大气中含有多种放射性物质，包括原生放射性核素、宇生放射性核素及与核相关的人为活动产生的人工放射性核素。在天然辐射源的照射中，氡、钍射气及其子体气溶胶引起的内照射又是公众辐射剂量的主要来源，约占全部剂量份额的40%^[1]，所以有必要对气溶胶放射性进行长期监测。⁷Be是宇生放射性核素，在对流层低层，由于强烈的大气动力输送，尤其是干、湿沉降过程，含⁷Be的气溶胶能较快地沉降到地表，使对流层大气中⁷Be的浓度很低，常用于表征平流层和上对流层来源的空气示踪剂，高浓度的⁷Be往往指示着气团源于高层大气的向下输送；²¹⁰Pb源于地表排放。随着²¹⁰Pb被气溶胶吸附后，²¹⁰Pb在大气中输送，并最终经干、湿沉降而被清除。在²²²Rn源已知的情况下，²¹⁰Pb的大气浓度数据可作为评估大气气溶胶沉降/清除过程的示踪物质。在实际的工作中，既可以单独使用⁷Be或²¹⁰Pb，也可以将两者结合起来使用，以获得有关大气输送、沉降的完整信息。由于⁷Be和²¹⁰Pb源分布的差异，可以把含低⁷Be、高²¹⁰Pb的特征气团作为来自于地表排放源的示踪物；而高⁷Be、低²¹⁰Pb则是来自于高层大气向下输送的示踪物^[2]。

大气环境气溶胶放射性水平作为我国辐射环境监测的重要内容一直备受关注，周程等^[3]就采样、测量等大气放射性气溶胶监测环节中值得注意的问题作了有益的讨论。但由于氡子体、大气悬浮物及气象条件等因素的影响，大气中放射性气溶胶的核素浓度变化极其复杂，与环境条件（特别是PM10、PM2.5）的相关性分析较少报道，常印忠等^[4]曾对西安地区大气环境气溶胶样品中放射性核素监测情况作过类似的探讨。

广州市位于广东省的中南部，北回归线偏南地区。广州属亚热带季风气候，由于背山面海，具有温暖多雨、相对湿度大、光热充足、夏季长、霜期短、全年水热同期等特征。本工作对广州地区气溶胶的总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po与⁷Be的放射性水平进行了近两年的监测，通过数据总结及相关性分析，给出了广州地区大气气溶胶放射性水平随气候条件、降尘量及PM10、PM2.5含量变化的规律，并对其成因作了初步探讨。

采样点位于广东省环境辐射监测中心楼顶，监测中心两侧为居民小区，采样点高差32 m，坐标113º18.62’ E和23º5.76’ N，周围环境相对开阔。

采样时段为2014年1月-2015年12月，采样频次为每月一次；若无特殊情况，采样一般安排在每月的上旬。

HRHA01-LFS超大流量气溶胶采样器（北京华瑞核安科技有限公司）；TH-1000C型大流量气溶胶采样器（武汉市天虹仪器有限公司）。过滤材料选用聚丙烯气溶胶滤膜，气溶胶颗粒径在0.1 μm以上，理论上收集效率大于99%。

采样时尽量避开雨天。在大气气溶胶采样前后，滤膜均在80 ºC下烘箱中烘干3-4 h、称重。超大流量气溶胶采样器流速600 m³∙h^-1，采样体积为10000m³，样品用于γ谱和总放测量；在同一时间，用大流量气溶胶采样器设置流速1.05 m³∙min^-1，采样体积为2000 m³，样品经湿式消解后用于²¹⁰Pb、²¹⁰Po放化分析。

本文气溶胶放射性测量仪器性能指标见表 1。

表 1

表 1 气溶胶放射性测量仪器性能指标 Table 1 Instrumental performance index of aerosol radioactivity measurement. 项目Items 仪器型号Instrument type 相对效率 Relative efficiency/% 本底Background/count•m-1 分辨率Resolution/ keV 探测限Detection limit/ mBq∙m-3 总α Total α MPC 9604低本底 2.7 0.055 — 3.0×10-2 MPC 9604 low level 总β Total β α/β测量仪 50 0.68 — 2.5×10-2 α/β counting instrument 210Pb 8.0×10-3 7Be GMX-50220-S γ谱仪 45 97.2 2.4 1.3×10-2 GMX-50220-S γ spectrometer 210Po Alpha essemble-8 α谱仪 23 0.01 25 2.0×10-4 Alpha essemble-8 α spectrometer

表 1 气溶胶放射性测量仪器性能指标 Table 1 Instrumental performance index of aerosol radioactivity measurement.

