大气颗粒物是大气环境中化学组成最复杂、危害最大的污染物，现已成为影响大气环境质量和人体健康的主要危害因素之一(阚海东等，2002;马雁军等，2012;周学华等，2008).有关颗粒物污染特征的研究表明，冬季较夏季污染严重，采暖期比非采暖期污染更为严重(王淑兰等，2004; 张菊等，2006)，但不同地区不同粒径的颗粒物略有不同.研究表明，可吸入颗粒物PM₁₀尤其是PM_2.5可损害呼吸系统，破坏免疫系统，引发呼吸系统、心脑血管疾病及其他疾病，从而增加死亡率(谢鹏等，2009;孟紫强等，2006;陈仁杰等，2010; Peters et al., 2000).不同粒径大气颗粒物的来源和组成不同，对大气环境和人体健康的影响也不同，现阶段国内的研究主要集中在PM₁₀和PM_2.5上，而对PM_1.0的研究相对较少.因此，本文以兰州市为研究对象，探讨不同粒径大气颗粒物的污染特征，及其对呼吸系统疾病和心脑血管疾病的影响，以期为预防和控制该地区的呼吸系统和心脑血管疾病的发病和传播提供科学依据.

运用LN5实时空气颗粒物监测仪(英国)在兰州大学综合楼18楼，同时监测2005年1月1日—2007年12月31日的TSP、PM₁₀、PM_2.5与PM_1.0的日均质量浓度.其中，TSP、PM₁₀、PM_2.5的单位为μg · m^-3，PM_1.0的单位为(粒子数· m^-3)，且由于仪器故障原因，2006年11、12月，2007年1、2、3、12月共182 d的监测资料有所缺失.文中有关图表都已将缺失日期的数据进行了剔除.

由甘肃省气象局提供兰州市2005年1月1日—2007年12月31日的气温、气压、露点温度、风速、能见度等气象资料.

统计2005年1月1日—2007年12月31日兰州市三大综合医院的呼吸系统疾病及心脑血管疾病日入院人次.统计时根据国际疾病分类标准第10版(ICD-10)进行分类(卫生部卫生统计信息中心等，2001)，呼吸系统疾病编码为J00~J99，心血管疾病编码为I00~I52，脑血管疾病编码为I60~I69，并剔除因意外、手术等人为原因造成的疾病.

应用SPSS13.0软件对兰州市2005—2007年不同粒径大气颗粒物质量浓度与气象因素进行Pearson相关性分析，确定其相关关系.

采用半参数广义相加模型(GAM)(Dominici et al., 2002)分析不同粒径大气颗粒物与呼吸系统疾病和心脑血管疾病日入院人次的影响.相对于总人口来说，呼吸系统疾病和心脑血管疾病患者入院属于小概率事件，其实际分布近似Poisson分布(Schwartz et al., 1996)，故本研究采用Poisson回归的GAM模型.在排除星期几(day of the week)效应，用样条平滑函数排除长期趋势、气象因子等混杂因素影响的基础上，将当天(lag0)、1 d前至7 d前PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0浓度分别引入模型.具体模型如下:

根据GAM模型估算出颗粒物的回归系数β，计算相对危险度(RR)，RR=EXP(IQR×β)，其中，IQR为四分位间距，在此基础上计算出RR的95%的可信区间(95%CI)，公式为EXP[(β±1.96SE)×IQR]. 污染物浓度每增加10 μg · m^-3或10 粒子数· m^-3，疾病日入院人次变化的百分比为10/IQR×(RR-1)×100%.统计分析由R 2.8.1软件和SPSS13.0软件实现.

通过2005—2007年不同粒径大气颗粒物的年均质量浓度变化(图 1)可以看出，3年期间，TSP、PM₁₀和PM_2.5均在2006年达到最大值，质量浓度分别为678.3、430.0和78.3 μg · m^-3，且年均值均高于国家空气质量二级标准(GB3095—2012).这主要与2006年兰州发生13次沙尘天气有关，且粗颗粒物TSP和PM₁₀与其他两年相比，增幅更为明显，可见沙尘对颗粒物尤其是粗颗粒的贡献不容忽视;PM_1.0在3年期间呈逐年下降趋势，2005年最高，质量浓度为61.2 粒子数· m^-3.

