2. 兰州大学 教育部中子应用技术工程研究中心 兰州 730000
2. Engineering Research Center for Neutron Application, Ministry of Education, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
当前核能开发利用系统对铀资源的利用率极低，严重影响核能的可持续发展[1]。近年来开展的Th-U/U-Pu循环核能系统[2]、快中子增殖反应堆(Fast Breeder Reactor, FBR)[3]、加速器驱动次临界洁净核能系统(Accelerator Driven Sub-critical System, ADS)[4-5]等都是基于充分利用铀资源和持续发展核能的新型核能利用系统。其中，U-Pu循环核能系统是将可裂变核素238U转化为易裂变核素239Pu并加以利用，以提高铀资源的利用率；ADS系统的目标是将从反应堆卸出的乏燃料中的237Np、239Pu、241, 243Am等长寿命锕系核素进一步嬗变，以降低放射性废物的储量及其毒性。新型核能利用系统的物理设计、工程研发对快中子诱发239Pu裂变核数据提出了更高、更细致的需求。
目前，国际上已开展了部分能量点快中子诱发239Pu(n, f)反应裂变产额的相关实验工作[6-13]，几大核数据库（ENDF/B-Ⅶ.1、JEFF-3.1、JENDL-4.0和RUSFOND-2010等评价数据库和GEFY、TENDL计算数据库）也给出了中子诱发239Pu(n, f)反应裂变产物的推荐数据，但各个核数据库推荐的数据仅限于部分中子能区（热中子、0.5 MeV、14 MeV），且各数据库推荐的数据之间尚存在较为明显的差异[14-16]。国内仅开展了热中子诱发239Pu(nth, f)反应裂变产额的实验测量工作[17]，中国核数据库CENDL-3.1也无239Pu(n, f)反应裂变产物评价数据。纵观最新的国际核数据报告(ND2016)[14]以及Th-U/U-Pu循环核能系统、FBR系统、ADS系统等新型核能利用系统对快中子诱发239Pu(n, f)反应核数据的高精度要求，有必要深入开展快中子诱发239Pu(n, f)反应的裂变后物理及相关核数据的研究工作。
本工作基于已提出并构建的Potential-driving模型[15-16]开展了中子诱发239Pu(n, f)裂变物理研究。计算了239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片质量分布。将Potential-driving模型植入GEANT4程序[18-19]中，替换其参数化裂变模型(G4ParaFissionModel)，模拟了14 MeV中子诱发239Pu(n, f)反应裂变碎片的独立产额质量分布和电荷分布、累计产额质量分布和电荷分布、裂变碎片动能分布、裂变中子能谱以及239Pu(n, f)反应裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化等数据，并将模拟结果与GEANT4参数化裂变模型(G4ParaFissionModel)模拟结果、ENDF/B-Ⅶ.1评价数据及实验数据进行了对比分析，验证Potential-driving模型描述239Pu(n, f)反应裂变后物理的适用性和可靠性，为中子诱发239Pu(n, f)反应裂变产物的计算和模拟提供一种新的方法。
1 Potential-driving模型 1.1 Potential-driving模型描述的裂变驱动势分布中子诱发重核裂变，裂变核在断点时刻的驱动势分布将决定发射中子前裂变碎片的质量分布，基于中子诱发重核裂变的裂变碎片质量分布特征，在早先的研究中，我们已提出并构建了一种新的计算裂变驱动势分布的模型——Potential-driving模型[15-16]，可用式(1)描述：
| $ \begin{array}{l} D = {U_{{\mathop{\rm sym}\nolimits} }}({A_f}) + {U_{asym}}({A_f})\\ {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} {\kern 1pt} = D({A_{sym}}) \cdot \exp [-\frac{{{{({A_f}-{A_{sym}})}^2}}}{{2\sigma _{{\mathop{\rm sym}\nolimits} }^2}}] + \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{} \end{array}\sum\limits_i {{\eta _i}} \cdot D({A_{{\mathop{\rm asym}\nolimits}, i}}) \cdot \exp [-\frac{{{{({A_f}-{A_{{\mathop{\rm asym}\nolimits}, i}})}^2}}}{{2\sigma _{{\mathop{\rm asym}\nolimits}, i}^2}}] \end{array} $ | (1) |