超大流量气溶胶采样器采集到的滤膜样品经认真折叠后被压入Ø75 mm×10 mm 塑料盒中，置于γ谱仪探头顶部进行测量。样品γ谱测量完毕后，在350 ºC下灰化4 h、在Ø20 mm样品盘上铺样，用低本底α、β测量仪进行总放测量。

大流量气溶胶采样器采集到的样品用于²¹⁰Pb、²¹⁰Po放化分析。处理时，将空气滤膜剪碎成小块，放入100 mL烧杯，加入209Po示踪剂。滤膜经湿式消解浸取得到待沉积溶液。溶液按文献^[5]进行铜片自沉积，沉积片在低本底α、β测量仪上进行总β计数测量并计算²¹⁰Pb含量，然后在α谱仪上进行²¹⁰Po α衰变计数测量并计算²¹⁰Po含量。

通过对气溶胶采样及放射性测量，得到了广州地区2014年1月-2015年12月间，气溶胶总放射性水平及²¹⁰Pb、²¹⁰Po、⁷Be核素浓度变化范围及均值，监测结果见表 2，按季节均值汇总结果见表 3。采样期间气象条件及空气中扬尘、PM10、PM2.5见图 1。总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、⁷Be含量随采样时间变化情况见图 2。由表 1、2可知，广州地区气溶胶的总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、⁷Be放射性水平年测量均值分别为0.12 mBq∙m^-3、0.75 mBq∙m^-3、0.93mBq∙m^-3、0.23 mBq∙m^-3和3.28 mBq∙m^-3。总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、⁷Be浓度随季节变化明显，冬春要比夏秋季节含量要高。其中总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、⁷Be最低值均出现在9月，总α、总β最高值出现在11月，²¹⁰Pb、²¹⁰Po峰值出现在2月，⁷Be峰值出现在1月，呈现出冬春高、夏秋低的特点。

表 2

表 2 气溶胶中各监测项目测量结果 Table 2 Results of measurement for the total α,total β,210Pb,210Po and 7Be. 采样时间（年月）Sampling time (y/m) 活度浓度Radioactivity concentration/mBq∙m-3 总α Total α 总β Total β 210Pb 210Po 7Be 14/01 0.11±0.02 1.04±0.01 — — 7.75±0.06 14/02 0.15±0.02 0.97±0.02 1.25±0.05 0.20±0.004 5.92±0.06 14/03 0.13±0.01 0.71±0.01 — — 2.10±0.06 14/04 0.11±0.02 0.60±0.01 0.78±0.01 0.32±0.02 2.43±0.08 14/06 0.20±0.02 0.63±0.01 0.40±0.01 0.15±0.01 1.41±0.04 14/07 0.25±0.02 0.84±0.01 0.78±0.03 0.41±0.01 1.00±0.03 14/08 0.16±0.01 0.66±0.01 0.71±0.02 0.39±0.02 2.39±0.04 14/09 0.071±0.01 0.13±0.01 0.14±0.02 0.03±0.01 0.78±0.05 14/10 0.16±0.01 1.19±0.01 1.04±0.01 0.22±0.01 4.51±0.09 14/11 0.25±0.02 1.70±0.02 1.46±0.01 0.18±0.01 6.76±0.27 14/12 0.17±0.02 0.65±0.01 1.49±0.03 0.21±0.01 1.42±0.04 15/01 — — 1.46±0.02 0.41±0.02 7.70±0.32 15/02 0.12±0.02 1.55±0.01 2.55±0.02 0.85±0.02 3.84±0.16 15/03 0.08±0.01 0.97±0.01 1.57±0.02 0.19±0.01 1.68±0.12 15/04 0.06±0.01 0.41±0.01 0.60±0.01 0.10±0.01 3.10±0.20 15/05 0.05±0.01 0.42±0.01 0.62±0.01 0.12±0.01 2.24±0.15 15/06 0.07±0.01 0.33±0.01 0.41±0.01 0.10±0.01 1.84±0.12 15/07 0.09±0.02 0.44±0.01 1.00±0.02 0.08±0.01 2.18±0.14 15/08 0.06±0.02 0.25±0.01 0.55±0.01 0.14±0.01 2.09±0.14 15/09 0.05±0.01 0.15±0.01 0.74±0.01 0.20±0.01 0.58±0.05 15/10 0.06±0.01 0.63±0.01 0.66±0.01 0.22±0.01 3.83±0.24 15/11 0.11±0.02 0.91±0.01 0.46±0.01 0.17±0.01 — 15/12 0.10±0.01 1.36±0.02 0.87±0.01 0.14±0.01 6.64±0.41 样品数Numbers 22 22 21 21 22 测量范围Scope 0.05-0.25 0.13-1.70 0.14-2.55 0.03-0.85 0.58-7.75 均值±2σ Average±2σ 0.12±0.12 0.75±0.86 0.93±1.10 0.23±0.36

