在各种核设施的建造、运营、退役以及放射性物质的储存过程中可能使Pu、U等长寿命核素弥散于空气中形成人工放射性气溶胶。在地下洞库、坑道或地下核设施，尤其是处在花岗岩地带的地下核设施，其环境中天然氡及其子体产物的浓度高达10³-10⁴Bq∙m^{-3 [1]}，因此在该环境下进行²³⁹Pu、²³⁵U、²³⁸U、²⁴¹Am等人工放射性核素形成的气溶胶浓度的准确测量，必须考虑扣除氡钍放射性子体计数在人工放射性气溶胶道址上的影响。常规的人工放射性气溶胶监测仪工作在大气压环境下，所测量氡钍a能谱曲线的左侧拖尾严重^[2]，劣化了人工放射性气溶胶浓度探测下限指标，无法满足实际使用要求。为了减小空气吸收带来的拖尾，则应采用抽真空测量方式，但真空测量情况下难以同时实现抽气采样与能谱测量，当发生人工放射性气溶胶泄漏时，无法及时预警。为此，设计了具有常压、真空双通道并行测量的人工放射性气溶胶监测仪。

普通常压工作模式下空气吸收导致的能谱拖尾展宽远大于一般钝化离子注入硅半导体探测器 (Passivated Implanted Planar Silicon, PIPS) 的固有能量分辨率，故对PIPS探测器要求不高。但在真空工作模式下为了进一步提升探测下限指标，则要求尽可能提高谱线能量分辨率，故选用美国ORTEC公司ULTRA-AS型钝化离子注入硅半导体探测器^[3]。此型号探测器为a能谱仪专用的低本底版本，入射窗和背接触极都是离子注入接触极，具有0.5 nm超薄的入射窗厚度，有效面积为300 mm²，对α粒子的能量分辨率为14 keV，对β粒子的能量分辨率为11 keV。探测器在3-8 MeV的能量范围内每天的本底计数小于24个。放射性气溶胶取样滤膜是放射性气溶胶监测系统的重要组成部分，由于滤膜本身的特性造成天然气溶胶α能谱拖尾会干扰人工放射性气溶胶测量结果，因此选择能谱测量时拖尾小的滤膜显得尤为重要^[4]。由于人工放射性气溶胶的粒径通常大于1 mm，天然放射性气溶胶粒径一般小于0.5 mm^[5]，故本文选取的滤膜孔径为0.45 mm，使人工放射性气溶胶粒子尽可能多地被滤纸截留，又使天然放射性气溶胶粒子几乎不沉积在滤纸表面。本文采用的实验滤膜为北京九鼎高科公司生产的混合纤维滤膜、聚醚砜滤膜 (Polyethe-rsulfone, PTFE)、疏水聚四氟乙烯 (Polytetrafluor-oethylene, PES) 滤膜。根据厂家提供的数据手册可知：混合纤维滤膜孔径分布均匀，孔隙率高达80%，且具有流速快、吸附少等特点；PES滤膜流速快，能提高过滤速度；PTFE滤膜材料结构高度对称^[6]，且截留空气中的水分效果较好。针对实验验证滤膜测量a能谱特征峰拖尾程度，以天然放射性气溶胶α能谱计数率最高的²¹⁴Po (7.68 MeV) 特征峰为主要研究对象。如图 1所示，将²¹⁴Po特征能量峰分为两个能区，S₁代表²¹⁴Po (7.68 MeV) 核素α特征射线的特征峰中心道址到右终止道址的计数和；S₂代表谱仪记录²¹⁴Po (7.68MeV) 核素α特征射线特征峰的总计数值；M为特征峰中心道址计数值；则特征峰计数S_F=2S₁-M，拖尾计数S_T=S₂-S_F；定义K为滤膜本身特性造成的拖尾因子，K=S_T/S_F。由图 2可知，孔径对拖尾的影响呈“V”字型分布。孔径较小的滤膜容易截留大气中如灰尘的其他粒子，在进行探测时，α粒子在灰尘中散射而能量降低导致拖尾变得更加严重；而用孔径较大的滤膜采样时，人工放射性气溶胶粒子渗透到滤膜内部或者背部占主导地位，造成探测时α粒子能量降低而导致拖尾。因此，选择和天然放射性气溶胶粒子最大粒径大致相当孔径的滤膜，可以降低拖尾的影响。如表 1可知，相同孔径 (0.45 μm) 的不同滤膜中，利用PTFE滤膜对天然放射性气溶胶采样时，α能谱拖尾程度最小，而PES滤膜α能谱拖尾程度最大，会严重影响放射性气溶胶的测量结果，故选取0.45 μm孔径PTFE滤膜作为工作滤膜。

