2. 中国科学院高能物理研究所 北京 100049;
3. 东莞中子科学中心 东莞 523803
2. Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Dongguan Neutron Science Center, Dongguan 523803, China
能区从eV至几十MeV甚至上百MeV的各种中子反应截面是先进核能技术、核天体物理、基础物理及国防科技研究中用到的关键数据[1-4]。国际上自20世纪80年代以来，基于中高能强流脉冲质子加速器的散裂中子源已成为开展各种高水平中子核数据测量的重要手段[5-6]。在建的中国散裂中子源(China Spallation Neutron Source, CSNS)[7-8]是我国一个大型综合科学研究平台，该中子源具备开展核数据测量所需的高强度、窄脉冲时间结构、宽中子能区等特点，非常适合开展先进核能技术、核天体物理、国防科技等研究所急需的许多中子核数据的测量工作。将于2017年建成的中国散裂中子源CSNS的反角白光中子束线Back-n[9]，当质子束流功率为100 kW时，可以在距靶80 m处提供注量率为9.25×106 cm-2∙s-1、时间分辨为0.3%-0.9%（2MeV以下能区）的脉冲中子束，为我国开展全能区尤其是共振区的核数据测量提供了很好的契机。中子能谱及注量率测量实验将是CSNS Back-n建成后的首要实验，它是在Back-n上进行其他实验的基础，精确的中子能谱及注量率对Back-n具有非常重要的意义。
CSNS Back-n的中子能谱及注量率借鉴了CERN (European Organization for Nuclear Research) n_TOF (The neutron time-of-flight facility)等的中子能谱及注量率测量经验[5-10]，基于不同的标准反应，采用多种探测器分能区进行测量。其中，基于235U和238U裂变反应的标准截面可以给出1eV-200MeV能区的束流能谱及注量率。
在裂变电离室中，自发衰变α粒子与裂变碎片均可将气体电离，产生的电子向正高压方向飘移，被收集极收集。通常，自发裂变α粒子的能量(4-5MeV)小于裂变碎片的能量（几十MeV）。在理想条件下，自发裂变α粒子与裂变碎片能量被全部收集，则在裂变室测得的能谱中，裂变碎片峰与α粒子峰将很容易区分。但裂变室中，带电粒子在工作气体中沉积的能量与极板间距、工作电压、气体成分、工作气体气压等因素有关。极板间距越小，裂变室的上升时间越快，时间特性越好，但带电粒子能量不能完全沉积；极板间距越大，裂变室中带电粒子能量完全沉积的概率越大，但是裂变室的时间特性会相对变差。
在CSNS Back-n的能谱及注量率测量中，裂变室不仅需要通过裂变发生的次数来确定中子注量率，还需要通过裂变发生的时间和根据飞行时间法获得中子能谱。因此，需要在保证裂变碎片-α粒子分辨的同时，尽可能提高裂变室的时间分辨，以保证测得尽可能精确的中子飞行时间，从而获得精确的中子束流能谱。
本文首先研制了一个235U裂变室模型，利用中国原子能科学研究院的高压倍加器，通过D-T反应产生的14.8 MeV单能中子，分别设计实验测定了裂变室的粒子分辨能力、时间分辨与探测效率，确定了裂变室的最优化设计参数，由此确定了用于CSNS Back-n中子束能谱及注量率测量的235U及238U裂变电离室设计的物理参数。
1 裂变室实验模型裂变室模型主要由靶片、收集极、外壳、绝缘部件、导线、进出气孔等部分组成，如图 1所示。裂变室模型采用铜质的外壳和收集极。靶片基板为厚0.2 mm、直径32 mm的铂金板，镀层活性区直径为20 mm，富集铀镀层总量为832.97 μg，富集铀成分见表 1。收集极与靶片基板间、靶片基板与外壳间均用绝缘材料隔开，通过改变绝缘垫片的厚度来控制靶片与收集极之间的距离，即极板间距。靶片接地，收集极与ORTEC-142B前置放大器相连，接400 V正高压。裂变室采用流气式设计，工作气体为氩甲烷P10（甲烷10%，氩气90%）。
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图 1 测试用裂变室示意图 Figure 1 Schematic diagram of the testing fission chamber. |
