SO₂和ASO₄浓度的影响不同，对SO₂浓度的削减更集中在脱硫火电厂附近，而对ASO₄的影响则更具区域性，火电厂脱硫可有效降低区域ASO₄浓度.

图 7(Fig. 7)

图 7 脱硫前后北京(模式网格x=37，y=23)SO2、硫酸盐浓度垂直分布 Fig. 7 SO2 and ASO4 vertical profile in Beijing(model grid is x=37 and y=23)

硫酸盐是影响能见度的重要气溶胶成分，低能见度通常伴随着高硫酸盐浓度(Leaderer et al., 1979; Han et al., 2013).CMAQ模式中采用Pitchford等(1994)提出的deciview指数(DCV，km)来衡量能见度的高低.DCV指数是由消光系数计算得到的表示能见度变化的物理量(Binkowski et al., 2003)，DCV指数越高则能见度越低，计算公式如下：

图 8(Fig. 8)

图 8 脱硫前后华北地区能见度deciview指数变化空间分布(a. 基于米散射消光系数，b. 基于“重构颗粒物消光系数”) Fig. 8 Change of deciview index for regional visibility in North China Plain after desulfurization(a. based on Mie scattering extinction，b. based on reconstructed mass extinction)

1)本文利用MM5-CMAQ空气质量模式系统，结合2006—2008年间华北地区火电厂脱硫措施执行导致的污染物排放变化，模拟研究了火电厂脱硫对奥运期间区域空气质量的改善作用，重点关注脱硫前后SO₂、ASO₄浓度及能见度的变化.对比结果表明，华北火电厂脱硫可有效降低区域SO₂和ASO₄浓度并在一定程度上提高区域能见度.脱硫实施促使京津冀、山西东部、山东北部及内蒙河套地区SO₂浓度下降1~10 ppbv，北京市区是脱硫受益最大的地区之一，其SO₂浓度最大下降百分比超过50%；脱硫后京津冀、山东大部、山西东部的ASO₄浓度下降超过1 μg · m^-3，太行山脉沿线、山东泰山地区的ASO₄浓度更是下降2 μg · m^-3，是ASO₄浓度下降最显著地区.

2)垂直方向上，脱硫对模式第4层(约500 m)的SO₂浓度削减量最大，而ASO₄垂直各层的浓度削减量差别较小，SO₂浓度的削减集中于火电厂附近，而ASO₄浓度的降低则更具区域性；脱硫可使华北区域能见度有一定改善，北京、河北大部分地区、山西北部、内蒙南部的能见度改善最明显，可上升约0.5 km.

致谢： 感谢北京市环保局等单位为本文提供了华北地区本地污染物排放清单.