要实现废物科学化和最小化的管理，建立放射性废物就地、快速、高灵敏的测量手段尤为重要。就地γ分析技术、桶装α废物无损分析(Nondestructive Assay, NDA)测量技术已日渐成熟。但是放射性废物中纯β放射性核素的就地测量是非常困难的。经调查，中国原子能科学研究院退役污染材料中放射性核素⁹⁰Sr是主要控制核素之一^[1]，对于放射性废物的分拣，通常仅做γ在线无损检测来判断属于高中低放废物及豁免废物，由于⁹⁰Sr的放射性特点，无法通过在线方式直接进行判断，传统的方法采用放化法经分离、纯化、制源后测量，其放化流程复杂、耗时长且样品量极大。在高、中、低放废物中⁹⁰Sr的影响可忽略不计，而豁免废物时由于⁹⁰Sr的存在又不能做到完全清洁解控，所以解决污染材料中⁹⁰Sr的快速、就地、准确的测量技术意义很大。本研究以中国原子能科学研究院⁹⁰Sr污染物料为研究对象，对现有固体废物处理示范设施原设计的技术路线进行优化设计。

直接就地测量废物中低能β核素活度的难点在于β射程短和在物质中穿透力有限以及能谱是连续谱，不能像γ谱测量方法那样，通过距离反平方比来计算；其次是不同的β核素能谱重叠，各个核素不能明显区分，因此对测量到的计数率不好区分属于哪个核素。β测量方法理论上有两类：一类是4π立体角测量活度；另一类是小于4π立体角，通常在一个平面上测量，测量的是表面发射率，再通过换算计算活度。

⁹⁰Sr及其子体⁹⁰Y皆为纯β核素^[2]，β能量为连续谱，⁹⁰Sr最大能量为E_{β, max}=0.546 MeV，⁹⁰Y最大能量为E_{β, max}=2.280 MeV，⁹⁰Sr-⁹⁰Y在0-2.3MeV之间能量呈连续非线性分布；同时，电子在介质中的散射非常严重。⁹⁰Sr-⁹⁰Y β放射性能量复杂性特点要求探测系统具有非常好的能量线性和较宽的能量范围，同时对测量条件要求严格，在探测距离、几何角度、探测面积、环境条件上都应有周密设计和严格控制。

β射线射程短，图 1为β射线在几种物质中的射程^[3]，由图 1可见，⁹⁰Sr在空气中射程有0.13m，⁹⁰Y在空气中射程有几米，对在线直接探测提出了挑战。

图 1

图 1 β射线在物质中的射程 Figure 1 β-ray range of the substance

β射线射程短的特性要求探测器灵敏面端的外壳应选择低密度材料，应尽可能薄，在线检测中探测器离被测废物的距离应尽可能短，另外由于废物本身的厚度造成对β射线的吸收也很严重，因此要求被测废物应合理薄地通过探测器。

要实现快速分拣，必须关注系统的测量效率。为提高直接测量系统的效率，采用传送带输送废物方式（速度快）同时配合较大宽度的探测器，近年来发展的大塑料闪烁体模块和流气式正比计数器模块可以拼接成大的探测灵敏面从而突破上述难点。相比而言，流气式正比计数器可以选择高灵敏气体和1-4000V工作电压，其测量β射线探测效率可以根据目标优化得很高，因而能实现对低能β核素的快速直接测量分拣。

遵循国家管理限制，选择4Bq·cm⁻²为⁹⁰Sr-⁹⁰Y β放射性物件豁免值^[4]，也就是放射性物件解控目标值^[5]。实际工作中一般直接测量的仪器不能达到要求，在线测量难度更大，因此应在原有探测器基础上，计算拟建探测器系统的探测下限，从而对探测器的灵敏度提出要求。

对被β放射性污染的放射性废物进行表面发射率测量可以测定放射性废物的β污染水平，几种便携式β射线探测器及性能见表 1。

表 1

表 1 便携式β射线探测器及性能指标 Table 1 Portable β-ray detector and performance indicators. β探测器类型 Type of β-ray detectors 探测面 Detection area/cm2 计数率 Count rate/s−1 探测下限 Detection limit 探测效率 Detection efficiency/% β电离室β ionization chamber 46 105 0.3 μSv·h−1 25 GM管探测器GM tube detectors 45 105 0.1 Bq·cm−2 35 流气式正比计数器 GAS-flow proportional counter 150 106 0.1 Bq·cm−2 40 塑料探测器Plastic detectors 112 104 0.2 Bq·g−1 25 金硅面垒探测器 All silicon surface barrier detectors 90 104 0.1 Bq·cm−2 25 PIPS探测器PIPS detectors 450 105 0.1 Bq·cm−2 35

表 1 便携式β射线探测器及性能指标 Table 1 Portable β-ray detector and performance indicators.