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表 1 富集铀成分 Table 1 Enrichment of uranium. |
在高压倍加器直靶管真空管道末端安装氚钛靶，氚钛靶与束流方向成45°角，裂变室与氚靶平行放置，裂变室中的靶片距离氚靶1.5 cm。根据核反应运动学，D-T反应在45°角方向上出射的中子能量为14.7 MeV。在进行这项测试时，高压倍加器采用直流束运行模式。
实验电子学如图 2所示。裂变室收集极与ORTEC-142B型前置电荷灵敏放大器相连，前放的能量信号（E信号）输出到ORTEC-672型放大器，放大50倍后输出到多道分析仪，多道分析仪与PC相连，通过PMCA软件记录能谱数据。
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图 2 裂变室能谱测量电子学 Figure 2 Electronics layout for the measurement of fission chamber energy spectrum. |
实验使用高压倍加器产生的脉冲中子束，脉冲束频率1.5 MHz，每脉冲半高宽(Full Width at Half Maximum, FWHM)为2-3 ns，高压倍加器极短的脉冲FWHM对裂变室时间分辨测量影响极小，可以忽略。实验布局与§2.1相同，但记录的是裂变室裂变信号与高压倍加器脉冲拾取信号（Pick-up信号）之间的时间关联谱。该实验的电子学如图 3所示。裂变室与ORTEC-142B型前置放大器相连，前放的时间信号（T信号）输出到CFD (Constant Fraction Discriminator)定时，通过设置CFD的阈值过滤掉235U自发衰变的α信号，再输入到TAC (Time-to-Amplitude Converter)做飞行时间关联谱的起始信号；加速器脉冲拾取信号通过ORTEC-VT120快放大器放大后输入到另一个CFD定时，再送入TAC作为时间关联谱的停止信号。TAC采用ORTEC的567，量程设置为800 ns。
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图 3 裂变室时间分辨测量的电子学系统 Figure 3 Electronics diagram for the measurement of fission chamber time resolution. |
使用伴随粒子法测定了裂变室探测效率。氘氚反应产生的中子与α粒子之间存在一一对应的关系。在入射氘束能量和方向已知的情况下，测定一定立体角内出射的伴随α粒子数，根据核反应运动学即可得到相应立体角内出射的中子数；结合裂变室计数率即可得到裂变室探测效率。
实验布置如图 4所示。使用高压倍加器直管道上氘氚反应产生的直流束，裂变室固定在沿束流0°角方向上距离氚靶15 cm处。伴随靶管与氘束流成135°角，伴随粒子探测器使用金硅面垒探测器，距离氚靶90 cm。
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图 4 伴随粒子法测裂变室探测效率实验布局 Figure 4 Experimental layout for the measurement of fission chamber detection efficiency. |
裂变室探测效率测量实验的电子学如图 5所示，在图 2裂变室能谱测量电子学的基础上，增加了一路伴随α测量的电子学。
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图 5 裂变室探测效率测量电子学 Figure 5 Electronics diagram for the measurement of fission chamber detection efficiency. |
§2.1所描述的实验测定了裂变室在极板间距为3 mm、5 mm、8 mm、10 mm时的能谱，如图 6所示。实验结果表明，在极板间距离较小时，裂变室能谱整体偏低，裂变碎片能量分布较为集中，并有较大部分与235U的α衰变能谱混合在一起，很难区分开来；随着极板间距离的增大，裂变碎片峰与α峰逐渐区分开来，裂变碎片的峰谷比越来越高；在235U裂变室极板间距达到10 mm时，裂变碎片峰与α衰变峰之间的距离较大，峰谷比较高，容易区分，可以较为精确地统计裂变事件。
