目前，以低浓缩的 235U作为燃料的热中子堆发展已经非常成熟，但天然铀矿中的 235U含量只占0.714%，而 238U占99.27%，致使人们寻求发展 238U作为燃料的核反应堆。近年来，钍铀循环堆和快中子增殖堆发展非常迅速，迫切需要 238U相关核数据支持。238U裂变产物产额有广泛应用，例如，裂变时燃料的燃耗、能量释放的研究，衰变热计算，反应堆安全控制，乏燃料后处理等。应用不同，需要的产物核数目和精度也不同，核诊断只需要几个产物的产额，而衰变热的计算需要用到一千多个产物核的产额[1]。由14 MeV附近中子诱发 238U裂变的产额测量数据不多，且各家产额在一些产物上的差别较大，还有一些产物核的产额需要补充，例如 127Sb，数据很少，且差异较大[2-7]。147Nd在燃耗监测方面非常重要，但在各家的测量结果中其结果不如其他的核素统一，需要进一步验证。这些长半衰期的核素产额测量值均存在一定差异。为了对长寿命核素的产额进行测定，选择了高中子注量、长时间照射的方案。采用PD-300高压倍加器，产生14.8MeV的中子，诱发 238U裂变。通过高纯锗谱仪系统测量产物核发出的特征γ射线，能准确得到长半衰期产物的产额。
1 实验过程 1.1 实验原理利用加速器产生的中子照射铀样品和监测片。照射过程中平均中子通量的监测片为 27Al，27Al发生(n, α)反应产生24Na，24Na衰变发出能量为1368.676 keV的γ射线。照射结束，根据半衰期需要冷却一段时间后，测量24Na的γ射线能谱，即可通过计算得到照射时间内中子的平均注量。对于裂变产物的测量，连续测量两个月，根据衰变规律排除干扰核素的影响。测量裂变产物发出的特征γ射线的净计数，根据测得的数据结合产额计算公式得到各核素的裂变产额，计算裂变产物产额如下[8]：
| $ Y = \frac{{S\lambda {t_{3R}}/{t_{3L}} \cdot {f_{{\rm{all}}}}}}{{\mathit{\Phi }{\sigma _f}{N_{\rm{U}}}\varepsilon {I_\gamma }\left( {1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda {t_1}}}} \right){{\rm{e}}^{ - \lambda {t_2}}}\left( {1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda t3}}} \right)}} $ | (1) |
式中：S为HPGe谱仪系统记录的所求核素A的特征γ射线的全能峰净计数；λ为A的衰变常数；Φ为中子通量；σf为所用中子能量下的 238U的裂变截面，取自ENDF (Evaluated Nuclear Data File)数据库ENDF-B-Ⅶ.1；NU为样品中 238U的原子数目；t1为样品受照时间；t2为样品冷却时间；t3为样品实际测量时间；R代表实际时间；L代表活时；fall为修正因子；ε为高纯锗探测器系统的探测效率；Iγ为核素发射某能量下的特征γ射线分支比。
1.2 样品制备利用压片机，将2 g左右分析纯的U3O8样品压制成1.5 mm厚、直径为20 mm的圆片。U的各同位素丰度为：238U 99.64%； 235U 0.35%；234U 0.00183%；236U 0.00398%。其他同位素不会影响 238U的测量结果。样品前后各贴一片厚度为0.035mm、纯度高于99.9%的Al箔，作为中子通量的监测片，样品编号分别为11、12，用于14.8 MeV左右的中子辐照。为屏蔽实验大厅热中子的影响，样品与Al箔被整体封装在0.3mm厚的镉盒中，制备的两个样品中，11号样品作为大厅散射本底监测。具体样品信息列于表 1。
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表 1 样品信息 Table 1 Information of samples. |
实验布置如图 1所示。以靶点为中心，D束入射方向为正向，11号样品放置在30°方向，与靶点距离8 m；12号样品放置在48°方向，与靶点距离15.7 cm。金硅面垒半导体探测器放置在178°，与靶点距离55 cm。
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图 1 实验装置示意图 Figure 1 Schematic diagram of experimental device. |
加速器靶管由不锈钢制成，冷却方式为水冷，氚靶的衬底材料为Mo，通过镀在Mo表面的Ti吸附氚制成。由高压倍加器PD-300产生225 keV的D离子束，轰击氚靶，利用T(d, n)4He反应，使样品受到14.8 MeV中子的辐照，样品受辐照的时间为32.7 h。
照射过程中，由于所用的为加速器中子源，且照射时间很长，通量不是一直恒定，而是存在一定的变化。由金硅面垒半导体探测器利用伴随α粒子法监测中子通量的变化，监测结果如图 2所示。