图 1(Fig. 1)

图 1 兰州市不同粒径大气颗粒物年际变化 Fig. 1 Interannual variation of different atmospheric particles in Lanzhou

由图 2可知，兰州市2005—2007年期间，大气颗粒物的质量浓度随季节变化比较明显，不同粒径颗粒物季节变化有所不同;粗颗粒物TSP与PM₁₀呈现冬春季节明显高于夏秋季节，且最高峰出现在春季，质量浓度分别为522.9 μg · m^-3和315.8 μg · m^-3，可见兰州市粗颗粒不仅来源于冬季燃煤，而且来源于春季沙尘；而细颗粒物PM_2.5与PM_1.0则呈现出秋冬季远高于春夏季，且最高峰则出现在冬季，质量浓度分别为52.9 μg · m^-3和37.8粒子数· m^-3，说明兰州市细颗粒物主要来源于燃煤，秋季较高主要是由于兰州市采暖始于每年11月1日；不同粒径颗粒物均在在夏季处于最低谷.

图 2(Fig. 2)

图 2 兰州市不同粒径大气颗粒物季节变化 Fig. 2 Seasonal variation of different atmospheric particles in Lanzhou

由图 3可知，兰州市2005—2007年期间，粗颗粒物和细颗粒物表现出不同的月变化趋势:粗颗粒物TSP和PM₁₀的变化呈双峰曲线，最高峰出现在3—4月份，这主要与沙尘天气的发生有关，质量浓度最大值分别为578.4 μg · m^-3和383.7 μg · m^-3，次高峰出现在12和1月；而细颗粒物PM_2.5和PM_1.0的变化呈“U”型曲线，最高峰出现在12月，质量浓度最大值分别为134.7 μg · m^-3和123.3粒子数· m^-3，可见，冬季采暖期燃煤对细颗粒物的贡献最大.

图 3(Fig. 3)

图 3 兰州市不同粒径大气颗粒物年变化 Fig. 3 Annual variation of different atmospheric particles in Lanzhou

不同粒径颗粒物的年均质量浓度占大气总悬浮颗粒物TSP的百分比不同，因此，对TSP的贡献率也不同.在粒径分布图中可以看出(图 4)，粒径在2.5~10 μm的颗粒物最多，占TSP的46.83%；其次为粒径10 ~100 μm的颗粒物，占TSP的39.67%；比例最少的为粒径≤2.5 μm的颗粒物，仅占TSP的13.50%.可吸入颗粒物PM₁₀对TSP的贡献率多达60.33%，可见，研究期间兰州市颗粒物污染主要为粗颗粒. 由于PM_1.0与其他颗粒物的单位不同，因此，在粒径分布图中未求出其所占比例.

图 4(Fig. 4)

图 4 不同粒径大气颗粒物占总悬浮颗粒物的百分比 Fig. 4 Percentage of different atmospheric particles in TSP

以2005—2007年兰州市不同粒径大气颗粒物质量浓度与气象因素(如平均气温、露点温度、能见度等)进行相关性分析，结果表明，除平均气压外，粗颗粒物TSP和PM₁₀的质量浓度与其他气象因素都显著相关，与平均风速为正相关，其余气象因素为负相关，且具有统计学意义(表 1).细颗粒物PM_2.5和PM_1.0与各气象因素均显著相关，与平均气压呈正相关，与其余各气象因素呈负相关，且具有统计学意义.其中，TSP与露点温度的相关系数最大，为-0.321，而PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0与能见度的相关系数较大，分别为-0.333、-0.680和-0.675.各气象因素之间也存在着显著的相关性，且具有统计学意义，说明各气象因素之间具有一定的协同性.