式中：Usym(Af)、Uasym(Af)分别为核子-核子对称裂变势、核子-核子非对称裂变势；Af为裂变碎片质量数；D(Asym)、D(Aasym, i)表示质量数分别为Asym、Aasym, i的裂变碎片所对应的裂变驱动势；i表示不同的核子-核子非对称裂变势；hi为不同的核子-核子非对称裂变势对驱动势的贡献。
采用Potential-driving模型方程(1)计算了中子诱发239Pu(n, f)反应的驱动势分布，并与双核(Double Nuclear System, DNS)理论模型[20-21]的计算数据进行了对比，结果如图 1所示。不同于DNS理论模型，Potential-driving模型为考虑了对效应和壳效应后的唯象模型来表达裂变驱动势分布。因此，两种模型的计算数据在较小的质量数范围内会有一定的差异，但在整体上仍表现出较好的一致性，说明所构建的Potential-driving模型能够较好地描述中子诱发239Pu(n, f)反应的裂变驱动势分布。
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图 1 239Pu(n, f)反应裂变驱动势分布 Figure 1 Driving potential distribution for 239Pu(n, f) reaction |
基于Potential-driving模型中的核子-核子对称裂变势与核子-核子非对称裂变势，发射中子前裂变碎片质量分布函数可表示为：
| $ F({A_{\rm{f}}}) = C \times [\frac{{{U_{{\rm{asym}}}}({A_{\rm{f}}})}}{{T({A_{{\rm{CN}}}})}} + \omega \cdot \frac{{{U_{{\rm{sym}}}}({A_{\rm{f}}})}}{{T({A_{{\rm{CN}}}})}}] $ | (2) |
式中：T(ACN)为复合核的温度，对应于复合核的激发能；ACN为复合核的质量数；ω(En, Z, A)为核子-核子对称裂变势和核子-核子非对称裂变势对碎片质量分布的贡献，可表示为：
| $ \omega ({E_{\rm{n}}},Z,A) = \frac{{U_{{\rm{asym}}}^{\max }}}{{U_{{\rm{sym}}}^{{\rm{max}}}}}/{P_{{\rm{peak - to - valley}}}} $ | (3) |
式中：
| $ C = \frac{{200\% }}{{\int_0^A {[\frac{{{U_{{\rm{asym}}}}({A_{\rm{f}}})}}{{T({A_{{\rm{CN}}}})}} + \omega \cdot \frac{{{U_{{\rm{sym}}}}({A_{\rm{f}}})}}{{T({A_{{\rm{CN}}}})}}]{\rm{d}}{A_{\rm{f}}}} }} $ | (4) |
根据数据调研结果，现有的中子诱发239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片产额分布的实验数据仅分布于0.72 MeV、1.72 MeV、2.72 MeV、4.48 MeV中子能量点，因此，为了验证Potential-driving模型描述发射中子前裂变碎片质量分布的可靠性，分别计算了0.72 MeV、1.72 MeV、2.72 MeV、4.48 MeV的中子诱发239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片质量分布，并与文献[6]中仅有的实验数据（仅有左翼质量分布数据）进行了对比，结果如图 2所示。对比显示，Potential-driving模型计算数据能够很好地与实验数据符合，说明Potential-driving模型能够较高精度地计算、重建、预测中子诱发239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片质量分布。
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图 2 239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片质量分布(a)中子能量En=0.72 MeV，(b)中子能量En=1.72 MeV，(c)中子能量En=2.72 MeV，(d)中子能量En=4.48 MeV Figure 2 Pre-neutron-emission fission-fragment mass distribution for 239Pu(n, f) reaction (a) En=0.72 MeV, (b) En=1.72 MeV, (c) En=2.72 MeV, (d) En=4.48 MeV |
239Pu俘获中子形成复合核，其能量增加，核子振荡加剧，导致复合核发生形变，核内各核子间距离增加，核力减小，又由于库仑斥力的作用，裂变核的形变进一步增大，形成哑铃状。当哑铃状的两端之间的库仑斥力大于中间收缩部分核子间总的核力时，形变不能恢复，裂变核分裂成两块裂变碎片。裂变碎片在库仑斥力的作用下相向分开且飞离，裂变碎片具有较高的动能和激发能，裂变碎片通过发射瞬发中子和γ射线退激，形成初级裂变产物。初级裂变产物的核素为丰中子核，通过β-衰变和发射缓发中子形成稳定的次级裂变产物。
