熔盐堆(Molten Salt Reactor, MSR)堆芯物理计算的相关分析程序较少，现今研究主要依靠多种物理计算程序相互校核完成MSR堆芯计算。其中可分为蒙特卡罗(Monte Carlo method, MC)与确定论两类程序，而MSR在线处理过程周期短（熔盐堆实验(Molten Salt Reactor Experiment, MSRE)堆中每487s去除惰性气体）[1-2]，使用MC方法进行燃耗计算，需对每次在线处理设立燃耗步，计算耗时过长；然而与MC方法相比，确定论方法采用截面近似处理以及共振近似处理等原因，尤其本次研究中需要涉及TRU燃料多共振核素的中子输运计算，可能产生较大误差。因此本文主要通过使用蒙特卡罗程序MCNP (Monte Carlo Neutron Particle transport code)和RMC (Reactor Monte Carlo code)作对标校核程序，验证确定论程序DRAGON & DONJON能否胜任快/热谱型MSR堆芯焚烧TRU、ThU燃耗计算任务。因燃耗计算主要与中子能谱和截面数据有关，考虑几种程序的适用性，本文计算均在堆芯无在线处理、熔盐不流动的静态环境假想条件下进行，因而未考虑缓发中子先驱核流动性的相关计算[3]。
DRAGON & DONJON程序均为加拿大蒙特利尔技术学院研制的反应堆物理数值计算程序[4]。其中DRAGON为组件计算程序，DONJON为堆芯计算程序。组件-堆芯“两步法”是目前工业界广泛应用的反应堆核设计方法，它在保证一定精度的前提下，提供了可接受的计算代价。
在“两步法”中，组件计算主要用于产生不同工况下的组件均匀化少群常数，这些离散工况的均匀化少群常数通过特定的方法进行拟合（插值）可用于任意工况堆芯计算。因此DRAGON & DONJON程序可以实现MSR在线化学处理过程，更真实的模拟MSR运行工况。RMC与MCNP均为蒙特卡罗输运程序，RMC为清华大学研发设计[5]。
1 MSR堆型材料选取与简化本文选取熔盐增殖堆(Molten Salt Breeder Reactor, MSBR)与熔盐锕系元素再循环和嬗变堆(Molten Salt Advanced Reactor Transmuter, MOSART)进行研究分析。TRU燃料熔盐选取MOSART熔盐58NaF-15LiF-27BeF2 (1.5 mol% Pu + MA)[6]进行分析，ThU燃料熔盐选取MSBR熔盐71LiF-16BeF2-12.7ThF4-0.3235UF4[7]、MSFR熔盐77.5LiF-20ThF4-2.5233UF4[8]进行分析。它们的燃料熔盐进出口温度较低，两种堆型平均温度相近，同时堆芯快热能谱区分明显，方便分析与比较。由于MSBR与MOSART实际堆型较为复杂，为方便研究，需要对堆芯进行相应简化。
1.1 MSBR熔盐堆简化MSBR堆芯概念设计模型如图 1所示[7]，MSBR堆芯活性区高度为3.96m，堆芯总体半径为3.38m。MSBR堆芯由中心控制棒系统、ZONE-1区、ZONE-2区两区组件组成，组件尺寸为10.16 cm× 10.16 cm，组件中石墨作为导流通道和慢化剂作用。ZONE-1区为燃料体积占13.2%的组件构成；ZONE-2区在ZONE-1堆芯外围包裹了一圈燃料体积占37%的组件，能够有效搅混内外燃料熔盐流速，展平堆芯功率；37%的组件外围包裹了近30cm石墨栅栏，栅栏与外侧石墨反射层留有6cm缝隙，供燃料熔盐流过；在外围为石墨反射层厚度为76cm。
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图 1 MSBR堆芯结构 Figure 1 MSBR reactor core structure. |
燃料组件结构较为复杂，为方便分析和简化计算，采用面积等效法，对组件模型进行简化，简化模型见图 2。其中，中心为燃料孔道，外部为石墨慢化剂。此外因石墨栅栏无法用程序建模，因此在模拟中直接采取搅混计算，全堆简化后模型如图 3所示。
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图 2 MSBR组件简化模型(a) ZONE-1，(b) ZONE-2 Figure 2 MSBR simplified assembly model. (a) ZONE-1, (b) ZONE-2 |
