中子源在中子照相、在线中子活化分析以及爆炸物与毒品检测等方面有广泛的应用价值[1-3]。中子管是一种小型加速器中子源，它把离子源、加速系统、靶、气压调节系统密封在一个陶瓷管内，构成一支结构紧凑的电真空器件[4-5]。靶膜在中子管内部用来储存氚气，它也是发生氘氚核反应的界面，其制作工艺[6-8]、材料[9-13]、厚度[14-15]等因素直接决定中子管产额和寿命。吸氢靶膜材料有钛、锆、钪、铒、镧、钇等元素，钛是迄今为止发现的吸氢密度最高的单质金属材料，用钛金属制靶利于靶膜吸附更多氚气或氘气，增加氘氚核反应概率，进而提高中子产额，是理想的中子管靶膜材料。单质钛作中子管薄膜材料不可避免地存在材料性能引起的固有缺陷，如钛吸氢后塑性、柔韧性及抗拉强度大大下降，出现氢脆现象，甚至在体内产生大量裂纹，影响使用。合金化可提高单质金属力学性能、改善其耐环境腐蚀等能力，同时具有很好的塑性，对于金属钛，β-Ti合金具有良好性能，Mo、Nb、Sc等都是相对于钛的β稳定元素。施立群等[16]展开Ti-Mo合金薄膜的研究，表明Ti-Mo合金薄膜较纯钛膜的抗氢脆性有很大提高，同时减少碳污染。
中子管实际运行中，纯钛靶抗溅射性能不理想，C+、N+、O+等杂质离子降低氢在膜表面的吸附几率，并影响薄膜体内的氢分布，不易满足长寿命、高产额的要求[17]。国内外学者[18-20]在钛靶膜上镀保护层，如钯、镍、钛，防止薄膜氧化和杂质离子污染，提高钛膜吸氢能力。我们通过向Ti中掺杂其他金属，得到较好的抗溅射材料，为合金材料靶膜对中子管中子产额和寿命的研究提供依据。本文用热蒸发法在硅衬底上镀钛膜，置于中子管中经老炼后，利用3He中子监测仪测量中子产额，并与理论计算的钛靶中子产额进行比较。SRIM (The Stopping and Range of Ions in Matter) 2008软件可用来确定离子射程、辐照损伤、背散射和透射离子的能量分布与角度，其计算结果与其他理论计算结果以及实验值符合较好，常用来快速计算离子在靶物质中的射程和能量损失率等。通过SRIM 2008模拟计算0~180 keV氘离子在不同含量的钪钛、钼钛、铌钛合金的电离阻止本领，从理论上得到不同能量的中子产额。同时模拟入射能量为120 keV的C+、N+、O+离子在三种合金中的溅射产额。
1 靶中子产额 1.1 实验利用热蒸发法进行纯金属钛膜制备，如图 1所示。硅基片表面有油污、氧化物、氮化物等污染物，首先将样品放入氢氧化钠溶液中煮沸15 min，为防止溶液暴沸需边煮边搅拌，重复清洗两次致使表面油污清除干净，再用去离子水冲洗，放入稀盐酸中去除表面氧化物，然后将样品放入还原液中，冲洗表面还原液和残留酸，最后用丙酮和乙醇超声清洗10 min进行脱水处理，放入干燥箱烘干，准备待用。蒸发过程中，钛丝易在高温下熔断，将钛丝绕成螺旋。在镀膜腔内基片台上放置处理后的硅基片，真空度达到10-4量级开始镀膜，加热电流为100~120A。将镀好的钛靶放在中子管中进行老炼，利用3He中子监测仪测量中子产额，监测仪直径为5 cm，长度25 cm，周围包裹5 cm厚的聚乙烯。
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图 1 HD-400型热蒸发镀膜机 Figure 1 HD-400 heat evaporation coating machine |
对于D-T中子源，其厚靶积分中子产额由式(1)给出：
| $ Y\left( E \right) = \int_0^{{E_0}} {{I_0}{N_{\rm{T}}}\frac{{\sigma \left( E \right)}}{{\left( {\frac{{-{\rm{d}}E}}{{{\rm{d}}x}}} \right)}}{\rm{d}}E} $ | (1) |
式中：Y(E)为积分中子产额；E0为入射氘束能量；I0为入射氘束强度；NT为靶中氚原子密度；σ(E)为T(d, n)4He反应的有效积分截面；-dE/dx为氘离子在靶中能量损失；E为氘离子在靶中能量[21-22]。
由式(1)可知，中子产额和入射离子束强度、入射能量、靶中氚离子分布、核反应截面以及靶材料阻止本领有关。基于文献[23]、[24]的研究，氢在钛合金中虽非均匀性深度分布，但与实验结果比较可得，按靶膜中氚均匀分布的假定计算中子产额近似合理。D-T核反应截面比D-D核反应截面高两个量级，计算时忽略D-D对中子产额的贡献。另外，基于大型加速器的中子发生器离子源产生的多种离子经偏转、聚焦等离子传输后，最终是相对纯的单原子氘离子打在靶上。密封中子管由于尺寸限制，引入类似的传输元件比较困难，难以避免多种离子的产生，如单原子氘离子、双原子氘离子、三原子氘离子以及杂质离子，计算中子产额应考虑束流中多种离子的影响。密封中子管中子产额由式(1)转化为式(2)：
