熔盐堆是第四代反应堆国际论坛(Generation IV International Forum, GIF) 6种候选堆型之一^[1]，其突出特点是可实现在线添加核燃料和去除裂变产物，具有较高的燃料利用率和中子经济性。熔盐堆在高温常压下运行，具有较高的热电转换效率和安全特性。基于Th-U燃料循环的熔盐堆，还可以充分利用我国储量丰富的钍资源，并且堆内的长寿命放射性超铀核素产量较低。

熔盐堆源于美国核动力太空飞行器实验装置(Aircraft Reactor Experiment, ARE)^[2]，其于1954年成功运行100 h，首次证明了熔盐堆的可行性。基于ARE的研究基础，美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)开展了熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment, MSRE)^[3]的研发。MSRE采用FLiBe作为燃料载体盐，成功运行4.5 a，进一步证明了熔盐堆的安全性与可靠性。随后，ORNL开展了1 GWe钍基熔盐增殖堆(Molten-Salt Breeder Reactor, MSBR)^[4]的研究，完成初步概念设计，并考虑了燃料盐中裂变产物的后处理以及²³³Pa的提取。其后，受政治、经济等因素影响，美国更倾向于发展液态金属增殖快堆，MSBR项目于1976年终止。

欧洲对MSBR的重新评估结果^[5-6]表明：MSBR的总温度反馈系数为正，且其复杂的熔盐后处理面临很大挑战，需要深入研究与发展。随后法国国家科学研究院提出了无石墨慢化的熔盐堆快堆(Molten Salt Fast Reactor, MSFR)概念^[7]。相比于MSBR，MSFR具有较高的燃料增殖性、较大的温度负反馈、简单的熔盐后处理和无石墨寿命限制等优势。Merle-Lucotte、Heuer等^[8-9]对不同核燃料启堆以及不同后处理效率等条件下的增殖性能进行了研究。结果表明，当采用Th-U燃料循环时，MSFR的增殖比为1.08，其对应的²³³U年产量约为95 kg，倍增时间约为56 a。由于裂变产物在快中子能谱的平均吸收截面较小，MSFR的燃料在线后处理速度只需40 L∙d^-1，是MSBR的1/10，从而极大降低了对燃料后处理的需求。

目前，熔盐堆的研发已成为国内外热点，除了美国的MSBR、FHR (Fluoride-salt-cooled High-temperature Reactor)及法国的MSFR，日本的FUJI系列熔盐堆^[10-11]和俄罗斯的MOSART (MOlten Salt Actinide Recycler and Transmuter)^[12-13]等都给出了不同需求目标下的熔盐堆概念设计。中国科学院在2011年启动战略先导专项“未来先进核裂变能--钍基熔盐堆核能系统”，目标是解决熔盐堆的关键技术问题，同时实现我国钍资源的高效利用^[14]。

关于钍铀燃料增殖，课题组已在石墨慢化熔盐堆^[15]、ZrH慢化熔盐堆^[16]、行波堆^[17]等堆型中做过分析。对MSFR的分析结果表明其仍存在某些不足，如堆芯上、下层结构材料的中子吸收率较大，即径向中子损失较大，限制了堆芯增殖性能。同时，增殖盐中Th的利用率较低，也需进一步改进。针对上述不足，本文拟对MSFR堆芯进行详细优化，以提高²³³U年产量并缩短倍增时间，从而改善MSFR的Th-U燃料增殖性能。

MSFR是一种快中子熔盐堆，其平均运行温度为750 ℃、热功率为3 GWth，其基准模型^[9]的主要参数如表 1所示。MSFR主要分为燃料盐区和增殖盐区，在燃料盐中，易裂变核素²³³U和增殖材料²³²Th以四氟化物形式溶解在LiF熔盐中；增殖盐则是含有²³²ThF₄（无²³³UF₄）的LiF熔盐，两种熔盐中重金属的摩尔比例均为22.5%。燃料盐总体积为18 m³，其中活性区和外围熔盐（包括上、下腔室和热交换器等）各占一半。活性区是直径为225.5 cm的圆柱体，其直径/高度比为1:1。增殖盐布置在活性区周围，可以吸收活性区泄漏的中子，用于燃料增殖。厚度为2 cm的哈氏合金用于隔离燃料盐与增殖盐，同时在增殖区外设置厚度为10 cm的B₄C，以降低中子对堆容器的辐照损伤。最外围是哈氏合金结构材料。

