正电子湮没测量技术为研究材料内部微观结构提供了独具特色的无损表征方法，其中最为常用的正电子湮没寿命测量不仅可以判断出材料中缺陷的类型、尺寸，还能给出不同缺陷的相对浓度等信息^[1-2]。常规正电子湮没寿命谱(Positron Annihilation Lifetime Spectrum, PALS)测量使用的是²²Na正电子放射源，谱仪由两个γ探测器以及一系列的核电子学插件组成。其中两个探测器分别被用来探测起始信号（1.28 MeV γ信号）和终止信号（0.511 MeV γ信号），通过计算统计两个信号的时间差即得到正电子湮没寿命谱^[3]。一般来说，正电子湮没寿命谱仪性能主要由其时间分辨率和有效符合计数率决定，其中γ探测器的性能是制约这两个参数的首要因素。为了获得较高的时间分辨率，实验室早期大多使用发光衰减常数较短的塑料闪烁体，以耦合具有较快时间响应的光电倍增管组成闪烁体探测器。但是塑料闪烁体密度小，此类探测器的探测效率较低，采谱过程中有效事件符合计数率低、采谱所需时间长。近年来，实验室通常采用BaF₂晶体代替塑料闪烁体以优化其性能，BaF₂晶体具有更短衰减常数的发光成分和更大的晶体密度，利用该晶体组成的探测器可以在保障谱仪高时间分辨率的同时有效提高谱仪的符合计数率^[4-5]。除了优化探测器性能以外，还可以通过使用较强活度的正电子放射源等方法提高计数率，不过这在一定程度上会造成偶然符合背底的增加。

探测器后端电子学设备对探测器信号的采集与判选方式，在很大程度上也决定了谱仪的符合探测计数率。基于核电子学插件的常规正电子湮没寿命谱测量，一般有快-快符合测量和快-慢符合测量两种测量方式，通过模拟器件实现对模拟脉冲信号的甄别与定时等功能，其符合计数率主要受制于卡取能窗的范围和多道分析器工作的死时间等。基于数字化技术的采集及信号处理设备可以替代传统寿命谱仪中所有的模拟电子学插件，大大减化谱仪的复杂程度。利用数字转换器或数字示波器进行数字化正电子湮没寿命谱测量已成为该技术的方法测量趋势^[6-8]，其符合计数率主要受制于在线处理或离线处理的方式以及数据吞吐量等。

然而，不管是常规模拟插件寿命测量还是数字化寿命测量，在选择探测器的有效γ信号时大多数总是通过能窗甄别分别筛选出起始信号和终止信号，人为地定义了起始探测器和终止探测器。实际上每个探测器均能探测到上述两种成分的γ信号，上述方法和测量方式理论上至少损失了一半探测器探测到的有效湮没事件，很大程度上降低了谱仪对探测器信号的利用率。

为了能够充分利用探测器探测到的γ信号，有效提高谱仪的符合计数效率，结合数字化信号采集技术，本文提出了一种基于起始时间信号判选的正电子湮没寿命谱测量方法，并使用数字存储示波器进行了方法测试。

正电子湮没寿命谱仪中的每个探测器均能探测到起始γ信号和终止γ信号，因此，实际上每一个探测器既可作为起始探测器也可作为终止探测器。对于一个正电子湮没事件来说，1.28MeV γ光子信号总是先于511 keV γ光子信号产生。如果实时筛选出两个探测器中探测到的起始信号，然后在此信号之后的一定时间窗内判断另一探测器是否探测到了终止信号，理论上可以把两个探测器探测到的有效湮没事件全部提取出来，不再具体定义某一探测器为起始或终止探测器，有效提高探测器的利用率和符合探测计数率，减少测量时间。

基于上述思想，本文提出的正电子寿命测量方法原理图如图 1所示。两个探测器阳极输出的快信号同时被分成两路信号，一路信号被用于1.28 MeV γ信号的能量甄别，其甄别输出信号经过逻辑“或”运算后触发数字转换器，采集一定符合时间窗内的两探测器信号。每进行一次触发采集，就意味着两个探测器信号中必有一个为1.28 MeV γ信号，这样就能实时把起始信号筛选出来。在PC端利用软件对采集到的两探测器信号进行幅值分析，当同时存在起始信号与终止信号时才进行定时与时间差计算，并判断产生起始信号所属的探测器。由于两个探测器分别对应各自探测到起始信号时的有效时间差，即探测器D1为起始信号、D2为终止信号和D2为起始信号、D1为终止信号，因此通过两个独立的测量统计单元就可以同时得到两个正电子湮没寿命谱。最终正电子寿命谱图结果以两寿命谱的零时刻为基准，分别叠加对应道值的计数即可得到。

图 1

图 1 基于起始信号判选的正电子湮没寿命测量方法原理图 Figure 1 Schematic diagram of positron annihilation lifetime measurement triggered by start signal

