中子活化瞬发γ分析(Prompt Gamma Neutron Activation Analysis, PGNAA)是工业物料成分分析的最主要方法之一^[1-7]。该方法利用快中子轰击待测物料，通过高探测效率、高能量分辨率的探测器来测量中子活化后的物料发射出来的瞬发γ射线来分析物料成分。PGNAA技术中，NaI闪烁体探测器是最普遍使用的γ探测器^[8-9]，其高度可靠的性能是PGNAA方法的关键^[10]。但因NaI探测器同时也处于较强的快中子场中，其在活化NaI晶体的同时对其造成严重的辐照损伤^[11-12]，从而导致其性能的下降。但快中子对NaI晶体的辐照损伤方面的研究却一直没有公开发表的实验数据。为了定量地评估PGNAA设备中NaI闪烁探测器的使用寿命，以及NaI探测器的中子屏蔽设计，需要对快中子对NaI晶体的辐照损伤进行研究。

本研究利用中国工程物理研究院物理化学研究所的CFBR-Ⅱ (China Fast Burst Reactor Ⅱ)型球形反应堆^[13-14]，对NaI晶体进行估计值为10⁸ cm⁻²、10⁹cm⁻²、10¹⁰ cm⁻²、10¹¹ cm⁻²、10¹² cm⁻²、10¹³ cm⁻²、10¹⁴cm⁻²的7个中子注量点的辐照，测量能量分辨率的变化情况，晶体尺寸为5.08cm×5.08cm。为使测量结果具有一致性，同时节约实验成本，本次晶体辐照实验使用两块NaI晶体从10⁸cm⁻²开始进行中子辐照，并在辐照后使用¹³⁷Cs和⁶⁰Co测量其能量分辨率，再进行10⁹ cm⁻²注量实验，依次类推。因每次测量均需重新将晶体与光电倍增管(Photo Multiplier Tube, PMT)组装，故为了评估测量结果的系统误差，首先需对影响NaI探测器能量分辨率的多种环境因素进行研究。

测量NaI探测器性能的实验装置如图 1所示。图 1(a)为探测器外壳的示意图，图 1(b)为测试的实物图。基于该装置，在实验室条件下，研究影响NaI探测器性能的外界因素，如时间稳定性、地磁场、多次组装的重复性等，从而为NaI晶体的中子辐照损伤实验中的外界因素对实验结果的影响提供评估依据。

图 1

图 1 探测器测试装置 (a)外壳示意图，(b)实物图 Figure 1 Detector test device. (a) Schematic diagram of detector crust, (b) Photograph of real device objects

实验过程中共准备了三块NaI晶体，其中两块用于晶体辐照，相互作为对照样；一块作为未辐照的对照样。在实验室准备阶段，对这三块晶体均进行了相同的外界因素影响的研究，其测试结果类似，故仅以第一块晶体为例介绍其测量结果。

探测器的外壳根据NaI晶体与PMT的尺寸而设计，并在NaI晶体的顶端贴了1mm厚的发泡橡胶，从而使每次组装后NaI晶体与PMT之间的压力恒定。其中，NaI晶体为密封晶体，其玻璃窗与PMT之间通过硅油耦合。

实验使用的光电倍增管为7.62cm（3英寸）的CR119，测量过程中高压为850V。使用ORTEC高度集成的2048道的DigiBase，如图 1(b)所示。该DigiBase通过网线与计算机进行交互，参数设置方便。在整体测量过程中，DigiBase的信号成形时间设置为2μs。

研究外界因素对组装的NaI探测器性能的影响，测量过程在22 C的恒定室温下，通过测量NaI探测器对¹³⁷Cs的全能峰峰位和能量分辨率来研究其影响。下面依次对考虑的三种外界因素进行介绍。其中，组装后时间稳定性测试是指在NaI晶体与PMT组装好后，每隔1h测一次¹³⁷Cs的能谱，研究其峰值和能量分辨率随时间的变化情况，从而研究组装后探测器性能随时间的变化关系；地磁场稳定性测试是指将组装好的NaI闪烁体探测器，沿垂直于地表面的轴方向每45°旋转一次进行能谱测量，经一圈测量8次，研究已经过坡莫合金屏蔽过的探测器外壳对地磁场的屏蔽情况；重复性操作稳定性是指将NaI晶体与PMT重复组装6次，每次组装后测一次能谱。

图 2是外界因素对探测器影响的测试结果。从图 2可以看出，图 2(a)与(b)两种因素对峰值的变化小于1%，然而图 2(c)对峰值的变化最大可以达到2%，而且可以看到比较明显的周期性。但这三种因素对能量分辨率的影响均约为1%。