图 1

图 1 214Po核素全能峰和低能拖尾能区 Figure 1 Total-energy peak and peak tailing of low energy of 214Po nuclide

图 2

图 2 不同孔径拖尾趋势 Figure 2 Trend of peak tailing for different pore size

表 1

表 1 不同滤膜同种孔径拖尾测量 Table 1 Measurement of the same kind of aperture trails in different membranes 滤膜种类 Type of membrane SF特征峰计数 Counts of SF ST拖尾计数 Tailing counts ST/SF / % 混合纤维Mixed fiber 2 081 964 46.32 聚四氟乙烯 2 926 378 12.92 Polytetrafluor-oethylene 聚醚砜 1 102 2 780 252.27 Polyethe-rsulfone

表 1 不同滤膜同种孔径拖尾测量 Table 1 Measurement of the same kind of aperture trails in different membranes

放射性气溶胶在线监测仪机械结构如图 3所示。主要由气体切割器、直线运动机构、真空室、校准放射源控制机构、滤纸导向轮、滤纸计数轮、主动轮部件、从动轮部件、质量流量计、真空压力传感器、采样泵、真空泵等部件组成。其中常压通道与真空通道中的PIPS探测器都包裹铅层，用以降低宇宙射线带来的本底α计数，出于降低成本考虑，未采用双PIPS探测器反符合方法扣除宇宙射线。主动轮和从动轮可以实现仪器周期自动更换滤膜的功能，将常压通道内的滤膜移动到真空通道中；直线电机可以控制常压/真空通道的上下移动；在测量时将滤膜压紧，使通道内的探测器紧贴滤膜，更换滤膜时可以让滤膜跟随主动轮平移而更换位置；真空通道和常压通道中均有探测面积为300 mm²的PIPS探测器和电荷灵敏前置放大器，电荷灵敏前置放大器输出的脉冲信号通过航空插连接到数字多道脉冲幅度分析器中实现谱线采集与获取。仪器开始运行时常压通道利用采样泵将空气中的气溶胶收集在滤膜上并在15 min后第一次读取谱线，通过天然氡钍扣除算法计算出人工道内对应钚和铀的计数。如果钚/铀气溶胶浓度高于常压通道阈值，立即将滤膜移动到真空通道中进行测量，由于真空通道中空气对α粒子的影响较小，对应监测到的谱线拖尾现象不严重，因此在真空采样通道内可以精确地检测到钚/铀气溶胶浓度，此时会出现两种结果：一种是常压通道误报，仪器将进入下一个周期；另一种是在真空通道中的人工计数高于设定的真空通道阈值，仪器立即发出声光报警计算得出15 min内钚/铀气溶胶浓度；如果周期开始后15 min第一次读取谱线，常压通道未发现异常，常压通道将继续采样并5 min获取一次谱线，直至周期结束进行下一周期。

图 3

图 3 双通道测量机械结构设计 Figure 3 Design of mechanical structure for dual channel measurement

图 4为人工放射性气溶胶的计算方法流程图。

图 4

图 4 人工放射性气溶胶计算方法流程图 Figure 4 Flow chart of artificial radioactive aerosol calculation method