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图 6 不同极板间距下235U裂变室的能谱 Figure 6 Energy spectra of the fission chamber with various distance between the cathode and anode. |
能谱峰谷比与极间距的关系见图 7。极间距的增大会导致裂变室时间分辨的下降，10 mm的极板间距已经足够满足裂变信号-α粒子分辨的需要，因此更大的极板间距没有必要。
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图 7 裂变信号的峰谷比 Figure 7 Peak-to-valley ratio of the energy spectra with various distance between the cathode and anode. |
需要注意的是，由于裂变碎片能量未能完全沉积在工作气体中，图 6中裂变室能谱与235U裂变碎片能谱并不完全相同，观察不到235U裂变碎片能谱中的双峰。使用裂变室测量束流能谱时，中子的能量由飞行时间法给出，裂变室仅用来给出裂变事件的发生时间和概率。因此，裂变室中裂变碎片能量不完全沉积对束流能谱测量影响较小。
3.2 裂变室的时间分辨在确定了裂变室极板间距的基础上，利用高压倍加器产生的脉冲中子束，测得235U裂变室在极板间距为10 mm时裂变室模型输出信号与Pick-up信号的时间关联谱如图 8所示。裂变室与氚靶靶头间的距离为1.5 cm，中子飞行时间约为0.282 8 ns，可以忽略。使用示波器测得裂变室模型输出信号的上升时间约为30 ns。裂变信号峰的FWHM为30.36道，根据TAC道宽计算得到时间分辨为14.7 ns。该时间分辨主要来自两方面的贡献，脉冲束脉冲宽度和探测器的时间分辨，其中脉冲束宽度为2-3 ns，对时间分辨的贡献很小，因此可以认为测得的时间分辨即是探测器的时间分辨。
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图 8 235U裂变室模型输出信号与Pick-up信号的时间关联谱 Figure 8 Time correlation of pick-up signal with the output signal of fission chamber model. |
CSNS Back-n所用的脉冲质子束的脉冲FWHM约为30 ns，因此中子的产生时间具有30 ns的不确定性，如果忽略中子在散裂靶里的时间分散，根据误差传递公式，考虑裂变室时间分辨与脉冲束流FWHM后，由式(1)算得总时间分辨为33.4 ns。
| $\Delta t = {\left( {\Delta t_1^2 + \Delta t_2^2} \right)^{\frac{1}{2}}}$ | (1) |
中子通过一段固定距离L所需要的时间t由式(2)（不考虑相对论效应）求得。
| $t = \frac{{72.3L}}{{\sqrt E }}$ | (2) |
式中：E为能量，MeV；L为飞行距离，m；t为飞行时间，ns。
用飞行时间法测能谱时，所得能量的相对分辨率由式(3)给出。由于L可以精确测定，且△L与L的比值非常小，因此束流监视系统的能量分辨率△E/E主要取决于△t/t。
| $\frac{{\Delta E}}{E} = {\left[ {{{\left( {\frac{{2\Delta t}}{2}} \right)}^2} + {{(\frac{{2\Delta L}}{L})}^2}} \right]^{\frac{1}{2}}} \approx \frac{{2\Delta t}}{t}$ | (3) |
由式(1)-(3)可知，使用裂变室配合中子飞行时间法测量束流能谱时最主要的影响因素是CSNS Back-n所用脉冲质子束的脉冲FWHM。
裂变室在距离靶80 m处的时间分辨率随中子能量的变化曲线由图 9所示，在1 keV以下能区，裂变室用飞行时间法测中子飞行时间分辨率小于0.02%，在1-100 keV能区，裂变室时间分辨率小于0.18%，在0.1-2 MeV能区，裂变室时间分辨率小于0.82%。