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图 2 中子通量随时间变化 Figure 2 Diagram of neutron flux vs. time. |
采用美国ORTEC公司生产的GEM30P4-76同轴型高纯锗γ谱仪，探头水平放置，液氮制冷。主要参数为：晶体直径为58.5 mm，长度为58.8 mm，探测器窗口距离晶体的前表面为5 mm；当前放时间常数为6 μs时，谱仪对60Co在1.33 MeV处的能量分辨率为1.85 keV。所用谱分析软件为Gamma Vision，探头整体封装在铅室中。
谱仪的探测效率刻度采用标准源法，结合距离变换法和多线法，用以消除级联符合的影响[9-11]。使用单能标准源137Cs与多线标准源152Eu，二者半衰期很长，短期内可认为是恒定的。首先测定单线源137Cs在距探头5 cm处时，其发射的661.7 keV γ射线的全能峰净计数，通过已知活度计算得到探测效率。接着用同样的方法计算20 cm处谱仪对此能量的γ射线的探测效率，与5 cm处的效率相比得到一个比值。再测定当放射源距离探头20 cm时，多线源152Eu发射的各能量γ射线的全能峰净计数，计算出探测效率后，根据已知比值推出5 cm处对各能量γ射线的探测效率，绘制出的效率曲线如图 3所示。为了使峰面积计数的统计误差控制在1%以下，样品的测量位置距探头5 cm。探测器效率刻度的不确定度是3%。
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图 3 源距为5 cm时探测器对各能量射线的探测效率 Figure 3 Efficiency of the detector for each energy when the sample distance is 5 cm. |
照射前，首先对样品进行本底测量，以便在之后的计数中扣除相同能量下的γ全能峰计数本底，保证得到的计数都是由目标裂变产物发出的γ射线引起。
为了降低中子注量衰减对测量结果的影响，将样品前后的两监测片叠在一起测量。对于14.8 MeV中子长时间辐照过的样品，由于目标核素半衰期较长，辐照后，为了保证没有短半衰期（几小时以下）核素干扰，样品经过2d的冷却后被送入HPGe γ谱仪。为了确定测得的γ射线为目标核素的γ射线，进行了连续测量，根据γ射线全能峰的能量以及计数的衰变情况，准确判断目标核素。经过判断，目标核素列于表 2，为一些长半衰期的核素。
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表 2 目标核素衰变数据 Table 2 Objective radionuclides' decay data. |
本次照射一共持续32.7h，利用 27Al(n, α)24Na反应生成24Na，24Na发生β衰变，半衰期为15.03 h。记录其中一条能量为1368.676 keV的γ射线，其分支比为99.993%，利用已知活化截面计算得到照射中子通量[12]。
| $ \Phi = \frac{{S\lambda {t_{3R}}/{t_{3L}} \cdot f}}{{{N_{{\rm{Al}}}}{\sigma _{\rm{E}}}\varepsilon {I_\gamma }\left( {1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda {t_1}}}} \right){{\rm{e}}^{ - \lambda {t_2}}}\left( {1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda t3}}} \right)}} $ | (2) |
式中：S代表 1369.676 keV处的全能峰净计数；λ代表24Na的衰变常数；NAl为所用监测片中的Al原子数目；σE为 27Al的活化截面值（取自ENDF/B-Ⅶ.1库）；ε为HPGe谱仪系统对1368.676keV的γ射线的探测效率；Iγ代表 1368.676keV的γ射线的分支比；t1为监测片受照时间；t2为监测片冷却时间；t3为监测片送入HPGe谱仪系统的测量时间；f代表总修正因子。
2.2 修正因子计算 2.2.1 自吸收修正由于样品与监测片本身均存在一定厚度，所以会对发出的γ射线有一定吸收作用，会造成计数减少，需要进行修正。根据γ射线在物质中的衰减规律，修正因子的计算式为[13]：
| $ \Delta I = \frac{{{\mu _m}{t_m}}}{{1 - {e^{ - {\mu _m}{t_m}}}}} $ | (3) |
式中：μm为质量衰减系数，cm-2·g-1，取自NIST-XCOM库，并利用Origin软件插值，分别得到相应能量下U和O的衰减系数，根据U和O的比折算得到总的质量衰减系数；tm为质量厚度，g·cm-2。实验选取的能量较高，经过MCNP程序验证，可以用简洁的公式计算代替模拟来计算自吸收。