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图 3 MSBR简化堆芯模型 Figure 3 MSBR simplified model. |
MOSART堆芯概念设计模型如图 4(a)所示[6]，MOSART堆芯呈罐式结构，堆芯高度为3.6m，堆芯直径为3.4m。整体结构总体可以分为三层：第一层为罐内充满燃料熔盐圆柱；第二层为包裹燃料熔盐的30cm石墨反射层，防止中子泄漏；第三层为最外围20cm不锈钢堆芯壳体，因此堆芯堆型可以简化为如图 4(b)所示。为更有效对堆芯进行分析，简化计算任务，因此通过调整堆芯高度，去除堆芯上下两端较为复杂的锥形结构，经MCNP程序对两模型校算，最后得到MOSART简化模型如图 4(c)所示。因不锈钢对快中子影响较小，因此在简化模型中忽略不计，堆芯活性区高度为360cm，堆芯活性区半径170cm，石墨厚度为30cm。由于MOSART堆芯无组件结构，MOSART组件可假设为纯燃料无限高圆柱，组件边界采用白边界处理，因此组件半径可任意设置，考虑计算任务与时间，组件半径选取为3cm。
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图 4 MOSART简化过程 (a)堆芯实际模型，(b)计算模型，(c)简化模型 Figure 4 MOSART simplified model. (a) MOSART core actual model, (b) Actual calculation model, (c) Final simplified model |
首先验证DRAGON程序组件燃耗计算的准确性，分别选取MSBR和MOSART堆芯组件进行验证，材料截面库以ENDF/B-Ⅶ.0为母库，热谱堆芯使用172群WIMSD格式截面库，快谱堆芯使用适用于ERANOS快堆的315群DRAGLIB格式截面库，共振处理使用Stamm’ler[9]方法。
图 5为TRU燃料在快热谱型堆型组件的燃耗结果，以下数据均为在MSR中焚烧400d数据结果。从图 5可以看到，在快、热谱堆芯MSBR组件中，TRU燃料在热谱堆芯中焚烧结果误差会随着时间逐渐增大，主要因为各核素种类增多，核素间共振干涉增强，同时随着燃耗深度增加，数据库燃耗链的误差逐渐累积，这两个原因共同造成燃耗误差逐渐增大。截取其中部分数据，燃烧至225d时，kinf结果误差为0.00613，此时燃耗深度为204.621GW·d·t-1，各燃料核素平均相对误差为1.29%，单一燃料核素最大相对误差为3.56% (242Pu)。烧至365d时，kinf结果误差为0.01497，燃耗深度为331.941GW·d·t-1，各燃料核素平均相对误差为2.06%，单一燃料核素最大相对误差为4.43% (242Pu)。可以看出，虽然组件无限增殖系数kinf在300d后误差较大，但各TRU核素之间误差较小，此时已经远超过传统燃耗计算中的燃耗深度，在模拟燃烧60GW·d后（此处燃烧为60d，该燃耗深度为压水堆最大燃耗深度），DRAGON程序与RMC程序给出的有效增殖因数kinf的最大误差为0.00336，在60GW·d·t-1燃耗深度下，两者给出的各TRU核素积存量的平均相对误差为0.46%，最大相对误差为1.27% (243Am)，且两程序计算趋势一致，因此可以说明DRAGON程序可以胜任热谱堆芯多共振核素燃料计算任务，并能够为在深燃耗情况下，提供较好的各TRU核素积存量变化数据；TRU燃料在快谱堆芯组件焚烧400d中可以看到，组件kinf误差维持在0.007-0.008，误差主要来源于各燃料核素快谱处吸收截面变化复杂，同时存在多核素共振干涉效应，这两个原因共同造成两程序的计算误差，然而从结果可以看到，在组件焚烧400d结束时（燃耗深度为163.692GW·d·t-1），各TRU核素积存量平均相对误差为0.462%，单一燃料核素最大相对误差为1.34% (244Cm)，说明两程序结果变化趋势一致，同时证明虽然临界计算误差较大，但各核素燃耗链计算准确，说明DRAGON程序可以模拟TRU核素在快谱堆芯中焚烧的燃耗计算。