表1(Table 1)

表1 兰州市不同大气颗粒物和气象因素的Pearson相关系数 Table 1 Pearson correlation coefficients betweenatmospheric particles and meteorological factors in Lanzhou

表1 兰州市不同大气颗粒物和气象因素的Pearson相关系数 Table 1 Pearson correlation coefficients betweenatmospheric particles and meteorological factors in Lanzhou   TSP PM10 PM2.5 PM1.0 日最高 气温 日最低 气温 平均气温 平均气压 露点温度 能见度 平均 风速 注:*** p<0.001，**p<0.01，*p<0.05. TSP 1                     PM10 0.973*** 1                   PM2.5 0.452*** 0.470*** 1                 PM1.0 0.280*** 0.301*** 0.968*** 1               日最高气温 -0.096** -0.123*** -0.426*** -0.449*** 1             日最低气温 -0.166*** -0.167*** -0.464*** -0.489*** 0.931*** 1           平均气温 -0.136*** -0.152*** -0.462*** -0.484*** 0.979*** 0.982*** 1         平均气压 -0.041 -0.005 0.181*** 0.183*** -0.670*** -0.673*** -0.672*** 1       露点温度 -0.321*** -0.272*** -0.359*** -0.349*** 0.799*** 0.900*** 0.859*** -0.494*** 1     能见度 -0.306*** -0.333*** -0.680*** -0.675*** 0.591*** 0.585*** 0.606*** -0.341*** 0.443*** 1   平均风速 0.096** 0.073* -0.286*** -0.337*** 0.319*** 0.357*** 0.349*** -0.345*** 0.198*** 0.410*** 1

大气颗粒物PM_2.5因其粒径较小，一方面不受上呼吸道阻挡，可直接进入人体呼吸系统深部甚至血液循环系统当中，不易被排出体外；另一方面，PM_2.5可吸附许多对人体具有潜在危害的物质，如有机物、重金属及微生物等.因此，对人体健康威胁较PM₁₀更为严重. PM₁₀和PM_2.5的流行病学研究表明，质量浓度的增加与疾病的发病率和死亡率密切相关(Viana et al., 2008；殷永文等，2011；常旭红等，2012)，而PM_1.0的动力学直径更小，对人体健康可能造成更大的威胁.

2005—2007年，兰州市不同粒径颗粒物的质量浓度、气象因素和呼吸系统疾病、心脑血管疾病日入院人次的描述性统计结果见表 2.由表 2可以看出，3年期间TSP、PM₁₀和PM_2.5 的最大值分别为6235.1、6110.6和423.12 μg · m^-3，

表2(Table 2)

表2 兰州市2005—2007年大气颗粒物浓度、气象因素和疾病资料描述性统计 Table 2 Descriptive statistics of atmospheric particles，meteorological factors and diseases in Lanzhou，from 2005 to 2007

表2 兰州市2005—2007年大气颗粒物浓度、气象因素和疾病资料描述性统计 Table 2 Descriptive statistics of atmospheric particles，meteorological factors and diseases in Lanzhou，from 2005 to 2007 类别 指标 单位 ±s 最小值 P25 P75 IQR 最大值 注:IQR=P75-P25，即四分位间距，P25、P75分别为第25分位、第75分位间距. 气象因素 日最高气温 ℃ 17.51±0.33 -5.90 8.40 26.95 18.55 36.60   日最低气温 ℃ 6.61±0.30 -14.5 -2.50 15.30 17.80 24.30   平均气温 ℃ 11.35±0.31 -9.80 1.90 20.60 18.70 30.00   平均气压 hPa 847.44±0.17 831.80 843.06 851.60 8.55 862.50   露点温度 ℃ 0.08±0.29 -24.10 -8.20 8.79 16.99 18.4   能见度 km 17.78±0.16 0.00 14.75 21.75 7.00 30.0   平均风速 m·s-1 1.28±0.01 0.50 1.00 1.50 0.50 2.70 大气颗粒物 TSP μg·m-3 533.72±18.53 18.20 279.05 586.63 307.58 6235.10   PM10 μg·m-3 321.92±15.93 18.00 152.30 326.03 173.73 6110.60   PM2.5 μg·m-3 71.59±2.03 10.60 37.52 80.59 43.07 423.10   PM1.0 粒子数·m-3 60.04±1.83 9.10 30.40 65.68 35.28 407.00 呼吸系统疾病 日入院人次   13.98±0.23 0 8 18 10 51 心脑血管疾病 日入院人次   18.21±0.31 1 10 25 15 65