β射线测量的难度较大，由表 1可见，β射线探测器标称探测下限在0.1 Bq·cm⁻²左右，在实际应用中由于探测器对γ射线、α射线、宇宙射线也同时响应，较难扣除干净，提高探测下限指标是非常困难的，因此，β射线探测器探测下限基本由探测器类型决定，往往采用能把面积做大的气体探测器和塑料探测器，很少选择半导体材料的探测器。

对被β放射性污染的物件及其他固体废物进行在线β发射率测量，可以进行快速分拣，根据放射性废物的β污染水平进行废物分类。

由于直接测量的样品数量和体积庞大，同时对探测效率要求较高，因此选择的探测器面积较大，在表 2中能将探测器面积做大的有气体探测器和闪烁探测器。气体探测器通过扩大充气容积并增加收集极数量或做成气体探测器阵列可大幅度增加探测器灵敏面，由于气体价格和探测器容器价格低廉，所以造价极低，在气体探测器中，流气式正比计数器是经典的β射线探测器，由于其内充低气压甚至可充零气压气体，因此结构可制成极薄的灵敏面，工作电压可升至几千伏，所以对β射线探测效率很高。塑料闪烁体则因是化学合成，因此可以做成大面积，近年来大塑料闪烁体光传输性能已得到很好改善，可采取光纤技术解决闪烁体内光传输衰减问题，探测器阵列技术也因之得以突破，所以在上述探测器中能将探头灵敏面做大而造价又在较合理范围的只有气体探测器和塑料闪烁探测器，而相比较对β射线探测效率最高的是流气式正比计数器。

表 2

表 2 β射线在线探测常用的探测器类型及测量性能[6] Table 2 β-ray detectors commonly used types of online detection and performance of measurement[6]. 名称Name β探测器β-ray detectors 探测效率 Detection efficiency 能量范围 Energy range /MeV 能量线性 Energy linearity 时间分辨 Time-resolution /s 造价 Cost 气体电离探测器 Gas ionization detector β电离室 β ionization chamber 低 Low 0.1-3 优秀 Excellent 10−5 很低 Very low 流气正比探测器 GAS-flow proportional counter 优秀 Excellent 0.05-3 优秀 Excellent 10−8 很低 Very low 闪烁探测器 Scintillation detector Zn (Ag)闪烁探测器 Zn (Ag) scintillation detector 良好 Good 0.05-3 优秀 Excellent 10−9 低 Low 薄NaI (Tl)闪烁探测器 NaI (Tl) scintillation detector 一般 General 0.05-3 优秀 Excellent 10−8 一般 General 薄CsI (Tl)闪烁探测器 CsI (Tl) scintillation detector 一般 General 0.05-3 优秀 Excellent 10−9 高 High 半导体探测器 Semiconductor detector 金硅面垒探测器 All silicon surface barrier detectors 一般 General 0.005-1 一般 General 10−7 很高 Very high PIPS探测器 PIPS detectors 一般 General 0.005-1 一般 General 10−7 很高 Very high

表 2 β射线在线探测常用的探测器类型及测量性能[6] Table 2 β-ray detectors commonly used types of online detection and performance of measurement[6].

采用流气正比计数器型可做成500mm× 500mm×50mm大面积承载台式探测器，探测器每秒计数率可以达到几十万，对⁹⁰Sr-⁹⁰Y的探测限可小于0.1 Bq·cm⁻²。

在线测量废物中⁹⁰Sr-⁹⁰Y等β放射性的方法是建立在表面污染测量的构思。按计数、探测器的面积和废物的重量计算出放射性废物的比活度，再按照废物的分类方法^[7]，确定废物的水平。设计的台式大面积流气正比计数器分系统是针对软性β污染物品（如橡胶手套、吸水纸、污染的衣裤等）的源项测量。设计目标为：1)对探测器，在最短的检测时间和在整个均匀的监测范围内获得最佳的最小可探测活度(Minimum Detectable Activity, MDA)；2)最小化操作费用；3)提高可靠性、坚固性和维护的简化性；4)尽量降低气体消耗，尽量提供安全简便的气体供应方式。