采用萨维茨基滤波器实现谱线光滑^[7]，二次或三次多项式拟合光滑公式的系数计算如下：

取W=5，则可知每道光滑后计数为：

采用二阶导数法寻峰，分别寻找出氡子体²¹⁴Po (7.68 MeV) 和²¹⁸Po (6.0 MeV) 两个峰，并采用这两个峰作为软件稳谱与能量刻度的标准，文中7.68 MeV对应谱线的768道，6 MeV对应谱线的600道，依此类推，从而降低谱线解析的难度。

在仪器长时间连续运行过程中，环境温度的变化会导致电子学电路、PIPS探测器等性能参数的变化，从而导致谱线漂移，为了降低解谱难度，需进行谱漂修正^[8]。由于单次测量中温度等环境因素变化相对一致不会反复剧烈波动，因此可近似认为单次测量中峰位只有左漂或右漂。选用²¹⁴Po (7.68MeV) 和²¹⁸Po (6.0 MeV) 双峰进行校正，方法如下：采用双峰（²¹⁸Po和²¹⁴Po）进行校正，则进行如下计算：首先按照峰能量和测得的道数根据式 (3) 和 (4) 计算a'和b'，则校正后的道址为C_H=a'E+b'。

然后使用式 (5) 把该能谱每道的计数校正到默认能量刻度结果所对应的道址：

如果7.68 MeV对应768道，则设置a=100、b=0，大部分情况下，C_H值不是整数，因此采用下述式 (6) 把计数调整到整数道：

式中：C_{H, i}和C_{H, i-1}分别表示第i道和i-1道；y(C_{H, i}) 和y(C_{H, i-1}) 分别表示这两道的计数；${\left\lfloor {{C_{{\rm{H}},i}}} \right\rfloor }$表示对第i道取整；y(${\left\lfloor {{C_{{\rm{H}},i}}} \right\rfloor }$) 表示取整后第i道的计数。

常见人工放射性核素发射的α粒子能量范围为4.1-5.5 MeV，而氡钍子体发射的α粒子能量范围为6-8 MeV。如果氡钍子体α能谱拖尾严重，将在人工核素能区产生大量干扰计数，影响人工放射性核素浓度计算。故需要在人工核素能区计数中扣除氡钍子体气溶胶产生的干扰计数。如图 5所示，我们将测得的能谱2.50-5.58 MeV（250-558道）设为N₁区即为人工区；5.59-6.14 MeV（559-614道）为N₂区；6.15-7.83 MeV（615-783道）为N₃区^[9]。

图 5

图 5 N1、N2、N3能区划分示意图 Figure 5 Schematic diagram of energy division

N₀是真空通道人工α核素产生的净计数，即人工核素能区的总计数扣除氡子体干扰计数后的剩余值，可以表示为N₀=N₁-K_{1, 3}N₃-K_{1, 2}N₂，其中：N₁、N₂、N₃分别为其对应能区的总计数；K_{1, 2}为²¹⁸Po在N₁能区产生的拖尾计数与其在N₂能区峰计数比值；K_{1, 3}为²¹⁴Po在N₁和N₂能区产生的拖尾计数与其在N₃能区峰计数比值。K_{1, 2}和K_{1, 3}通过以下算法得到：

式 (7)、(8) 引用自文献[8]，为通过大量统计数据中得出的氡子体拖尾计数与对应峰计数间的函数拟合关系式。式中：a₂、b₂、c₂、d₂、a₃、b₃、c₃、d₃为氡子体拖尾计数与峰计数间函数关系式的系数，该参数需要通过大量实验数据与遗传算法计算得到，并且数据越多，得出的结果越精确。