远远高于国家空气质量二级标准(GB3095—2012)；TSP、PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0的均值分别达到533.722 μg · m^-3、321.920 μg · m^-3、71.590 μg · m^-3和60.042粒子数· m^-3；呼吸系统疾病和心脑血管疾病3年期间的入院人次分别为15310和19939人次，平均每天分别为14和18人次，最多可达每天51和65人次.

2005—2007年，兰州市不同粒径大气颗粒物的质量浓度对呼吸系统及心脑血管疾病入院人次的影响见图 5.由图 5a可知，对于呼吸系统疾病来说，PM₁₀在滞后3~6 d有显著健康效应，且在第4 d最显著，PM₁₀浓度每升高10 μg · m^-3，入院危险增加0.052%(0.035%~0.069%)；PM_2.5和PM_1.0均在第0(即当天)和4~6 d产生显著健康效应，且均在第5 d的影响最显著，PM_2.5每升高10 μg · m^-3，入院危险增加0.604%(0.441%~0.789%)；PM_1.0每升高10 粒子数· m^-3，入院危险增加0.652%(0.425%~0.850%).由图 5b可知，对于心脑血管疾病来说，PM₁₀在滞后5~6 d有显著健康效应，且在第6 d最显著，其浓度每升高10 μg · m^-3，入院危险增加0.046%(0.029%~0.063%)；PM_2.5和PM_1.0均在第0(即当天)和5~7 d有显著健康效应，且均在当天的影响最显著，PM_2.5每升高10 μg · m^-3，入院危险增加0.697%(0.464%~0.906%)；PM_1.0每升高10粒子数· m^-3，入院危险增加0.935%(0.680%~1.190%).粗颗粒物PM₁₀对呼吸系统疾病的影响大于心脑血管疾病，而细颗粒物PM_2.5和PM_1.0对心脑血管疾病的影响大于呼吸系统疾病.

图 5(Fig. 5)

图 5 不同粒径颗粒物影响呼吸系统疾病(a)和心脑血管疾病(b)日入院人次的相对危险度 Fig. 5 Relative risks of the associations between different atmospheric particles and hospitalizations for respiratory diseases(a) and cardiovascular and cerebrovascular diseases(b)

兰州市呈东西长、南北窄的哑铃状地形，气候干旱，是一个以石油化工、冶金和机械工业为主的工业城市；静风频率高达67.4%，逆温层常年存在，环境限制性强烈，工业废气和居民取暖废气不易扩散，而且长期聚集在城市上空，因此，加剧了大气污染.由于工业生产及居民取暖多以煤炭作为能源，煤炭的大量燃烧导致了冬季大气颗粒污染物浓度的大幅度增加，以细颗粒物PM_2.5、PM_1.0污染为主.春季多沙尘天气，使得大气颗粒物浓度较高且主要以粗颗粒的TSP和PM₁₀为主. 3年内PM₁₀占TSP的百分比超过50%，说明兰州市的大气颗粒物主要为可吸入颗粒物，且细颗粒物PM_2.5、PM_1.0的污染也已相当严重，细颗粒物为可入肺颗粒物，对人体健康的危害更为严重.因此，若要提高兰州市的空气质量，就要改变能源结构，从根本上来减少细颗粒物的排放量，从而减小对本地居民健康造成的危害.