表 1

表 1 主要参数[9] Table 1 Main parameters[9]. 参数Parameters 数值Values 热功率Thermal power/GW 3 燃料盐摩尔比Composition of fuel salt/% n(LiF):n(ThF4)n(233UF4)=77.5:20:2.5 增殖盐摩尔比Composition of fertile salt/% n(LiF):n(ThF4)=77.5:22.5 7Li富集度Enrichment of 7Li/% 99.995 燃料盐温度Temperature of fuel salt/℃ 750 增殖盐温度Temperature of fertile salt/℃ 700 燃料盐体积Volume of fuel salt/m3 18 233U初始装载量Initial inventory of 233U/t 4.8 750 ℃时熔盐密度Density of molten salt at 750 ℃/g·cm-3 4.1 热膨胀系数Dilatation coefficient/g·cm-3·℃ -8.82×10-4 石墨密度Density of graphite/g·cm-3 2.3 合金密度Density of alloy/g·cm-3 8.86 B4C密度Density of B4C/g·cm-3 2.52 10B富集度Enrichment of 10B/% 18.4 堆芯直径Diameter of the core/cm 225.5 堆芯高度Height of the core/cm 225.5

表 1 主要参数[9] Table 1 Main parameters[9].

为进一步提高堆芯中子经济性和Th-U燃料增殖性能，在MSFR基础上，新增轴向增殖盐。同时为提高增殖区钍的利用效率、节省增殖盐装载量，考虑在增殖盐外布置石墨反射层，并由此优化径向和轴向的增殖盐厚度。优化后的堆芯模型(Improved Molten Salt Fast Reactor, IMSFR)如图 1所示。对整个堆建模进行建模分析，其中燃料盐、合金、增殖盐、B₄C等材料之间采用连续边界条件，而在最外围的合金（圆柱体外表面）采用真空边界条件。

图 1

图 1 IMSFR俯视图与侧视图 Figure 1 Top and side view of IMSFR.

本工作所采用的模拟工具SCALE6.1是由美国橡树岭国家实验室开发的反应堆分析程序包，主要用于临界安全分析、燃耗计算、源项分析以及灵敏性和不确定度分析等^[17]。本文主要采用其中的CSAS (Criticality Safety Analysis)模块进行临界计算，TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模块进行截面处理，ORIGEN-S (Oak Ridge Isotope Generation Code System)模块进行燃耗计算，KMART6 (Keno Module for Activity -Reaction Rate Tabulation)模块进行各核素中子反应率计算。

反应堆内的裂变产物会吸收中子，并且随时间不断累积，反应性损失也逐渐增大。对于熔盐堆，其突出特点就是可以在线提取裂变产物，有利于提高中子经济性，并且可以通过控制在线添加核燃料的速率以维持临界运行。但是现有软件如MCNPX (Monte Carlo N-Particle eXtended)和SCALE虽然可以计算燃耗，但都不能满足熔盐堆在线处理的需求，特别是添料率和提取率随时间变化的燃耗分析。因此针对熔盐堆燃料在线处理的特性，基于SCALE6.1开发了燃料在线处理模块MSR-RS (Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence)^[18-20]，可用于单盐堆芯（如单流双区型MSBR，仅有一种熔盐）和双盐堆芯（如MSFR，堆芯既有燃料盐又有增殖盐）的燃耗计算。

本文分析MSFR时采用双盐堆芯模块进行燃耗计算，流程图如图 2所示。首先根据初始条件设置各项参数，实现原子密度和几何模型等的自动写入。然后是添料和去料的循环计算：每步均使用TRITON与ORIGEN-S耦合模块进行燃耗分析，在ORIGEN-S模块中改写参数以在线提取裂变产物和²³³Pa，并分别统计燃料盐和增殖盐中重金属的变化量，同样在ORIGEN-S模块中改写参数添加Th和U以维持重金属质量不变，并且每次添加均使用CSAS模块进行临界搜索以确定Th/U比值。最后是结果输出与统计分析。

图 2

图 2 在线处理程序MSR-RS流程图 Figure 2 Flowchart of MSR-RS.

在燃耗计算中，ORIGEN-S跟踪了约1600种核素，包括裂变、衰变等。裂变产物的提取和核燃料的添加通过改变燃耗方程^[17]中的后处理项和添加项实现，对于核素i的燃耗方程如式(1)所示：

式中：N_i为核素i的原子密度；l_i为核素i的衰变常数；σ_i为核素i的单群吸收截面；$\bar \Phi $为平均中子通量密度；l_ij为核素j衰变至核素i的分支比；f_ij为核素j吸收中子至核素i的分支比。$\lambda _i^r{N_i}$和B_i分别为后处理项和添料项，其中：$\lambda _i^r$=ε/T_r为核素i被处理的伪衰变常数；ε为分离效率；T_r为处理周期；B_i为核素i的添加速率。本文就是在每个时间步长通过改变$\lambda _i^r{N_i}$和B_i实现去料和添料的燃耗计算。