常压通道获取谱漂修正后的谱线后，软件会首先对谱线进行平滑处理并将²¹⁴Po (7.68 MeV) 能量峰以距离最高计数道址左边的1.5σ为边界分为两部分，σ为²¹⁴Po (7.68 MeV) 高斯峰的标准偏差。左边部分利用拟合的方法采用非线性拟合中的Levenberg-Marquardt算法作拟合处理^[10]；右边部分用高斯函数作拟合处理。对于拟合后的谱线数据进行拖尾拓展，即对²¹⁴Po (7.68 MeV) 能量峰按$x = \sqrt[F]{x}$修正得到修正谱线数据，这里修正因子F=1.25。将修正后的²¹⁴Po (7.68 MeV) 能峰平移到600道，即²¹²Bi (6.05 MeV)、²¹⁸Po (6.0 MeV) 所在道址，此能峰称作修正峰，而谱漂修正前谱线在600道的能量峰称作原始峰，计算以上两个能峰在550-614道内计数和，记为T_cnt1和T_cnt2，并做修正如下：b_count=X×(T_cnt1/T_cnt2)，即可得到修正拟合峰，式中：X为待修正谱线某一道址的计数值。最后利用平滑后原始谱线减去b_count得到修正后的拟合峰，得到扣除后的计数值，因此可计算钚、铀所在能区计数，得出钚、铀气溶胶浓度。

根据人工放射性气溶胶产生的净计数率、采集的空气体积、探测效率计算其浓度。得到人工α气溶胶（同样适用于β粒子）产生的净计数后，根据式 (9)、(10) 计算其浓度：

其中：式 (9) 对应真空通道；式 (10) 对应常压通道。式中：C表示采样时段内人工α放射性气溶胶浓度值，Bq∙m^-3；e表示探测器的探测效率；Q表示采样流量，m³∙s^-1；T₁表示采样时长，s；T₂表示测量时长，s；h表示滤纸过滤效率。由于人工放射性气溶胶的空气动力学直径大于1 mm，而本文采用的滤纸孔径为0.45 mm，因而过滤效率近似于1。式 (10) 中测量时间等于采样时间，即T₁=T₂=T。

表征仪器监测灵敏度的指标是对人工α气溶胶浓度的监测判断限（简称判断限），记为L_c(α)，该值是判断是否存在人工α气溶胶的限值，根据假设检验原理，如果监测结果超过该值则表示此时的计数远离正常统计误差，很有可能存在人工核素气溶胶，否则不存在。计算结果的误差主要来源于人工α气溶胶的N₀，其它参数引入的误差与其相比可以忽略。设N₀的标准偏差为σ₀，则浓度C的标准偏差σ_c为：

在采样测量后我们需要判断出空气中究竟是否存在人工放射性气溶胶，也就是要区分出计数变化究竟是由天然放射性统计涨落引起的还是人工放射性核素引起的。

对应的判断限L_c为：

式中：K_a表示扩展系数。根据正态分布规律，如果K_a =1.645，在不存在人工放射性气溶胶的情况下，测量结果有5%的几率超过判断限，即误报几率为5%；如果K_a=3.0，对应的几率为0.1%。设置较高的K_a值可以降低误报几率，但是会提高判断限值。通常情况下根据具体需要设置K_a值，计算测量的人工道标准偏差为σ₀，如果σ₀＞L_c则仪器发出警报。由式 (9)、(11)、(12) 可得：

再将已知参数代入式 (13) 得到仪器对环境中铀/钚气溶胶浓度的理论探测下限可达到10^-4-10^-3Bq∙m^-3数量级，由于仪器采样流量是可调的，不同的采样流量对应的探测下限会有差异。

如图 6所示，在未进行谱漂矫正时，仪器长时间连续工作带来的谱漂最大可达25道（相对于768道），采用软件稳谱后谱漂都在±1道（相对于768道）内。

图 6

图 6 采用214Po (7.68 MeV) 与214Po (6.0 MeV) 进行软件稳谱效果 (a) 谱漂矫正后，(b) 谱漂矫正前 Figure 6 Effect diagram of stability spectrum which use software analyzed by using 214Po (7.68 MeV) and 214Po (6.0 MeV) (a) After spectral drift correction, (b) Before spectral drift correction