图 2

图 2 外界因素对探测器的影响 (a)组装后时间稳定性，(b)地磁场稳定性，(c)重复性操作稳定性 Figure 2 External factors to the detector. (a) Time stability, (b) Geomagnetic field stability, (c) Repetitive operation stability

基于上述准备实验可知，在维持测量室温不变的条件下，所探究的三种外界因素时间、地磁场、重复性多次组装，都未对NaI晶体探测器的性能造成显著影响。因此，对中子辐照后的晶体的测量，若有任何性能上的变化，将直接反应中子对晶体的辐射损伤效应。

中国工程物理研究院物理化学研究所的CFBR-Ⅱ型反应堆为球形反应堆，该反应堆在300W功率下稳态运行时，堆表面的中子平均能量为1.38MeV，中子注量为2.0×10¹⁴cm⁻²，中子注量率为5.6×10¹⁰cm⁻²s⁻¹；该反应堆的γ射线的平均能量为0.9MeV^[13-14]。

为了使圆柱形NaI晶体相对于球形反应堆的位置是固定的，本实验特地加工了一个圆环形托盘，两个晶体每次均对称地放置在托盘与反应堆外表面的相切处。图 3为本次晶体辐照实验的示意图。利用该装置，对两块NaI晶体进行了10⁸cm⁻²、10⁹cm⁻²、10¹⁰ cm⁻²、10¹¹ cm⁻²、10¹² cm⁻²、10¹³ cm⁻²、10¹⁴cm⁻²共7个中子注量的照射。每次照射后，均使用¹³⁷Cs和⁶⁰Co源测量两块晶体的能量分辨率。因中子辐照后的晶体具有较强的活化放射性，故对高通量的情况，需要在辐照后放置冷却一段时间后再测量，其放置时间见表 1。

图 3

图 3 晶体中子辐照装置示意图 Figure 3 Schematic diagram of neutron radiation device for crystals.

表 1

表 1 晶体辐照与测量的时间间隔 Table 1 Time interval between crystals' irradiation and measurement. 注量Fluence / cm−2 时间Time / h 108 0.5 109 0.5 1010 16 1011 20 1012 67 1013 180 1014 600

表 1 晶体辐照与测量的时间间隔 Table 1 Time interval between crystals' irradiation and measurement.

在测量辐照后的晶体时，因其有较强的活化本底，故在进行¹³⁷Cs和⁶⁰Co的能量分辨率的测量时，对NaI闪烁体探测器所测得的能谱均需要进行本底扣除的处理，其中本底谱的测量时间1-2min（鉴于本底较强，因此1-2min的本底测量已经具有很好的统计性）。

两块NaI晶体在不同中子注量辐照后组装的探测器的能量分辨率见图 4。图 4(a)和(b)分别是受到中子辐照过的1# NaI晶体和2# NaI晶体，图 4(c)是未受到中子辐照的3# NaI参照晶体。从图 4可看出，未受到中子辐照的3# NaI晶体作为参照样，其能量分辨率几乎没有任何变化，对于受到中子辐照的1# NaI和2# NaI晶体，除1# NaI晶体在10¹³cm⁻²注量下测¹³⁷Cs源时的能量分辨率有较明显的抬高外，两块晶体在这7个逐次增加的中子注量点下能量分辨率没有发生显著变化。对于10¹³cm⁻²点抬升的情况，这里认为可能是进行该点测试时，DigiBase没有提前预热而直接测量导致的。但是从2# NaI晶体对三种能量的射线以及1# NaI除10¹³cm⁻²点外其它情况来看，可认为NaI晶体在10¹⁴cm⁻²注量下能量分辨率未发生显著变化。

图 4

图 4 NaI晶体中子辐照后性能变化情况 (a) 1# NaI晶体，(b) 2# NaI晶体，(c) 3# NaI晶体 Figure 4 Performance changing of NaI crystals after neutron irradiation. (a) 1# NaI crystal, (b) 2# NaI crystal, (c) 3# NaI crystal

NaI晶体组装为闪烁体探测器的过程中，外界因素（组装后时间、地磁场和重复性操作）对其能量分辨率的影响的变化小于1%；NaI晶体在经过中子注量10⁸-10¹⁴cm⁻²后的裂变快中子轰击后，能量分辨率没有发生显著的变化，仍可以继续使用。本结论为在强快中子辐射场下工作的NaI探测器的中子屏蔽设计以及寿命下限参考值的预估提供了重要的参考数据。