GEANT4程序已开发了用于重核裂变物理过程模拟的各种模型，模型包括高精度中子弹性散射模型(G4NeutronHPElastic model)、高精度中子非弹性散射模型(G4NeutronHPInelastic model)、高精度中子俘获模型(G4NeutronHPCapture model)、G4ParaFissionModel以及衰变物理模型(G4Decay model)等[19]。然而，官方版GEANT4程序不允许模拟中子诱发超铀元素裂变核反应（剔除了超铀元素的中子相关截面数据，且在源程序中设置了计算限制条件）。为了模拟中子诱发239Pu(n, f)裂变反应，本工作调用、添加了ENDF库中的中子相关截面评价数据[26]，并修改了GEANT4源代码计算限制条件。
相较于G4ParaFissionModel，Potential-driving模型考虑了对效应和壳效应影响，添加了能量相关的蒸发中子模型，并且根据最新的实验数据引入了蒸发中子对裂变核激发能影响的修正，理论上更能精确地描述发射中子前后裂变碎片产额分布。将新建的Potential-driving模型植入GEANT4程序，替换G4ParaFissionModel，同时调用GEANT4中的其他模型，开展14 MeV中子诱发239Pu(n, f)裂变反应过程的Monte Carlo模拟，并与G4ParaFissionModel模拟结果对比分析，进一步研究Potential-driving模型对裂变后物理描述的可靠性。
2.2 结果及讨论 2.2.1 裂变产物产额分布中子诱发重核裂变的产物产额分为独立产额和累积产额：独立产额是指未发生β-衰变的初始裂变产物的产额；累积产额是指裂变直接产生和来自其先驱核素衰变得到的次级裂变产物的产额。
分别调用Potential-driving模型和G4ParaFissionModel，采用GEANT4程序，模拟给出了14 MeV快中子诱发239Pu(n, f)反应的独立产额质量分布和电荷分布，并与现有的实验数据[11-13]和ENDF/B-Ⅶ.1库中的评价数据对比（ENDF/B- Ⅶ.1库中评价数据与现有实验数据偏差较小），同时也给出其他典型核数据库JENDL-4.0、RUSFOND-2010的评价数据，结果如图 3所示。由核裂变理论，对于激发能不太高的电荷数为90＜Z＜100的锕系裂变核，发射中子前裂变碎片质量分布呈双峰分布，其为对效应和壳效应共同贡献的结果，且重碎片峰位几乎为常数(A≈140)[22, 27]。从图 3可以看出，基于两个模型模拟得到的独立产额分布在整体上均能较好地表现这种质量分布特征。Potential-driving模型模拟结果与实验数据和ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据对比表现出更好的一致性，具体为：在质量数A≈110~125、电荷数Z≈45~50的对称裂变部分，Potential-driving模型模拟结果与评价数据非常一致，呈现下凹的趋势，而G4ParaFissionModel模拟结果出现一个较宽的平台，甚至有上凸成为第三峰的趋势；A≈145~160、电荷数Z≈55~65的重碎片部分，Potential-driving模型模拟结果精度明显优于GEANT4参数化裂变模型。
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图 3 14 MeV中子诱发的239Pu(n, f)反应独立产额分布(a)质量分布，(b)电荷分布 Figure 3 Independent yield distribution for 14 MeV neutron-induced 239Pu(n, f) reaction (a) Mass distribution, (b) Charge distribution |
图 4给出了采用GEANT4程序分别调用Potential-driving模型和G4ParaFissionModel模拟得到的239Pu(n, f)累积产额质量分布和电荷分布，并与ENDF/B-Ⅶ.1库中评价数据进行了对比，同时也给出其它典型核数据库JENDL-4.0、RUSFOND-2010的评价数据。由对比可以看出，Potential-driving模型模拟结果与ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据的一致性要好于G4ParaFissionModel模拟结果。
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图 4 14 MeV中子诱发的239Pu(n, f)反应累积产额分布(a)质量分布，(b)电荷分布 Figure 4 Cumulative yield distribution for 14 MeV neutron-induced 239Pu(n, f) reaction (a) Mass distribution, (b) Charge distribution |
