本文选用的高纯锗探测装置是一种基于水体放射性的实时在线监测系统，将待监测水域中的水样采样到低本底铅室中，利用高纯锗探测器对水中放射性核素进行探测。高纯锗探测装置的效率刻度方法通常有两种：标准源刻度法和无源效率刻度法。一般实验中会涵盖很广的能量范围，若使用标准源刻度法，就需要选取多种不同能量的标准放射性溶液，增大了实验的工作量，延长了工作人员遭受的剂量照射时间。无源效率刻度法则是通过计算机来实现对核辐射探测器的效率刻度，从而得出相应可参考的数值。经调研，目前常用的无源效率刻度方法包括：Monte Carlo和ISOCS (In-Situ Object Count System)。ISOCS方法^[1]采用的是堪培拉公司开发的刻度软件，用于高精度计算探测装置的探测效率。但是在该程序中，放射源及探测器的模型的种类及数量有限，在某些情况下不能使用，所以ISOCS刻度软件在使用中会受到一些限制，且因为实验条件有限，所以选择Monte Carlo方法。Monte Carlo方法是一种数值计算方法，既能解决确定性问题，也能解决随机性问题^[2]。MCNP (Monte Carlo N Particle Transport Code)是蒙特卡罗方法发展的一种通用的中子、光子和电子的输运程序^[3]，该程序模拟计算高纯锗探测装置对水体放射性的探测效率，进行效率刻度。

水体放射性实时在线监测系统是一套能够在非实验的情况下，无需取样、浓缩等操作，实现对河流水中的放射性核素识别、强度测量以及过阈值报警的监测系统。该系统能自动识别放射性核素，一旦强度超过设定阈值就会报警，探测到放射性核素会显示出能谱图，并且带有基本的谱图存储、调取、和数据分析结果显示等功能。该系统采用两个抽水泵对河流中的水进行采样，两个抽水泵交替工作。抽水泵将河流中的水抽取到沉淀池，通过沉淀去污后选取上层清水进行后续测量。沉淀池经过一个线性水阀连接到低本底铅室，该线性水阀可以控制水的流速。当铅室液位高于沉淀池时会通过溢水口将水排回到河流。低本底铅室中放入高分辨率的高纯锗探测器，在铅室中完成对水中放射性核素的检测，此时水流存在两个回路，若检测出一种或多种放射性核素超标的污染水体，则需要将污染水进行存储，供后续再检测以及分析。若检测的水体符合标准，则通过水阀将铅室中的水排回河流。

高纯锗探测装置主要包括屏蔽铅室和高纯锗探测器，屏蔽铅室可以屏蔽天然放射性核素对水体中放射性核素监测的影响，高纯锗探测器位于屏蔽铅室的中心。

以¹³⁷Cs的特征峰能量0.661 MeV为标准计算γ射线在水中强度的衰减。射线强度衰减公式为：

通过查询γ射线在材料中的质量减弱系数可知，水对能量为0.661 MeV的γ射线的质量衰减系数μ/ρ=8.58×10^-3m²∙kg^-1，水的密度ρ=1×10³kg∙m^-3。积累因子B是描述散射光子影响的物理量，因不同的辐射量有不同的积累因子，忽略积累因子对γ射线在水中强度衰减的影响，即B=1。X_m为不同射线在物质中穿行的距离。利用式(1)计算γ射线衰减强度结果如表 1所示。γ射线在水体中的衰减强度随射线穿过水体的距离变化趋势如图 1所示。

表 1

表 1 γ射线衰减强度 Table 1 γ ray attenuation strength. γ射线穿过水体的距离 The distance of the γ ray through the water Xm / cm γ射线衰减强度 γ ray attenuation intensity / % 20 82.0 21 83.5 22 84.9 23 86.1 24 87.2 25 88.3 26 89.3 27 90.1 28 90.9 29 91.7 30 92.4 31 93.0 32 93.6 33 94.1 34 94.6 35 95.0 36 95.4 37 95.8 38 96.2 39 96.5 40 96.8 41 97.0 42 97.3 43 97.5

表 1 γ射线衰减强度 Table 1 γ ray attenuation strength.

图 1

图 1 衰减强度随γ射线穿过的距离变化曲线 Figure 1 Attenuation intensity curve with γ ray passing distance.