| $ Y\left( E \right) = \frac{{AR \cdot {I_0} \cdot {N_{\rm{T}}}}}{e}\sum\limits_{k = 1}^3 {{f_k}} \int_0^{E/k} {\frac{{\sigma \left( E \right)}}{{\left( {\frac{{-{\rm{d}}E}}{{{\rm{d}}x}}} \right)}}{\rm{d}}E} $ | (2) |
式中：k=1、2、3，分别对应单原子离子、双原子离子、三原子离子；fk为某离子占比；AR为原子比。D-T反应截面如图 2所示。
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图 2 D-T反应全截面与能量关系 Figure 2 Relation of D-T reaction cross-section and energy |
利用以上式(2)和SRIM模拟计算离子束流为280 μA、380 μA，能量为40~120 keV的钛靶中子产额，计算时考虑到离子源发射束流强度与靶束流强度的关系，以及束流中的多离子状态。模拟计算与实验测得的中子产额如图 3所示。
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图 3 不同束流强度纯钛靶有无氧化层模拟产额与实验产额值 Figure 3 Simulated with or without oxide layer and experimental neutron yield of pure titanium targets at different ion beam intensity |
在所涉能量范围内，中子产额随入射离子能量呈指数式增长，并随束流强度而增加，实验和理论符合较好。对于入射离子能量120 keV，不同束流强度的钛靶中子产额可以观察到，模拟值约是实验值的3.5倍。中子管实际运行中，很多因素会影响中子产额：1)在离子束的轰击下，靶表面逐渐形成氧化物，氧化层随束流强度变大而更致密，氧化层越厚中子产额越低。靶表面均匀覆盖0.5 μm厚TiO2氧化层，其模拟中子产额如图 3所示，模拟结果与实验测得数据符合良好，说明氧化层的存在会降低中子产额；2)离子能量不断沉积，靶表面发生烧蚀，导致靶升温释放氚气，原子比和中子产额下降；3)离子源发射的束流中存在杂质离子，损坏靶也会降低中子产额。
1.3 合金靶中子产额影响中子管中子产额的一个重要因素是靶膜材料，能形成稳定晶格固溶体，具有良好热稳定性和机械强度的材料最佳。钛金属吸氢密度大，但单质金属作靶膜材料存在固有缺陷。钛靶受杂质离子轰击易损伤；吸氢后的氢脆现象导致材料表面甚至内部产生大量裂纹；靶膜掉粉等后果会降低中子产额和靶寿命。合金化可改善单质金属性能，并具有良好的塑性，对于金属钛，掺入Mo、Nb、Sc等β稳定元素可形成β-Ti合金。基于三种金属良好的热稳定性和机械稳定性，以及Ti-Mo合金作为储氢合金材料的优势[9, 25]，模拟不同含量比例的钪钛、钼钛、铌钛三种合金在0~180 keV氘离子轰击下的能量损失率，合金比例范围0.2~1.0，并计算相应中子产额。
中子产生效率主要取决于靶材阻止本领和吸附氘氚的能力，靶膜元素的原子质量越大，物质的阻止本领越高，能量损失越大。与高质子数元素相比，钪、钛原子序数低，阻止本领相对较低，且它们的氢化物原子比可达2.0，适合作中子管靶膜材料。有些金属（例如钍的氢原子比可达3.75）阻止本领高，导致总体中子产额降低[15]。图 4给出利用SRIM 2008模拟的能量损失和式(2)计算中子产额的结果。如图 4所示，中子产额随离子束能量而增大。掺杂元素比例增加，钪钛合金的原子质量减小，阻止本领降低，中子产额降低。而钼钛和铌钛两种合金的原子质量和阻止本领随比例而增加，中子产额下降，与杨振[18]的模拟结果一致，三种合金的中子产额随掺入金属含量比例的增加而减小。提高入射氘离子能量需要提高加速电压，这会增加中子管高压击穿概率，目前常用中子管最高加速电压约为120 kV，对应的单原子入射粒子能量为120 keV。对120 keV入射离子能量，钪钛合金比例为0.2的模拟中子产额为1.24×109 s-1，钼钛合金为1.23×109 s-1，铌钛合金为1.18×109 s-1，与单质钛靶相比分别减少12.9%、13.7%和16.7%；根据前文所述，280 μA钪钛合金比例为0.2的实际中子产额应为3.53×108 s-1，铌钛合金为3.38×108 s-1，钼钛合金为3.50×108 s-1，产额量级与实际中子管中子产额符合较好；钪钛比例为1.0的中子产额与0.2相比，减少4%；钼钛合金下降6%；铌钛合金下降11%。综上分析，在不同含量的三种合金靶材中，掺杂元素比例为0.2的钪钛合金，中子产额最高。