为了更精细地比较差异，分别计算了两种模型模拟得到的独立产额分布和累积产额分布结果与ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据之间的平均相对偏差，结果如表 1中所示。由数据可以看出，Potential-driving模型模拟数据相对偏差明显小于G4ParaFissionModel模拟数据的相对偏差。
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表 1 模拟所得产额分布对ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据的平均相对偏差 Table 1 The average relative deviation of simulated yield distribution to the data in ENDF/B-Ⅶ.1 |
采用Potential-driving模型和G4ParaFission- Model分别模拟得到的裂变碎片平均动能随质量数的变化，如图 5所示。可以看出，质量数较小的裂变碎片具有较高的动能，质量数较大的裂变碎片具有较低的动能，其变化分布符合动量守恒定律；幻数核附近及幻数核互补裂变碎片附近，由于壳效应的影响，此时动能随质量数的下降趋势明显变缓，甚至出现小幅增大的情况，Potential-driving模型更好地反映了这一趋势。
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图 5 14 MeV中子诱发的239Pu(n, f)反应裂变碎片平均动能随质量数的分布 Figure 5 Fission-fragment average kinetic energy vs. mass number for 14 MeV neutron-induced 239Pu(n, f) reaction |
图 6给出了采用两种模型模拟得到的裂变碎片平均总动能随重碎片质量数的分布。结果显示：两模型模拟得到的平均总动能均在重碎片质量数A=132处达到了最大值，这可能是由核结构的壳效应所导致，即质量数A=132对应于电荷数Z=50和中子数N=82的满壳层结构，此时复合核形变较小，近似为球形，断裂时两碎片中心距离较近，库仑能更多地转变为两碎片动能。
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图 6 14 MeV中子诱发的239Pu(n, f)反应裂变碎片平均总动能随重碎片质量数的分布 Figure 6 Fission-fragment average total kinetic energy vs. heavy-fragment mass number for 14 MeV neutron-induced 239Pu(n, f) reaction |
中子诱发重核裂变过程中将产生瞬发中子和缓发中子，瞬发中子为碎片β-衰变之前发射的中子，缓发中子为碎片β-衰变之后发射的中子，缓发中子占总裂变中子数的不到1%。裂变中子数和能谱是核裂变基数研究和核能利用的重要核数据。裂变中子谱服从准Maxwellian分布[28-29]，即：
| $ N(E) \propto \sqrt E \exp ( - E/{T_{\rm{M}}}) $ | (5) |
式中：TM为麦克斯韦温度；E为裂变中子能量。裂变中子平均能量可表达为：
| $ \bar E = \frac{{\int_0^\infty {EN(E){\rm{d}}E} }}{{\int_0^\infty {N(E){\rm{d}}E} }} = \frac{3}{2}{T_{\rm{M}}} $ | (6) |
基于Potential-driving模型和G4ParaFission- Model分别模拟了14 MeV中子诱发239Pu裂变反应的裂变中子谱分布，并与ENDF/B-Ⅶ.1库中的评价谱进行了对比，结果如图 7所示。由图 7结果可以看出，两模型模拟结果基本一致，且与评价数据符合较好。根据模拟数据和式(5)、(6)，分别计算两种模型模拟得到的裂变中子平均能量，结果分别为2.167567MeV (Potential-driving)和2.193017MeV (G4ParaFissionModel)，文献[29]中给出的平均中子能量实验值为(2.158±0.034) MeV，模拟值与实验值基本一致。
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图 7 14 MeV中子诱发的239Pu(n, f)反应的裂变中子能谱 Figure 7 The fission neutron spectrum for 14 MeV neutron-induced 239Pu(n, f) reaction |
本工作同时得到了两模型模拟的14 MeV中子诱发239Pu(n, f)反应的平均瞬发中子数(Nubar)，并与实验数据[30-31]和ENDF/B-Ⅶ.1库中评价数据进行了对比，如图 8所示，两模型模拟得到的平均瞬发中子数与评价数据和实验数据基本一致。