选择铅室内径r=25 cm、高h=60 cm，探测器位于铅室内部中心，距离铅室顶部h₁=27 cm，距离铅室底部h₂=33 cm。由上述计算结果可知，当X_m=25cm、I=88.3%；X_m=27 cm、I=90.1%；X_m=33 cm、I=94.1%时，当铅室体积扩大，射线强度衰减百分比增加缓慢，对探测器探测水中的放射性核素的影响不大，但铅室的成本相应增加，所以选择的铅室最佳体积为内腔直径50 cm、高60 cm。

屏蔽铅室为外径ø720 mm×875 mm、内径ø500mm×600 mm的圆柱形，最外层为1 cm的不锈钢，中间层为10 cm的低本底铅，内层覆2 mm的无氧铜，内部容积约为117 L。

低本底铅室的屏蔽性能测试：在相同的实验条件下，分别对铅室外和铅室内进行环境本底测试，每次测量时间12 h，测量三次。铅室内外的本底计数对比如表 2所示。由表 2可知，铅室内全谱每秒平均计数是铅室外的0.3%，则铅室屏蔽了约99.7%的天然射线，为水体放射性测量提供了一个低本底环境。

表 2

表 2 铅室内外本底计数对比 Table 2 Comparison of background count between inside and outside of lead. 铅室外本底测试（全谱每秒平均计数） Lead outdoor background test (average count per second) 铅室内本底测试（全谱每秒平均计数） Lead outdoor background test (average count per second) 第一次First 356.5 0.9542 第二次Second 357.9 1.1100 第三次Third 359.3 1.1560 平均值Average 357.9 1.0730

表 2 铅室内外本底计数对比 Table 2 Comparison of background count between inside and outside of lead.

实验中采用的高纯锗探测器是由美国ORTEC公司生产的XCOOLERIII系列电制冷高纯锗探测器GEM40P4-76，它所测的能量范围是20keV-10MeV，相对探测效率为40% (1.33 MeV ⁶⁰Co)，出厂时能量分辨率为1.85 keV (FWHM，1.33MeV ⁶⁰Co）；870 eV (FWHM，112 keV ⁵⁷Co)，峰康比为64:1 (⁶⁰Co)，500W电制冷，厂家提供的晶体直径为67.7 mm，长度为65.2 mm。

探测器对γ射线的探测效率对不同的测量目的有不同的定义，本文测量全能峰效率（ε_sp(E_γ)），其定义为：

式中：N_p为测量时间t内全能峰内的脉冲计数，又称峰面积；A为实验测量时所用放射源的放射性活度；P_γ为能量E_γ的γ射线分支比；t为测量时间。

探测效率的模拟计算采用MCNPX程序，在计算中对光子和电子的所有次级过程均进行模拟跟踪，联合使用了F8和E8两个计数卡^[4]，其中F8卡称为脉冲幅度卡，可计算γ射线在HPGe晶体中的脉冲高度能谱分布；E8卡称为计数能量卡，可划分一组能量沉积箱，每个能量箱记数对应相应道址的计数率，从而求得模拟效率值。

高纯锗探测装置的模拟模型如图 2所示，其中铅室的厚度为10 cm，铅室外有一层1 cm厚的不锈钢，内有一层2 mm厚的无氧铜，铅室外径为ø72cm×87.5 cm，内径为ø50 cm×60 cm。高纯锗探测器位于铅室中心，与铅室内的水通过有机玻璃隔开。高纯锗探测器的模拟模型如图 3所示。

图 2

图 2 高纯锗探测装置的模拟模型 Figure 2 Simulation model of HPGe detection device.

图 3

图 3 高纯锗探测器的模拟模型 Figure 3 Simulation model of HPGe detector.

实验使用粉末状的KCl配制了不同比活度的⁴⁰K标准源溶液，通过溶液中⁴⁰K的含量计算出KCl的质量，测试时先在铅室中装满纯净水，放入计算好质量KCl，从低比活度到高比活度的溶液依次测试，每种比活度溶液测量12 h，溶液体积为117 L，⁴⁰K的γ射线分支比为0.1，记录⁴⁰K全能峰的峰位及计数。测试过程中将铅室内装满溶液后密闭，在测量过最低比活度(0.2 Bg∙L^-1)的溶液后，打开铅室并加入计算好质量的KCl、搅匀、密闭铅室继续测量，通过式(2)计算出不同比活度的⁴⁰K放射源溶液探测效率（全能峰效率），结果如表 3所示。由于数据存在统计涨落，不同比活度的⁴⁰K溶液的全能峰探测效率不尽相同，且其标准偏差较小，计算各比活度溶液的探测效率的平均值为0.0005455，即实验测量得到的⁴⁰K溶液探测效率^[5]，⁴⁰K标准源溶液的γ谱线如图 4所示。

表 3

表 3 实验测量40K源峰效率计算结果 Table 3 The results of 40K source peak efficiency. 比活度Specific activity / Bg∙L−1 全能峰净计数Universal peak net count 探测效率Detection efficiency 0.2 56 0.0005540 0.3 83 0.0005474 0.8 223 0.0005515 1 276 0.0005461 10 2722 0.0005385 100 27070 0.0005356

表 3 实验测量40K源峰效率计算结果 Table 3 The results of 40K source peak efficiency.

图 4

图 4 实验测量40K标准源溶液的γ谱线图 Figure 4 The measured γ spectrum of 40K standard source.