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图 5 TRU燃料DRAGON & DONJON与RMC程序计算结果比较(a)热谱，(b)快谱 Figure 5 TRU fuel comparison of calculation results between DRAGON & DONJON and RMC. (a) Thermal spectrum, (b) Fast spectrum |
图 6中ThU燃料组件两程序kinf曲线符合结果较好。在热谱堆芯组件中，焚烧至400d结束时，MSBR燃料燃耗深度为52.283GW·d·t-1，误差为0.01823，但燃料核素积存量平均误差为1.05%，最大误差为2.98% (233Pa)，同时此时组件kinf已经远小于1，无法达到临界，kinf=1时为燃烧至105d，燃耗深度为13.296GW·d·t-1，此时误差仅为0.00326，核素积存量平均误差为0.89%，最大误差为1.54% (233Pa)；MSFR燃料燃耗深度为27.868GW·d·t-1，误差为0.00761，燃料核素积存量平均误差为1.385%，最大误差为3.04% (234U)，此时组件kinf同样远小于1，临界时燃耗深度为15.482GW·d·t-1，误差仅为0.00372，燃料核素积存量平均误差为1.063%，最大误差为2.27% (234U)，kinf曲线变化一致，因此可以说明DRAGON程序可以在热谱MSR中进行ThU燃料燃耗计算。在快谱中MSBR型燃料无法满足临界要求，因此仅使用MSFR燃料进行验证，从图 6中可以看出，曲线变化趋势一致，焚烧至400d结束时，燃耗深度为16.099GW·d·t-1，组件kinf误差仅为0.00371，燃料核素积存量平均误差为1.17%，最大误差为3.59% (234U)，证明DRAGON程序可以在快谱MSR中进行ThU燃料燃耗计算。综合以上结果，虽然总体ThU燃料燃耗深度较小，但已经满足快热谱MSR计算范围的要求，同时在MSR需要计算的范围内，组件燃耗计算结果较好，燃料核素积存量计算准确，因此可以证明DRAGON程序较好地模拟ThU燃料在快、热谱MSR中的燃耗计算。
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图 6 ThU燃料DRAGON & DONJON与RMC程序计算结果比较(a)热谱，(b)快谱 Figure 6 ThU fuel comparison of calculation results between DRAGON & DONJON and RMC. (a) Thermal spectrum, (b) Fast spectrum |
组件-堆芯“两步法”，可以对堆芯进行了简化计算，减少计算任务，同时可能因简化的步骤产生误差，因此通过对MSBR与MOSART零燃耗临界计算验证，确定DRAGON & DONJON程序“两步法”计算方法准确性，同时确定堆芯简化模型合理性。具体步骤如下。
2.2.1 MSBR全堆校算根据MSBR堆芯设计，在使用DRAGON程序进行少群截面生成时，主要把MSBR分为三区，分别为：ZONE-1、ZONE-2区、石墨栅栏与石墨反射层中石墨栅栏与之间缝隙的燃料均匀化截面，以及石墨反射层少群截面的计算。具体简化过程见图 7。生成均匀化截面后，利用DONJON程序建模并调用均匀化少群截面计算，DONJON全堆模型见图 8。
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图 7 MSBR组件均匀化模型(a)燃料组件，(b)堆芯边界 Figure 7 MSBR assembly homogenization. (a) Assembly homogenization, (b) Core boundary reflector homogenization |
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图 8 DONJON程序1/4 MSBR堆芯计算模型 Figure 8 1/4 MSBR core calculation model. |
以ThU燃料作为参考依据，经过上述计算过程，各阶段结果见表 1。从结果可以看出，与MCNP计算结果相比，DRAGON程序组件临界计算中误差小于0.002。全堆计算中，DONJON调用经DRAGON均匀化、并群的组件，同时合理地考虑了超栅尺寸的选取，并以真实模型为基础，可以保证DONJON程序步骤中引入误差很小，因此由于ZONE-1区（正误差）与其他区误差（负误差）相互抵消，导致DONJON程序误差仅为0.00053± 0.00035，可见DRAGON & DONJON“两步法”程序可以较好适用于热谱堆芯MSBR中计算。