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图 8 239Pu(n, f)反应平均瞬发中子数随入射中子能量的变化 Figure 8 The Nubar as function of the incident neutron energy for 239Pu(n, f) reaction |
G4ParaFissionModel认为，发射中子前的裂变碎片平均总动能(Average Total Kinetic Energy, ATKE)只与裂变核有关，可用式(7)描述[19]：
| $ {\rm{ATKE}} = 0.117\;8 \cdot \frac{{Z_{\rm{f}}^{\rm{2}}}}{{A_{\rm{f}}^{{\rm{1/3}}}}} + 5.8 $ | (7) |
式中：Af、Zf分别表示裂变核的质量数和电荷数；对于中子诱发239Pu的裂变核240Pu，ATKE约为173.665MeV。但最新的研究发现，中子诱发重核裂变发射中子前裂变碎片平均总动能不仅与裂变核有关，还与裂变核激发能有关[32-34]。为了更为精确模拟裂变碎片动能分布，本工作基于最新发表的发射中子后裂变碎片总动能实验数据[34]，在Potential-driving模型中构建了能量高达60 MeV的中子诱发239Pu发射中子前裂变碎片平均总动能随入射中子能量En变化的激发函数，即：
| $ {\rm{ATKE}}({E_{\rm{n}}}) = 120.6{{\rm{e}}^{ - 0.004\;696{E_{\rm{n}}}}} + 58.31{{\rm{e}}^{0.006\;276{E_{\rm{n}}}}} $ | (8) |
基于Potential-driving模型和构建的发射中子前裂变碎片平均总动能激发函数，模拟计算了不同能量中子诱发239Pu裂变的裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化，并与文献[34]中的最新实验数据进行了比较，结果显示在图 9中。基于G4ParaFissionModel模拟计算了不同能量中子诱发239Pu裂变的裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化，数据也显示在图 9中。对比发现，基于Potential-driving模型的结果与实验数据基本一致，而G4ParaFissionModel模拟结果与实验数据之间存在显著差异。进一步说明Potential-driving模型对中子诱发239Pu(n, f)反应裂变碎片动能的描述具有更高的计算精度。
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图 9 239Pu(n, f)反应裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化 Figure 9 Fission-fragment average total kinetic energy vs. the incident neutron energy for 239Pu(n, f) reaction |
基于已提出并构建的Potential-driving模型，开展了中子诱发239Pu(n, f)裂变驱动势研究，在此基础上计算了0.72 MeV、1.72 MeV、2.72 MeV、4.48 MeV等能量快中子诱发239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片质量分布，并与实验数据进行了对比。结果显示：Potential-driving模型计算数据能够很好地与实验数据符合。说明构建的势驱动势模型能够较高精度地计算、重建、预测中子诱发239Pu(n, f)反应发射中子前裂变碎片质量分布。
将Potential-driving模型植入GEANT4程序，开展了14 MeV快中子诱发239Pu(n, f)反应的Monte Carlo模拟研究，给出了裂变碎片的独立产额质量分布和电荷分布、累积产额质量分布和电荷分布、动能分布以及裂变中子能谱等数据，并与G4ParaFissionModel模拟结果、ENDF库数据以及实验数据进行了比较。结果显示：Potential-driving模型模拟结果与ENDF/B-Ⅶ.1库评价数据的一致性要好于G4ParaFissionModel模拟结果。
基于Potential-driving模型模拟了不同能量中子诱发239Pu(n, f)反应的裂变碎片平均总动能随入射中子能量的变化，并与实验数据和G4ParaFissionModel模拟结果进行了对比。结果显示：基于Potential-driving模型模拟的结果与实验数据基本一致，而G4ParaFissionModel模拟结果与实验数据之间存在显著差异，进一步说明Potential-driving模型对中子诱发239Pu(n, f)反应裂变碎片动能的描述具有更高的计算精度。
所发展的Potential-driving模型能较好地描述裂变后物理过程，为快中子诱发239Pu(n, f)反应裂变产物核数据的研究提供了一种更可靠的计算方法。
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