对于Th-U燃料循环，增殖比(Breeding Ratio, BR)^[18]可定义为：

式中：R_c和R_a分别表示中子俘获反应率和中子吸收反应率。在运行初始时刻，堆芯仅包含²³²Th和²³³U，因此初始增殖比BR可简化为：

初始时刻堆内没有裂变产物，运行后由于裂变产物的产生（特别是¹³⁵Xe等中子毒物的累积）会导致反应性下降较快，所以将启堆时的k_eff设为1.01±0.005。而燃耗分析时，¹³⁵Xe等中子毒物已达到平衡，没有启堆时的反应性“突变式”降低，故将k_eff设为1.000-1.005。

MSFR基准模型中仅有径向增殖盐，所以首先分析径向增殖盐厚度（用R表示）对BR的影响。如图 3(a)所示，实线表示有效增殖因数k_eff，虚线表示BR。结果表明，当燃料盐组分和体积不变时，增殖盐厚度增大对k_eff的影响很小；而BR先增大至R=50 cm后维持稳定，此结果与文献[9]中选择的R=46 cm处的BR吻合。此后再增大增殖盐厚度反而会降低增殖盐利用率。

为进一步分析BR变化的原因，图 3(b)给出了堆内各主要核素的相对中子吸收反应率，其中实点线使用左边的纵坐标，空点线使用右边的纵坐标。可以看出，当R < 50 cm时，Th的吸收率随增殖盐厚度而增大，同时使得堆芯外B₄C的中子吸收率降低，而²³³U的吸收率基本保持不变，根据式(2)可以得出BR变大。进一步分析表明，Th的吸收率增加主要是因为增殖盐中Th的中子吸收增大，如图 3(c)所示。当R=50 cm时，径向泄漏的中子几乎全被增殖盐吸收，BR达到稳定。从图 3(b)中还可以发现，除Th和U等核素外，合金的中子吸收率最高，造成一定程度的中子浪费。总之，合金中子吸收率较大主要由于轴向泄漏的中子被上、下层合金吸收而导致。

图 3

图 3 keff、BR (a)以及各核素吸收率(b、c)随增殖盐厚度的变化 Figure 3 keff, BR (a) and absorption rate (b, c) vs. thickness of radial fertile salt.

对于MSFR，堆芯活性区圆柱体直径/高度比为1:1，其轴向与径向表面积比为1:2，因此轴向中子泄漏约占径向的一半，对总泄漏率的贡献明显。

为充分利用轴向泄漏的中子，固定径向增殖盐厚度为50 cm，并新增轴向增殖盐，此时增殖盐总体积和BR随轴向增殖盐厚度（用A表示）的变化如图 4(a)所示。结果表明，随着轴向增殖盐厚度的增加，BR逐渐增大，至A=50 cm后趋于稳定，但是增殖盐总体积也随之增大。新增50 cm轴向增殖层后，初始BR由1.11提高到1.17，即增殖增益(G=BR-1)从0.11提高至0.17，也就是说增殖增益提高超过50%，理论上可以使得²³³U年产量提高50%，倍增时间缩短1/3。

随后对堆芯中关键核素的相对中子吸收率进行分析，如图 4(b)所示，随着轴向增殖盐厚度增加，合金吸收率逐渐减小，当A=50 cm时，合金的吸收率从3.5%减少至1%，同时²³²Th的吸收率逐渐增大，而²³³U的吸收率基本不变，同样根据式(2)可以得出BR变大。进一步分析表明，如图 4(c)所示，增加轴向增殖盐后，原被合金材料吸收的大部分中子转变成被轴向增殖层中的Th吸收，而径向增殖盐中Th的吸收基本不变。因此，新增轴向增殖层可以充分利用堆芯轴向泄漏的中子，减小上下层合金的中子吸收，有效提高了Th-U增殖性能。

图 4

图 4 增殖盐体积、BR (a)以及各核素吸收率(b、c)随径向增殖盐厚度的变化 Figure 4 Fertile volume, BR (a) and absorption rate (b, c) vs. thickness of axial fertile salt.

如前所述，增加轴向增殖层可以有效提高BR，但同时也增大了增殖盐的装载量。为提高Th的利用效率，设定轴向和径向增殖盐厚度相等（用D表示），在增殖层外布置一定厚度的石墨反射层。图 5给出新增石墨反射层对增殖盐节省的影响，其中实线和虚线分别为无石墨反射层和有石墨反射层时BR的变化曲线。本工作同时分析了一系列石墨厚度（0-50 cm，间隔为5 cm）对BR的影响，发现当石墨厚度超过30 cm时，BR不再有明显变化，所以图 5中仅给出石墨厚度为30 cm时的BR变化曲线。可以看出，当D < 3.2 cm时，增加石墨反射层会导致BR的减小，主要原因是石墨在一定程度上慢化了增殖盐和燃料盐中的能谱，增大了合金和燃料盐的中子吸收。当D > 50 cm时，增殖盐外的中子泄漏非常少，增加石墨基本不会影响BR。

图 5

图 5 石墨反射层对增殖盐Th装量的影响 Figure 5 Graphite influence on Th inventory in the fertile salt.