为了测试该方法的可行性，本文使用了LECROY数字存储示波器(DSO (Digital Storage Oscilloscope) WaveRunner 640Zi)作为数字化采集与分析设备。数字示波器同时兼备模/数转换器(Analog-to-Digital Converter, ADC)数字化采集及信号分析处理系统，实验中充分利用其强大的信号分析与测量并能实时存储数据等功能。

实验电子学原理框图如图 2所示。两个BaF₂探测器D1和D2（BaF₂晶体尺寸为⌀30 mm×20 mm，光电倍增管型号为Hamamatsu R3377）由高压电源(High Voltage Power Supply, HV)提供-1700 V电压，其阳极信号经过信号分路器(Splitter)分成两路相同的脉冲信号，分别输入恒比定时微分甄别器(CFDD (Constant-Fraction Differential Discriminator) ORTEC 583B)和示波器的ch1与ch2通道，并在CFDD中调节上下阈值为1.28 MeV γ光子信号在能谱中的能窗范围（本文选取起始信号的能窗为0.9~1.4 MeV，终止信号的能窗为0.3~0.8MeV）。与常规测量不同，此处CFDD只用作起始信号的幅值（能量）甄别，其逻辑输出信号(Single-Channel Analyzer output signal, SCA)作为“或”运算逻辑输入。实验中使用了ORTEC 418A核电子学插件(Universal Coincidence)作为“或”运算逻辑符合模块，设置其符合需求为1即当输入端（Coincidence模式下）满足至少有一个逻辑信号输入就能触发输出，其输出信号作为DSO外触发信号输入。

图 2

图 2 数字存储示波器测量原理图 Figure 2 Schematic diagram of digital storage oscilloscope measurement

数字示波器采用2×10¹⁰ s^-1的采样率对输入信号数字化采样。外触发模式下，在示波器测量选项中设置两个波形定时测量模式，分别作为D1-start & D2-stop和D2-start & D1-stop的时间差测量单元，该单元可以同时对波形进行定时与时间差计算。其中波形定时采用固定触发比50%的定时方式，即在信号幅度的50%处作为定时时间点。图 3给出了两个独立的时间差测量单元的逻辑示意图，理论上触发后采集到的信号共有4种情况。其中No Signal包括无信号与噪声信号，但只有当两通道在符合时间窗中同时存在起始信号和终止信号时，才进行时间差计算。Δt₁和Δt₂分别为两种有效正电子湮没事例的时间差，通过频率分布统计即可得到两个正电子湮没寿命谱。

图 3

图 3 探测器探测到起始信号时的信号处理流程(a)探测器D1，(b)探测器D2 Figure 3 The signal processing flow when detector detected the start-signal respectively (a) Detector D1, (b) Detector D2

另外，符合时间窗由DSO显示屏幕的水平时间宽度决定，本实验中设置为100 ns。

实验中使用由Kapton薄膜封装的²²Na正电子放射源，其放射性活度约为3.7×10⁵ Bq，测试样品为充分退火后的纯铁(Pure Fe)和高密度聚乙烯(High Density Polyethylene, HDPE)材料。两片相同的样品紧夹着放射源构成“三明治”结构，与两探测器成直线摆放。纯铁中只含有一种短正电子寿命成分，而高密度聚乙烯作为聚合物则含有较长的正电子湮没寿命成分，选择两种样品 的目的仅作为实验结果的对比研究。

在测量正电子湮没寿命谱之前，通常人为的定义某一个探测器为起始探测器或终止探测器，而在本文方法中则不需要特意规定。为了探究探测器的选择对寿命谱结果的影响，实验中分别以D1为起始探测器、D2为终止探测器和D2为起始探测器、D2为终止探测器两种测量方式测量了纯铁的寿命谱，并利用⁶⁰Co放射源在²²Na能窗下测量对应的时间分辨率。⁶⁰Co放射源可同时放射出两种能量分别为1.17 MeV和1.33 MeV的γ光子，在²²Na能窗下得到时间分辨谱，以其半高宽(Full Width at Half Maximum, FWHM)作为时间分辨率参数。其中信号的甄别、定时与时间差计算和统计由DSO完成，以便于后续的对比分析，如图 4所示，每个谱总计数为5×10⁵。从图 4中可以看出，测量得到的两个正电子湮没寿命谱以零时刻为基准对准时完全重合，且对应的时间分辨率均约为222 ps，结果表明：两个性能相近的探测器都可以作为起始或终止探测器，不影响最终寿命谱的结果。

图 4

图 4 探测器D1和D2分别仅作为起始探测器时纯铁的正电子湮没寿命谱(a)和60Co放射源的时间分辨谱(b) Figure 4 Positron annihilation lifetime spectra of pure Fe (a) and the timing spectrum of 60Co source (b) when detectors D1 and D2 were used as the start-detector only respectively

图 5给出了利用本文方法（图 2）测量纯铁和HDPE的寿命谱结果（图 5(a)与(b)），其中叠加谱(Sum)是以同时测得的两个寿命谱的峰位为零时刻基准，叠加对应计数得到。⁶⁰Co放射源测量其时间分辨率得到约为222 ps（图 5(c)），与上述得到的时间分辨率一致。为了比较在不同测量方法中数字存储示波器对有效事例的采集计数率变化以及寿命谱之间的差异，利用国际公认的正电子湮没寿命谱解谱软件LT9.0对两种样品测量的寿命谱进行三寿命成分拟合，对比结果如表 1所示。