采用大于探测器入射窗面积的α面源²⁴¹Am模拟实测条件对常压通道与真空通道进行探测装置效率试验与测试。但由于电子学噪声和探测器入射窗保护层会使一部分低能射线不能被记录，其次探测器与放射源间始终存在一定距离（本装置为4 mm），放射性物质发出的射线由于出射角的关系会有一部分无法进入探测器入射窗，造成探测效率下降。对于常规通道还有空气的存在，α粒子将穿过一定长度的空气层，会使探测效率更低。经测试常压通道a探测效率为 (35±2.1)%，真空通道α探测效率为 (46±0.2)%。

为了测试本系统在高氡背景下对铀、钚的最低检出限，实验在成都理工大学的氡室中进行。首先做了高氡浓度的试验，将氡气室浓度调整到6000Bq∙m^-3，然后进行试验，试验过程中监测氡气室的浓度，一旦低于2 500 Bq∙m^-3时，停止抽气测量，等待氡气室浓度恢复到5 000 Bq∙m^-3时再继续进行测量，做完高氡试验后，进行一般氡气浓度试验，将氡气室浓度调整到500 Bq∙m^-3进行试验。为了测试在氡环境下的误报率，本机系统在相对密闭的地下室连续工作1 000 h未发生误报。

由于人工放射性铀、钚气溶胶难以获得，本文采用铀、钚液体溶液滴定在滤纸上进行验证性试验，为此需要先设定铀、钚的检出比活度分别为0.1Bq∙m^-3与0.02 Bq∙m^-3，经过计算可知滴定在滤纸上的铀、钚溶液总的a活度应为0.0865 Bq与0.0173 Bq，通过红外烘干即可得到不含水分的铀、钚面源。为了模拟真实的人工放射性气溶胶的情况，先在高氡背景下连续工作运行15 min，分别得到常压与真空两种情况下的空气气溶胶的谱线，此时仪器未报警；然后暂停测量过程，在常压与真空通道中分别放入事先制作好的铀、钚面源以替代原先的采样滤纸，然后再次启动测量15 min，此时仪器发生报警。由此可知，系统的理论检出限为如表 2所示的数值，而可验证的检出限则分别为铀0.1Bq∙m^-3、钚0.02 Bq∙m^-3，最短报警时间可达15min，能够满足绝大多数场合下的人工放射性气溶胶连续监测要求。

表 2

表 2 高氡背景下 (5000 Bq∙m-3) 铀、钚检出限 Table 2 Limit of detection of U and Pu on background of Rn (5000 Bq∙m-3) 测量 Measuring 空气室测239Pu的浓度 Concentration of 239Pu on air chamber 空气室测U的浓度 Concentration of U on air vessel 真空室测239Pu的浓度 Concentration of 239Pu on vacuum vessel 真空室测U的浓度 Concentration of U on vacuum vessel 5 000 Bq∙m-3 500 Bq∙m-3 5 000 Bq∙m-3 500 Bq∙m-3 5 000 Bq∙m-3 500 Bq∙m-3 5 000 Bq∙m-3 500 Bq∙m-3 标准偏差σ 0.002 6 7.967×10-4 0.006 1 1.7×10-3 9.434×10-5 7.209 3×10-5 4.12×10-4 4.131×10-4 Standard deviation LD (4.65s) 0.012 1 3.7×10-3 0.028 2 8.0×10-3 4.387×10-4 3.352 3×10-4 1.9×10-3 1.9×10-3

表 2 高氡背景下 (5000 Bq∙m-3) 铀、钚检出限 Table 2 Limit of detection of U and Pu on background of Rn (5000 Bq∙m-3)

为了使高氡背景下人工放射性气溶胶的测量既能快速响应又能兼顾准确度，设计了一个常压、真空双通道测量系统。常压通道采样与测量同时进行，等待采样结束后再将滤纸移动到真空通道进行进一步测量。研究了不同孔径的PTFE滤膜对测量谱线的拖尾影响，在滤膜孔径为0.45 mm时拖尾影响最小。通过实验验证了仪器的检出限，其中铀为0.1Bq∙m^-3，钚为0.02 Bq∙m^-3，最短报警时间可达15min。