气象条件对污染物的扩散、稀释和积累有一定作用，在污染物一定的条件下，污染物浓度的大小主要取决于气象条件.气温升高，大气对流层内垂直对流运动增强，加速了颗粒物的扩散，降低了污染浓度;而在低温时对流运动较弱，使得颗粒物难以得到转移扩散，从而加重污染.粗颗粒物TSP、PM₁₀的质量浓度与风速呈现正相关，主要是由于风速相对较大时易发生浮尘或沙尘天气;细颗粒物PM_2.5、PM_1.0与风速呈显著负相关，主要是由于细颗粒物质量轻，更容易被稀释扩散. 风速较小，这种扩散能力就越低，容易造成污染物质在局部地的堆积，从而使颗粒物浓度增高.水汽对大气中细小颗粒物具有吸附作用，高湿空气常造成细颗粒物的较重污染.当湿度接近饱和时，水汽开始以大气中的颗粒物为凝结核凝结，悬浮在低空，从而形成雾.处于这种情况下，大气层结构稳定，风速较小，近地面容易形成逆温层，更加不利于颗粒物的扩散，使浓度增大.造成能见度降低的主要因素是颗粒污染物对光的散射，颗粒间的散射能使能见度降低60%~95%.小颗粒物对能见度影响较大，尤其是粒径大小与可见波长相近的颗粒物，因此通常认为能见度主要与PM_2.5与PM_1.0有关系.

对于呼吸系统疾病来说，PM₁₀在滞后3~6 d产生明显的健康效应，而PM_2.5和PM_1.0首先在当天产生较明显的健康效应，随后在4~6 d又产生较大影响，这可能是由于细颗粒物在体内的富集作用使得其累积浓度增大而产生的影响.PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0的最佳滞后天数分别为4、5、5 d，每升高一个IQR，入院人次分别增加0.9%、2.6%、2.3%，即每升高10 μg · m^-3或10 粒子数· m^-3，入院人次分别增加0.052%、0.604%和0.652%.对于心脑血管疾病来说，PM₁₀在滞后5~6 d产生明显的健康效应，而PM_2.5和PM_1.0首先在当天产生较明显的健康效应，随后在5~7 d又产生较大影响.这是由于PM₁₀中粒径较大的颗粒物无法进入血液循环，而只有粒径较小的颗粒物才有可能进入血液循环，从而产生明显的滞后效应；而PM_2.5和PM_1.0由于其粒径更小，更易进入血液循环，因此，在当天即产生影响，在5~7 d产生明显滞后效应，可能也与颗粒物在人体内的含量积累有关.PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0的最佳滞后天数分别为6、0、0 d，每升高一个IQR，入院人次分别增加0.8%、3.0%、3.3%，即每升高10 μg · m^-3或10 粒子数· m^-3，入院人次分别增加0.046%、0.697%和0.935%.PM_2.5影响两种疾病的危险度明显高于PM₁₀，这是由于细颗粒物比表面积大，能吸附更多的有害物质，且更容易进入并沉积在人体呼吸系统的深部甚至血液循环，因此，对人体健康的危害也就更大，更应该引起人们足够的重视.由于单位不同，PM_1.0与前两者的危险度无法进行比较，但可以看出对两种疾病也有较大的影响.

1)2005—2007年间，兰州市TSP、PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0的年均值和日均值均高于国家空气质量二级标准(GB3095—2012).大气颗粒物质量浓度冬春季明显高于夏秋季，粗颗粒TSP、PM₁₀的最高峰出现在春季，而细颗粒PM_2.5、PM_1.0的最高峰出现在冬季.粗颗粒物TSP和PM₁₀的年变化呈双峰曲线，而细颗粒物PM_2.5和PM_1.0则为“U”型曲线.

2)对于呼吸系统疾病来说，PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0每升高10 μg · m^-3或者10 粒子数· m^-3，入院危险分别增加0.052%、0.604%和0.652%.对于心脑血管疾病来说，PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0每升高10 μg · m^-3或10 粒子数· m^-3入院危险分别增加0.046%、0.697%和0.935%.PM₁₀对呼吸系统疾病和心脑血管疾病入院人次的影响具有显著滞后效应；PM_2.5和PM_1.0在当天即可对呼吸系统疾病和心脑血管疾病入院人次产生影响；且PM₁₀对呼吸系统疾病的影响较心脑血管疾病明显，而PM_2.5和PM_1.0则正好相反.