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图 9 裂变室测中子飞行时间的分辨率 Figure 9 Time resolution of the fission chamber measured by neutron time-of-flight. |
235U(n, f)反应一般产生两个出射方向相反的裂变碎片，裂变室中裂变碎片出射方向与靶片夹角较小时，两个碎片都可能沉积在靶中而无法被探测到。因此裂变室探测效率如式(4)所示，与靶核数N、裂变截面σf(E)、对裂变碎片的探测效率εf有关，其中εf小于100%。通过伴随粒子法可以推导出中子注量率φ，结合裂变室计数率Nf，也可以得到裂变室的探测效率。
| $\varepsilon \left( E \right) = \frac{{{N_{\rm{f}}}}}{\phi } = N \cdot {\sigma _{\rm{f}}}\left( E \right) \cdot {\varepsilon _{\rm{f}}}$ | (4) |
裂变室实验模型所用的靶片是多种核素的混合物，所以：
| $\begin{array}{l} N \cdot {\sigma _{\rm{f}}}\left( E \right){\rm{ = }}{N_{^{235}{\rm{U}}}} \cdot {\sigma _{{\rm{f}}{ \cdot ^{235}}{\rm{U}}}}\left( E \right) + {N_{^{236}{\rm{U}}}} \cdot {\sigma _{{\rm{f}}{ \cdot ^{236}}{\rm{U}}}}\left( E \right) + \\ \quad \quad \quad \quad {N_{^{234}{\rm{U}}}} \cdot {\sigma _{{\rm{f}}{ \cdot ^{234}}{\rm{U}}}}\left( E \right) + {N_{^{238}{\rm{U}}}} \cdot {\sigma _{{\rm{f}}{ \cdot ^{238}}{\rm{U}}}}\left( E \right) \end{array}$ | (5) |
由式(4)、(5)可知，裂变室对不同能量中子有不同的探测效率。裂变室实验模型中，每种核素的裂变截面对裂变室探测效率均有影响，但在1 MeV以下能区，235U的裂变截面对探测效率的影响更为明显。使用高纯度235U或238U靶片时，裂变室对不同能量中子的探测效率与235U、238U的中子诱发裂变截面一致，测得裂变室一个或几个能量中子的探测效率后，即可推导出裂变室对其他能量中子的探测效率。但用于实验的裂变室建成后必须采用多能点实验进行效率校准，因为这里只是对裂变室的模型进行研究，以确定正式裂变室的设计参数，所以只采用了一个能点进行校准。
实验中，裂变室能谱与伴随α能谱的测量是同时进行的。根据伴随靶管的结构，计算出中子产额Y与伴随α计数Nα的比值为：
| ${Y}/{{{N}_{\text{ }\!\!\alpha\!\!\text{ }}}}\;\text{=1}\text{.50}\times \text{1}{{\text{0}}^{\text{6}}}$ | (6) |
金硅面垒探测器在实验中测得伴随α粒子计数率Nα=1738.08 s-1，因此D-T反应中子产额为：
| $Y{\rm{ = 1}}{\rm{.50}} \times {\rm{1}}{{\rm{0}}^{\rm{6}}}{N_{\rm{ \mathsf{ α} }}}{\rm{ = 2}}{\rm{.61}} \times {\rm{1}}{{\rm{0}}^{\rm{9}}}{\rm{ }}{{\rm{s}}^{ - 1}}$ | (7) |
0°方向的微分截面值δ(0)=0.336 b，总截面值δ(tot)=3.984 b。0°方向中子产额为：
| $Y\left( {{0}^{°}} \right)={Y\cdot \delta \left( 0 \right)}/{\delta \left( \rm{tot} \right)}\;$ | (8) |
距离靶头15 cm处0°角上的中子注量率为：
| ${{\phi }_{\rm{n}}}\left( {{0}^{°}} \right)={Y\left( {{0}^{°}} \right)}/{{{r}^{2}}}\;=9.77\times {{10}^{5}}\rm{ c}{{\rm{m}}^{-\rm{2}}}\cdot {{\rm{s}}^{-\rm{1}}}$ | (9) |