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图 4 D+离子在不同钪钛、钼钛、铌钛比例靶膜中的能量损失(a、c、e)和中子产额(b、d、f) Figure 4 Energy loss (a, c, e) and neutron output (b, d, f) of D+ ions in different target films of titanium alloys containing scandium, molybdenum and niobium |
中子管氚钛靶寿命受很多因素影响，包括：氘强流离子束轰击造成靶温过高，引起氚气热释放；氘离子对吸附在靶中的氚原子置换；杂质离子（如C+、N+、O+等）对靶膜的溅射和污染等[26]。为研究三种合金抗溅射能力，用SRIM 2008模拟入射能量为120 keV的C+、N+、O+离子在氚化钛以及在合金比例范围为0.2~1.0的三种氚化物合金中的溅射产额，图 5给出了钪钛合金的溅射产额模拟情况。
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图 5 原子溅射产额与钪钛合金比例的关系 (a)钪原子，(b)钛原子，(c)氚原子 Figure 5 Relationship between atomic sputtering yield and the ratio of titanium alloys containing scandium (a) Scandium, (b) Titanium, (c) Tritium |
120 keV的C+、N+、O+离子垂直入射到不同含量氚化钪钛靶上，产生的钪、钛及氚原子的溅射产额如图 5所示。结果表明：合金比例对溅射产额有影响。图 5(a)中钪原子溅射产额较低，表现其良好的热稳定性和强机械能力，这与Monnin等[9]用D+离子轰击钪靶，未被击碎和出现弹坑的实验现象吻合。图 5(b)显示出增加钪含量可以减少钛原子的溅射产额，提高靶材抗溅射能力，但其不呈线性关系，存在最佳合金比例。氚原子溅射产额高于金属原子，三种入射离子的溅射能力从强到弱依次为O+、N+、C+离子，这与姚泽恩等[26]模拟结果一致。图 6、7分别给出钼钛合金和铌钛合金的溅射产额模拟情况，两种合金原子的溅射产额略高于钪钛合金，说明钪钛合金具有较低的溅射产额，即抗溅射能力高于另外两种合金。对于钪钛合金和钼钛合金，金属比例为0.6的合金，溅射产额相对较低。
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图 6 原子溅射产额与钼钛合金比例的关系 (a)钼原子，(b)钛原子，(c)氚原子 Figure 6 Relationship between atomic sputtering yield and the ratio of titanium alloys containing molybdenum (a) Molybdenum, (b) Titanium, (c) Tritium |
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图 7 原子溅射产额与铌钛合金比例的关系 (a)铌原子，(b)钛原子，(c)氚原子 Figure 7 Relationship between atomic sputtering yield and the ratio of titanium alloys containing niobium (a) Niobium, (b) Titanium, (c) Tritium |
本文将3He中子监测仪测量的纯钛靶中子产额与模拟结果比较，得到入射离子能量为120 keV时，纯钛靶中子产额的模拟值约是实验测量值3.5倍，中子产额随入射离子能量呈指数式增长。实验和理论符合较好，说明SRIM应用软件模拟计算的可靠性，可利用其进行相关材料的开发及性能预测。中子产额存在差异可能源于以下几个因素：
1) 由于轰击后的靶表面逐渐形成氧化层，损失入射离子能量，从而降低中子产额，这与模拟计算靶表面附有TiO2氧化层的中子产额结果相符合。
2) 沉积在靶上的能量使表面发生烧蚀释放氚气，导致原子比和中子产额下降，降低靶寿命。
3) 束流中的杂质离子造成部分靶损坏，从而降低中子产额。通过SRIM模拟计算不同金属比例下钪钛、钼钛、铌钛三种合金的中子输出和溅射产额，结果表明：入射离子能量为120 keV，合金比例为0.2的钪钛合金中子产额最高，模拟值可达1.24×109s-1；合金比例为0.6的钪钛合金，金属原子和氚原子溅射产额较低；与钼钛和铌钛两种合金相比，钪钛合金的中子输出高，而溅射产额低。可利用钪钛合金提高靶材的抗溅射能力，在最佳合金比例下同时具有高产额。钪钛合金是提高中子管性能的潜在发展材料，以钪钛膜作为靶材料的中子管相关实验测试将在未来工作进行。
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