图 5

图 5 基于起始信号触发判选的方法测试结果(a)纯铁的两个单寿命谱及叠加谱，(b)纯铁与HDPE的叠加谱归一化比较，(c) 60Co放射源的叠加时间分辨谱 Figure 5 Testing results of this method triggered by start-signal (a) Two individual lifetime spectra and the sum spectrum of pure Fe, (b) Comparison of normalized sum spectra of pure Fe and HDPE, (c) The sum timing spectrum of 60Co source

表 1

表 1 正电子湮没寿命谱采集计数率及解谱结果的对比 Table 1 Comparison of acquisition count rates and resolved results of positron annihilation lifetime spectrum 样品 Samples 方法 Methods 寿命谱 Lifetime spectrum 总计数 Total counts 计数率 Count rate / s τ1 / ns I1 / % τ2 / ns I2 / % τ3 / ns I3 / % 峰谷比 Peak-to-valley ratio 纯铁Pure Fe 常规Conventional D1-start & D2-stop 500 000 726.5 0.109 86.69 0.382 13.10 2.18 0.21 6 730 D2-start & D1-stop 500 000 699.6 0.108 86.99 0.382 12.80 1.99 0.21 6 580 新型Novel D1-start & D2-stop 500 000 ― 0.109 86.11 0.382 13.47 1.26 0.42 6 670 D1-start & D2-stop 477 686 ― 0.108 86.39 0.382 13.37 1.73 0.24 6 470 叠加谱Sum spectrum 977 686 1 410.8 0.107 85.79 0.382 13.92 1.57 0.30 6 480 高密度聚乙烯HDPE 常规Conventional D1-start & D2-stop 500 000 704.0 0.205 45.10 0.465 36.72 2.45 18.18 3 965 D2-start & D1-stop 500 000 681.1 0.197 43.52 0.456 38.96 2.47 17.52 4 035 新型Novel D1-start & D2-stop 500 000 ― 0.213 46.50 0.480 35.20 2.40 18.30 3 870 D1-start & D2-stop 468 356 ― 0.209 46.40 0.470 35.10 2.44 18.44 3 959 叠加谱Sum spectrum 968 356 1 353.4 0.210 45.90 0.480 35.70 2.43 18.42 3 879

表 1 正电子湮没寿命谱采集计数率及解谱结果的对比 Table 1 Comparison of acquisition count rates and resolved results of positron annihilation lifetime spectrum

从表 1可知，基于起始信号触发判选的寿命谱测量方法由于能实时选择出两个探测器探测的起始信号，可同时测量得到两个寿命谱，其有效事例采集计数率明显提高，约为分别以两个探测器作为起始探测器时的采集计数率的两倍。当一路1.28 MeV γ信号的幅值甄别逻辑信号（SCA信号）进入“或”运算引起触发信号的产生后，在其时间宽度内另一路也有可能探测到1.28 MeV γ信号，因此在“或”运算模块中也会丢失一定的有效事例，这通常与逻辑信号的时间宽度和正电子放射源的强度有关。本实验中²²Na放射源的强度约为3.7×10⁵ Bq，考虑到探测器相对放射源具有一定的立体角和本征探测效率，两个探测器平均约75 μs接收到一个1.28 MeV γ信号，相比于逻辑信号的时间宽度(500 ns)要长的多，因此丢失有效信号的几率相对较小，可以忽略不计。

寿命谱解谱结果得到纯铁的寿命值在108 ps左右，与文献中理论和实验得出的结果较为一致^[9-10]，其中τ₂主要为源成分的贡献。而HDPE作为聚合物，正电子湮没时会有电子偶素产生，主要体现在其长寿命成分τ₃上，约为2.4 ns，其强度约为18%。从对比结果来看，基于起始时间触发判选的正电子湮没寿命测量对测试样品的寿命谱结果的影响较小。在获得最终叠加寿命谱之前，需要确保对同时测得的两个寿命谱的零时刻选择是一致的，通常可选取寿命谱的峰位或者峰位前的几个道位。

在常规测量中，可以通过增加正电子放射源强度以进一步提高符合计数效率，不过此时符合计数率的增加通常会在一定程度上造成偶然符合计数背底的抬高。表 1中也给出了寿命谱峰谷比的比较，结果表明：该测量方法在能够有效提高采集计数率的情况下可以保持稳定的峰谷比。

本文提出了一种基于起始时间信号触发判选的正电子湮没寿命谱测量方法，该方法利用简单的逻辑“或”运算即可实时触发筛选有效正电子湮没事例，避免了复杂的逻辑判选过程。测试结果表明：每个探测器均能作为起始或终止信号探测器，有效提高了正电子寿命谱仪对探测器γ信号的利用率，在不影响时间分辨率和寿命谱峰谷比的情况下可以获得更高的符合探测计数率。