通过改变MCNP输入文件中的能量设置值^[6]，分别模拟计算了⁴⁰K、¹³⁷Cs、⁶⁰Co、²⁰⁸Tl、²⁴¹Am、¹³³Ba、²¹⁴Bi、⁵⁷Co、¹⁵²Eu、¹³¹I、¹⁹²Ir、²²Na、²²⁶Ra、²³⁵U、²³⁸U核素的探测效率，具体计算结果见表 4。

表 4

表 4 蒙特卡罗模拟得出的不同核素的探测效率 Table 4 Monte Carlo simulation of the detection efficiency of different nuclides. 核素 Radionuclide 能量 Energy / keV 探测效率 Detection efficiency 相对偏差 Relative deviation / % 241Am 59.537 0.0008048 1.1 133Ba 80.997 0.0009500 1.0 133Ba 276.4 0.0009282 1.0 133Ba 302.851 0.0009070 1.0 133Ba 356.013 0.0008535 1.0 214Bi 609.31 0.0007152 1.2 214Bi 1764.5 0.0005057 1.4 214Bi 1120.3 0.0005919 1.3 57Co 136.48 0.0010500 0.98 57Co 122.06 0.0010450 0.98 60Co 1170 0.0005818 1.3 60Co 1330 0.0005660 1.3 137Cs 661 0.0007019 1.2 152Eu 121.782 0.0010460 0.98 152Eu 344.279 0.0008623 1.0 152Eu 778.904 0.0006632 1.2 152Eu 964.079 0.0006276 1.3 152Eu 1085.869 0.0005981 1.3 152Eu 1112.069 0.0005937 1.3 131I 284.3 0.0009236 1.0 131I 636.97 0.0007058 1.2 131I 364.48 0.0008459 1.1 192Ir 295.96 0.0009131 1.1 192Ir 308.46 0.0008997 1.1 192Ir 468.07 0.0007786 1.1 192Ir 316.51 0.0008905 1.1 40K 1460 0.0005456 0.6 22Na 1274.5 0.0005721 1.3 22Na 511 0.0007572 1.2 226Ra 186.21 0.0010380 0.98 208Tl 510.84 0.0007566 1.1 208Tl 583.84 0.0007236 1.2 208Tl 2614.7 0.0004154 1.5 208Tl 860.37 0.0006517 1.2 235U 143.76 0.0010550 0.97 235U 185.72 0.0010390 0.98 238U 66.376 0.0008667 1.1

表 4 蒙特卡罗模拟得出的不同核素的探测效率 Table 4 Monte Carlo simulation of the detection efficiency of different nuclides.

从图 5可以看出，高纯锗探测器的全能峰效率随能量呈单峰形变化关系，在中能区域全能峰效率最高（在140 keV左右达到了最大值），随后向低能、高能区域下降。主要因为低能光子在探测器入射窗、死层等部位衰减严重，而高能光子受到探测器灵敏体积的影响，故全能峰效率会在低能和高能区域下降^[7]。同时高纯锗探测器的探测效率主要取决于光电效应的作用截面，在140 keV时，高纯锗探测装置中光电效应的作用截面较大，所以此时的源峰探测效率最大，随着γ射线的能量增大，康普顿效应和电子对效应的截面增大，光电效应截面减小，因此系统的探测效率也随之减小。

图 5

图 5 高纯锗探测装置模拟计算的效率曲线 Figure 5 The calculated efficiency curve of HPGe detection device.

实验效率和模拟效率的相对偏差^[8-9]按式(3)计算：

式中：R为相对偏差；D_s为模拟效率；D_e为实验效率。实验计算得⁴⁰K的全能峰探测效率为0.0005455，模拟计算得⁴⁰K的全能峰探测效率为0.0005456，代入式(3)计算得相对偏差为0.018%，说明实验探测效率与模拟效率符合得较好，同时从表 4中可以看出，模拟的其他核素探测效率的相对偏差较小，验证了使用蒙特卡罗模拟高纯锗探测装置效率刻度方法的可行性和准确性。

本文分别通过实验测量和模拟计算了高纯锗探测装置的探测效率，实验采用KCl配制了一定比活度的⁴⁰K液体源，测量低本底环境下的高纯锗探测器对⁴⁰K放射源的能谱，求出实验源峰效率，通过实验得出高纯锗探测装置探测效率与γ光子能量之间的关系。并使用蒙特卡罗方法模拟计算了⁴⁰K的探测效率，计算得实验效率和模拟效率的相对偏差为0.018%，验证了蒙特卡罗方法的可行性，同时通过模拟计算不同核素的探测效率，得到其探测效率的相对偏差均在1.0%左右，验证了其它核素探测效率的准确性，得到了能量-效率曲线，对高纯锗探测装置进行了效率刻度。