系统主要包括：传送带、隔离膜及卷轴牵引、重量感应装置、台式大面积流气正比计数器、计算机监控系统等。

系统传送带设计宽1000 mm，实现0-20m·min⁻¹的速度，与报警系统联动；传送带速度和距离探测器的高度均可调整及修正，如图 2所示。探测器安装在传送带下部，隔离膜及卷轴牵引是为防止废物污染，设计在表面覆一层隔离膜，以保护台面免于与被测废物直接接触。隔离膜以卷轴牵引，为市售的聚乙烯(Polyethylene, PE)薄膜，幅宽可以根据需要选择。为了测量废物的比活度水平，需要加一个重量感应装置，同时测出废物的重量。

图 2

图 2 放射性废物中β核素直接测量分拣系统 Figure 2 Radioactive waste sorting system for directly measurement of β nuclides.

在设计中，也需要考虑废物最小化，将放射性废物投入投放箱，通过厚度限位器（现厚2 cm）限制废物通过探测器时的厚度，如果有废物被阻挡在外，工作人员重新调整废物摆放形式。对进入测量室的废物进行测量，如废物放射性低于控制标准，按下台式污染测量仪上无放射性指示按钮，台式污染测量倾倒盘可以向上翻起，使废物落入置于前面的解控废物桶内；如废物放射性高于控制标准，则切换豁免废物桶，将废物倒入豁免废物桶内。在此之前都进行重量测量并分别记录。然后回位，隔离薄膜可以重复使用。

台式大面积流气式正比计数器工作结构示意图如图 3所示，由大面积流气正比计数器探头、前置放大器、主放大器、单道和计数器等组成。

图 3

图 3 大面积流气正比计数器原理框图 Figure 3 Schematic block diagram of large area gas flow proportional counter.

1)探测器灵敏面外壳及距待测废物的距离

表 3为β射线在空气、塑料、铝中的最大射程，表 3中数据表明，⁹⁰Sr、⁹⁰Y能够穿透一般探测器外壳厚度和一定的空气距离，但0.1 mm的铝、0.16 mm的塑料就会吸收掉100 keV以下的β射线，造成测量的不准确，因此探测器灵敏面外壳原则是在薄和密封结实之间优化材料工艺，设计为0.9 mg·cm⁻²的铝聚酯薄膜，这种薄膜可以在市场很便宜地买到；而探测距离原则是越近越好，设计为2 cm。

表 3

表 3 β射线的最大射程 Table 3 Maximum range of β-rays β能量 β-energy /MeV 最大射程Maximum range/cm 空气Air 塑料Plastic 铝Aluminum 0.1 16 0.016 0.01 0.5 (90Sr) 140 0.14 0.08 3.0 (90Y) 14000 1.4 0.18

表 3 β射线的最大射程 Table 3 Maximum range of β-rays

2)探测效率

探测效率计算公式如下：

式中：ε为放射源的探测效率；ƒ_g为几何因子；ƒ_r为分辨时间修正因子；ƒ_m为坪斜修正因子；ƒ_b为反射修正因子；ƒ_a为吸收修正因子；ƒ_γ为γ计数修正；ε_in为计数器的本征效率。

由于β射线复杂的能量特性和作用效应，在探测效率计算中的计数率应为全部能量范围和所有作用效果后的计数率（净效应计数率），现场测量的便携式β测量仪表往往e只能达到40%以下。对在线测量的流气式正比计数器增大探测器面积可以提高几何因子和本征效率，提高流气管气压可以提高分辨时间修正因子，提高工作电压可以提高坪斜修正因子，对灵敏窗进行磨光可以提高反射修正因子，尽可能合理降低灵敏窗厚度和减少灵敏面与传送带距离可以提高吸收修正因子，用聚乙烯管作为气室的进气管和出气管可以使电场均匀提高计数管本征效率，通过以上设计可以有效地提高探测器的探测效率，因此设计500mm×500mm×50mm计数窗面积，灵敏面距离传送带表面2cm，工作气体为P10气体(90% Ar+10% CH₄)，将流气管气压提高至两个大气压，工作电压设置在离坪曲线拐点约坪长的一半处，经实验验证可将ε提高到60%以上。

3)探测限

探测限D_L计算公式见式(2)：

式中：k为标准正态分布置信度为95%的置信系数；T为探测器计数时间；N_b为T时间内探测器探测到的本底计数；e为正比计数器的探测效率；S为灵敏窗面积。

测试源的表面积为150cm²，在传送带中心位置通过探测器。在0.1μSv·h⁻¹本底下，设置15 s测量时间，95%置信度水平，探测效率取60%，本底计数经查取32.1，灵敏窗面积为150 cm²，探测限为0.32Bq·cm⁻²（对150 cm²的⁹⁰Sr-⁹⁰Y源），达到0.4Bq·cm⁻²作为⁹⁰Sr-⁹⁰Y β放射性物件解控目标值的测量要求。