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表 1 热谱堆芯DRAGON & DONJON“两步法”计算结果误差 Table 1 Thermal spectrum core DRAGON & DONJON "two steps" calculation error. |
MOSART为快谱堆芯，堆芯却由石墨包裹，堆芯外围中子能谱变化较大，因截面并群需根据能谱计算，因此使用DRAGON & DONJON程序在对MOSART堆芯进行建模时，需要先计算堆芯能谱分布后对堆芯进行分区。图 9为MOSART堆芯分别装载TRU、ThU燃料时，堆芯径向位置能谱分布。从图 9可以看到，当半径为0-140cm时，中子能谱分布几乎不发生变化趋于一致；当半径为140-200cm时，燃料被石墨慢化，堆芯中热中子通量逐渐增加。
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图 9 TRU (a)和ThU (b)燃料径向位置能谱分布 Figure 9 MOSART energy spectrum distribution of TRU (a) and ThU (b) fuel. |
因此堆芯可分为两区进行计算，0-140cm为ZONE-1区纯燃料区和140-200cm燃料-石墨反射层区。均匀化方法与MSBR堆芯组件相同，简化为方形无限高少群均匀化组件。两区模型如图 10所示，全堆模型如图 11所示。
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图 10 MOSART组件均匀化模型 Figure 10 MOSART assembly homogenization. |
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图 11 DONJON程序1/4全堆MOSART堆芯计算模型 Figure 11 1/4 MOSART core calculation model. |
以ThU燃料做为参考依据，经过上述计算过程，各阶段结果见表 2，从结果可以看出，与MCNP程序计算结果相比组件临界计算中DRAGON程序计算结果误差小于0.002，全堆计算中与MSBR堆芯相同，ZONE-1区为负误差，外区为正误差，经过相互抵消，DONJON程序误差仅为0.00029± 0.00013，可见DRAGON & DONJON“两步法”程序可以较好地适用于快谱堆芯MOSART中的计算。
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表 2 快谱堆芯DRAGON & DONJON“两步法”计算结果误差比较 Table 2 Thermal spectrum core DRAGON & DONJON "two steps" calculation error. |
从以上结果可以看到：
1) 在准静态情况下，组件燃耗计算中DRAGON程序ThU燃料在快/热谱型MSR中焚烧可以得到较好的计算结果，最大误差小于0.005；TRU燃料虽然在快/热谱型中误差相对较大，但曲线变化趋势一致，误差变化稳定，同时在深燃耗的条件下，依然有较好的核素积存量信息。
2) 从均匀化方法选用与堆芯临界计算结果可以得出，在能够保证DRAGON程序准确结果的前提下，DRAGON & DONJON组件-堆芯“两步法”方法可以用于MSR堆芯计算。
综上所述，本文在准静态近似条件下，针对MSR堆芯，从数据库、组件及堆芯计算进行分析，验证了DRAGON & DONJON程序可以胜任快、热谱型MSR焚烧TRU、ThU燃料的全堆燃耗计算任务。其中验证了包括：截面数据库的适用性、DRAGON燃耗计算正确性、MSR超栅计算方法可行性、DRAGON & DONJON耦合计算适用性、DONJON全堆计算正确性。
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