实验测得裂变室放置于距离靶头15 cm处0°角时的计数率Nf = 4.204 s-1。因此裂变室实际探测效率为：
| $\varepsilon \left( E \right)={{{N}_{\rm{f}}}}/{{{\phi }_{\rm{n}}}}\;{{0}^{°}}=4.302\times {{10}^{-6}}$ | (10) |
实验中氘束被加速到0.3 MeV，与氚反应的氘平均能量为0.15 MeV，根据加速器单能中子源常用数据手册[11]，沿束流0°角方向出射的中子能量为14.9605MeV。根据靶片镀层数据（表 1），由式(4)、(5)计算得到：
| $\varepsilon \left( E \right)\approx N\cdot {{\sigma }_{\rm{f}}}\left( E \right)=4.284\times {{10}^{-6}}$ | (11) |
中子能量为14.96 MeV时，裂变室实验模型探测效率的测试值（式(10)）与理论值（式(11)）相差0.415%。
在实验与计算过程中存在的不确定度来源如表 2所示，可见探测效率的实验值与理论值在不确定度值范围内符合。裂变室计数的统计不确定度与实验系统安装定位精度是最主要的不确定度来源，后续实验中增加测量时间可以减少裂变室计数的统计不确定度，在CSNS Back-n上进行实验时，裂变室与散裂靶之间的距离比较远，实验系统的安装定位精度更高，安装定位引起的不确定度将大幅降低。
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表 2 裂变室探测效率计算过程不确定度来源 Table 2 Source of uncertainty in the efficiency calculation of fission chamber. |
中国散裂中子源反角白光中子束线可以在距靶80 m处提供注量率为9.25×106 cm-2∙s-1的中子束，为提升裂变室数据获取速度，需要提高裂变室探测效率，也即是提高裂变室中靶物质的量。采用多层快裂变室可以在不降低裂变室时间分辨的前提下，达到提升裂变室数据获取速度的效果。为散裂源设计的多层裂变电离室如图 10所示，计划使用镀层厚度为280 μg∙cm-2、镀层活性区直径40 mm的高纯度235U和238U靶片；采用10 mm极板间距时，多层裂变室可以安装4片靶片；结合中子源强度和根据文献[9]的能谱分布，模拟计算得出裂变室中每块235U靶片对1 eV-200 MeV中子的平均探测效率约为1.8×10-5，裂变碎片计数率约170 s-1；每块238U靶片对1 eV以上中子的平均探测效率约为4.3×10-6，裂变碎片计数率约40 s-1。在测量CSNS Back-n不同能区的能谱时，可以根据需要调整裂变室中靶片的比例；在测量注量率时，使用235U和238U靶片各两片。这样，裂变室在用作中子束流流强监测时，30 s就可以给出精度在1%内的中子束流强度数据。
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图 10 多层裂变室示意图 Figure 10 Schematic diagram of multilayer fission chamber. |
本文根据中国散裂中子源反角白光中子束线中子能谱及注量率测量的需求，设计了用于裂变室性能测试的235U快裂变室模型，得出如下结论：
1) 极板间距为10 mm时，裂变室的粒子分辨能力可以满足能谱测量的需要；此时裂变室的时间分辨为14.7 ns，与中国散裂中子源反角中子束线30ns的脉冲时间FWHM相比，裂变室的时间分辨对反角中子束线能谱测量的影响很小；
2) 使用伴随粒子法测量了裂变室模型的探测效率，结果与理论值一致；
3) 考虑中国散裂中子源反角中子束线注量率实时监测的需求，采用多层快裂变室的设计提高了裂变室探测效率，30 s即可给出不确定度为1%的中子注量率。设计的235U、238U多层快裂变室可同时满足中国散裂中子源反角中子束线能谱测量与注量率监测的需求。
致谢 实验过程中得到了中国原子能科学研究院核数据重点实验室高压倍加器运行组陈红涛研究员、赵芳高级工程师的大力支持，在此表示感谢。| [1] |
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