4)坪曲线

⁹⁰Sr-⁹⁰Y为纯β衰变核素，坪曲线出现位置电压比γ坪曲线电压高，一般为2-4kV，为了测量稳定，需要提供高稳电压。工作电压取坪曲线中间值，坪长大于300V，坪斜小于1%/100V。

通常对发射β的放射性核素，正比计数器测量总活度的方法是：使用具有在待测样品中预计存在最低β能量的放射性核素去标定计数器的效率。由于本任务中只有⁹⁰Sr核素，对于本仪器的刻度，需要研制一套专用的⁹⁰Sr-⁹⁰Y标准源，产生一个均匀的β辐射场，表面发射率分别在10² Bq、10³ Bq和10⁴ Bq量级，用于开展退役废物⁹⁰Sr-⁹⁰Y水平测量的标定。

β探测器的标定往往难度较大，因为校准时要考虑校准位置上的β剩余最大射程、β剩余最大能量、活度均匀性、β污染和γ污染等关键因素。在校准的位置上，由于源材料本身、探测器支架、源的外包壳、探测器外壳和空气层的吸收和散射，使β谱发生了改变，因此标定时要进行合理源的布配，并根据现场情况仔细进行分析修正。

针对本装置流气正比计数器500mm×500mm× 50mm的大面积，灵敏面距离传送带表面2cm、传送带最快20m·min⁻¹速度的特点，选配两个100cm²的⁹⁰Sr-⁹⁰Y源建立标定辐射场，两个⁹⁰Sr-⁹⁰Y源为已知比活度或活度浓度，做过自吸收校正后一致性较好，效率较高，按照次级标准进行不确定度约束的β标定源。布置如图 4所示，图 4中两个100cm² β源以设定速度通过探测器，可在500mm×500mm范围内形成近似均匀的辐射场，为增强辐射场均匀性，在两个β源下配以展平过滤器，使β射线尽量均匀，以合理在线刻度测量系统。

图 4

图 4 90Sr-90Y源标定布置示意图 Figure 4 Schematic layout of 90Sr-90Y source calibration.

使探测器处于正常工作状态，传送带通过正常工作速度，读取探测器计数；同样条件下，重复读数15次，取平均值为本底计数N₀。

将两个⁹⁰Sr-⁹⁰Y标准刻度源简单固定在传送带图 4所示位置，使传送带通过速度为正常工作速度，读取探测器计数；同样条件下，重复读数15次，取平均值为本底计数N_β。

标定系数K_β由式(3)确定：

式中：A_β为两个标准源的等效比活度，Bq·cm²；N₀为本底计数，s⁻¹；N_β为测量计数，s⁻¹。

A_β的精确确定要根据测量系统现场的几何条件，进行经验计算或蒙特卡罗方法模拟，根据计算结果确定等效比活度。

对被β放射性污染的放射性废物进行表面β发射率测量基本上可以测定放射性废物的污染水平。对于β污染，本研究设计的台式大面积流气式正比计数器可以解决散料废物豁免γ水平下的β放射性废物污染水平的测量。

经过设计研究，对中国原子能科学研究院现有固体废物处理示范设施原设计的技术路线经优化设计后，如图 5所示，原技术路线不包括对豁免废物的再分析，⁹⁰Sr等β核素分析和豁免废物再次判定部分为新增的分拣手段。

图 5

图 5 优化后的固体废物处理技术路线 Figure 5 Schematic diagram of radioactive waste disposal technology after optimization.

本技术路线的优点总结如下：

1)对放射性固体废物按照比活度进行了分类处理，尽可能地将一部分极低放废物分开，使废物产生量达到尽可能低。

2)通过设备合理布置，可以使γ无损检测装置既能用于快速分类，又能为最终产品提供放射性的“身份信息”。

3)中国原子能科学研究院的废物并不是纯粹的γ放射性废物，一部分废物还含有⁹⁰Sr，因此该流程还需要⁹⁰Sr的快速无损分析技术配合，才能实现废物的快速测量、分类。

针对废物处理示范设施的上述优化，并通过废物走向的调整和管理的优化，从理论上完全可以实现豁免废物的再筛选，分离出清洁解控废物，使废物最小化。