当3.2 cm < D < 50 cm时，石墨既是反射层又充当了一定的慢化剂，可以降低增殖盐中子泄漏并慢化中子能谱而增加²³²Th的俘获吸收。当石墨厚度为30 cm时，增殖盐厚度可降为30 cm，其体积也由16.60 m³（径向和轴向厚度均为50 cm）减少至8.45 m³，对应的Th装量减少约1/2，而BR与最大值相差不大。

熔盐堆的突出特点是可在线去料和添料，其中去料系统包含两部分（参考法国MSFR^[9]）：气液物理分离系统和熔盐化学分离系统。气液物理分离系统通过氦气鼓泡，将气体和固体难溶裂变产物从熔盐中分离，具有分离速率快的优势，处理周期为30s。熔盐化学分离系统是指通过化学方法将可溶裂变产物从燃料载体盐中分离，分离速率相对较慢，为40 L∙d^-1。对于体积为18 m³的燃料盐，处理周期为450 d；对于体积为8.4 m³的增殖盐，处理周期为210 d。此外，因为²³³Pa的中子吸收截面较大，吸收中子后变为²³⁴U，不利于燃料增殖，所以还需要从燃料盐提取²³³Pa，从增殖盐中提取²³³Pa和²³³U，本文设定其提取周期与熔盐化学分离的处理速率相同。²³³Pa半衰期为27.3 d，在堆外经过约半年时间大部分可衰变为²³³U。从增殖盐中提取的²³³U和由²³³Pa衰变而来的²³³U，其中一部分通过在线添料系统返回堆芯用于维持临界，同时在线添加²³²Th维持重金属质量不变，此时堆外剩余的²³³U即为燃料增殖的净产量。

钍铀增殖性能可以由BR、²³³U平均年产量和燃料倍增时间(Double Time, DT)等参数衡量。如图 6(a)所示，虚线和实线分别表示原MSFR和优化后的MSFR的性能指标。可以看出，优化后的BR在燃耗过程中达到平衡态时约为1.11，相对原MSFR平衡态的BR有显著提高。BR初始时下降较快则是由于裂变产物的积累。²³³U平均年产量也由原来的95 kg提高至133 kg，比基准MSFR的平均年产量提高了40%。²³³U相对净产量（与初始装载量4.8t的比值）如图 6(b)所示，可以看出，优化后的倍增时间缩短为36 a，极大降低了启动新堆所需易裂变燃料的生产时间。

图 6

图 6 keff和BR (a)、233U相对净产量(b)、TCR (c)随时间的变化 Figure 6 keff, BR (a), relative excess production of 233U (b) and TCR (c) vs. time.

为保证堆的安全运行，本文还参考美国MSBR^[4]、法国MSFR^{[6, 9]}对温度系数的计算方法（即5点温度法计算反应性并拟合得出温度反应性系数），初步分析了不同材料的温度反应性系数，并且同时改变各材料的温度，计算了整个堆的总温度反应性系数。燃耗计算过程中的温度系数计算与初始时类似，每个时间步长计算完后均提取各核素质量并转换成原子密度写入CSAS的材料卡，再计算反应性系数。

因为增殖盐、合金等的温度系数较小，所以图 6(c)中仅给出总温度系数和燃料盐的温度系数。可以看出，在80 a的运行过程中，总温度反应性系数绝对值先变小（源于裂变产物的积累）然后维持稳定，但整个燃耗过程中仍有足够大的温度负反馈。从图 6(c)还可以看出，总温度反应性系数与燃料盐的温度系数比较接近，因此总温度反应性系数主要由燃料盐温度系数决定。此外，熔盐温度系数又分为多普勒效应和密度效应，随着燃耗加深，燃料盐的多普勒效应和密度效应最后也趋于平衡。

本文针对MSFR的钍铀增殖性能进行了几何模型的优化和燃耗分析，结论如下：

1) 增殖盐厚度的变化不影响堆芯临界状态，而新增轴向增殖盐，可以充分利用活性区轴向泄漏的中子，提高Th-U增殖性能。

2) 厚度为30 cm的石墨反射层可以降低增殖盐的装载量，提高增殖盐利用率。

3) 熔盐堆在线处理程序MSR-RS对燃耗的分析表明，优化后的设计增殖比变大，²³³U平均年产量达133 kg，倍增时间由56 a缩短至36 a。

4) 总温度反应性系数主要受燃料盐温度系数影响，并且在燃耗过程中具有较大的负值，可以保证堆芯在整个寿期的安全运行。