2.2.2 中子注量波动因子加速器中子源在长时间照射时不能保证完全稳定，因此中子注量率会有一定的波动，需要进行修正。修正时将多道记录的实际计数作为权重乘以时间，与计算时用到的平均中子通量通过一定的关系，计算出修正因子K[7]：
| $ K = \frac{{\phi \left( {1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda {t_1}}}} \right)}}{{\sum\nolimits_{i = 1}^{i = n} {{\phi _i}\left( {1 - {{\rm{e}}^{ - \lambda \cdot \Delta {t_1}}}} \right){{\rm{e}}^{ - \lambda \left( {n - i} \right) \cdot \Delta t}}} }} $ | (4) |
式中：Δt为中子通量监测时，设置的多道的每一道时间，为10 s；n为总道数；λ为所求核素的衰变常数；t1为样品总辐照时长；ϕi为照射过程中金硅面垒型探测器监测到的每道计数。
2.2.3 中子多次散射和自屏蔽效应加速器中反应产生的中子并不是在真空中直接照射样品，中间会经过靶衬底、靶、冷却水、样品包层等物质，中子在这些物质中会发生多次散射。样品本身有一定厚度，对中子有一定衰减作用。所以需要用MCNPX对这两种效应进行修正[14]。
进行多次散射修正时，首先需要模拟实验条件下，样品和监测片中发生的反应数，得到SU和SAl；然后模拟只存在中子源和样品时，得到样品发生的反应数SU, V；只存在中子源和监测片时，监测片发生的反应数SAl, V。则散射修正因子为：
| $ S = \frac{{{S_{{\rm{Al}}}}/{S_{{\rm{Al, V}}}}}}{{{S_{\rm{U}}}/{S_{{\rm{U, V}}}}}} $ | (5) |
进行自屏蔽修正时，对于样品而言，沿中子入射方向将样品分为5层，用各层之和与第一层的数据乘以总层数所得结果相比，即可得到样品的自屏蔽修正因子DU：
| $ {D_{\rm{U}}} = \frac{{\sum\nolimits_{i = 1}^5 {{N_{{\rm{U}}, i}}} }}{{5{N_{{\rm{U}}, 1}}}} $ | (6) |
然后求出监测片的自屏蔽修正因子DAl。所以，总的自屏蔽修正因子为：
| $ D = \frac{{{D_{{\rm{Al}}}}}}{{{D_{\rm{U}}}}} $ | (7) |
所有修正因子的结果列于表 3，可以看出，修正因子对于最后结果的影响并不大。
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表 3 各种修正因子 Table 3 Various correction factors. |
将计算得到的中子通量和各种修正因子代入式(1)，即可求得所需核素的裂变产额，结果列于表 4，表 4中也列出了部分已有的典型实验数据值。
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表 4 14 MeV中子诱发 238U裂变产物产额测量结果 Table 4 Fission product yields of 238U induced by 14-MeV neutrons (%). |
实验的不确定度主要来源于效率刻度不确定度3%，标准截面不确定度为1.7%，γ射线全能峰面积不确定度为0.89%-1.74%，衰变数据库中γ射线能量与分支比不确定度为0.4%-1.1%。图 4为127Sb和147Nd的产额值与其他文献的对比。
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图 4 127Sb (a)和147Nd (b)产额结果与文献值对比 Figure 4 Comparison of present yield result with literature values of 127Sb (a) and 147Nd (b). |
本文利用活化法和U3O8样品，测出了一些长半衰期产物的产额。对于95Zr，其测量结果与洛斯阿拉莫斯实验室的MacInnes、Gooden等[5, 7]的结果符合一致；103Ru、140Ba的产额值在误差范围内与前人实验值符合较好；对131I核素，其测量结果与MacInnes、Laurec等[4—5]的结果在误差范围内符合，但与Broom等[6]的结果有较大差异；对于127Sb和147Nd与其他文献的对比，结果与Laurec等[4]的结果相近，有助于消除产额值分歧。
致谢 感谢中国工程物理研究院物理与化学研究所的郑普老师、朱传新老师以及加速器组的全体老师对本实验的帮助。特别感谢四川大学安竹研究员对整个实验及论文的指导。| [1] |
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