表 2 气溶胶中各监测项目测量结果 Table 2 Results of measurement for the total α,total β,210Pb,210Po and 7Be.

表 3

表 3 总α、总β、210Pb、210Po和7Be活度浓度的季度平均值及标准偏差 Table 3 Quarterly average values and standard deviation of total α,total β,210Pb,210Po and 7Be. 项目Items 活度浓度Radioactivity concentration/mBq∙m-3 春（2-4月）Spring (February-April) 夏（5-7月）Summer (May-July) 秋（8-10月）Autumn (August-October) 冬（11-1月）Winter (November-January) 总α Totalα 0.11±0.06 0.13±0.17 0.09±0.11 0.15±0.13 总β Totalβ 0.87±0.80 0.53±0.41 0.50±0.82 1.13±0.81 210Pb 1.35±1.54 0.64±0.51 0.64±0.59 1.15±0.93 210Po 0.33±0.60 0.17±0.27 0.20±0.24 0.22±0.22 7Be 3.18±3.09 1.73±1.05 2.36±3.16 6.05±5.28

表 3 总α、总β、210Pb、210Po和7Be活度浓度的季度平均值及标准偏差 Table 3 Quarterly average values and standard deviation of total α,total β,210Pb,210Po and 7Be.

图 1

图 1 PM2.5、PM10、降雨、湿度、温度和灰尘随采样 日期变化曲线 Figure 1 Curves of PM2.5,PM10,rainfall,humidity,temperature,and dust vs. sampling date.

2014年全国（部分省市、直辖区）自动站气溶胶监测结果^[6]见表 4。广州地区气溶胶放射性水平与全国其他省份相比，具有以下特点：总α、总β水平与全国基本保持在同一水平；²¹⁰Pb、²¹⁰Po的放射性活度浓度较其他省份总体偏低；⁷Be放射性活度浓度随地区纬度而增加。由于“纬度效应”，高纬度地区宇宙射线要比低纬度地区强，而⁷Be主要来源于大气层顶部的宇宙射线中高能粒子（主要是中子）的碰并反应，宇宙射线越强，大气中⁷Be浓度就越高，故位于低纬度的广州⁷Be活度浓度要比北京、天津等中高纬度地区明显偏低。

表 4

表 4 2014年全国气溶胶放射性监测结果 Table 4 Results of aerosol radioactivity monitoring in China,2014. 地区Area 放射性活度浓度 Radioactivity concentration/mBq∙m-3 总α Total α 总β Totalβ 210Pb 210Po 7Be 北京Beijing 0.22 0.87 1.4 — 5.1 天津Tianjin 0.06 0.6 1.3 0.61 6 辽宁Liaoning 0.14 0.79 3.3 0.28 3.1 山东Shandong 0.21 0.85 2.5 0.48 4.5 青海Qinghai 0.31 0.54 2.8 — 6 上海Shanghai 0.13 1 — — 2.9 浙江Zhejiang 0.07 0.69 0.97 0.43 3.9 江西Jiangxi 0.11 0.67 1.4 0.58 3.1 四川Sichuan 0.07 0.66 2.7 0.32 2.8 湖南Hunan 0.28 1.9 2 0.4 — 贵州Guizhou 0.07 0.96 1.8 0.44 2.5 云南Yunnan 0.09 0.54 0.77 0.2 3.5 广西Guangxi 0.18 1 1.4 0.3 3.4 广州Guangzhou 0.12 0.75 0.93 0.23 3.3

表 4 2014年全国气溶胶放射性监测结果 Table 4 Results of aerosol radioactivity monitoring in China,2014.

考察了气象条件如降雨量、湿度、温度及空气中灰尘浓度、PM10及PM2.5浓度等因素对气溶胶放射性水平的影响。为确定上述因素对大气气溶胶放射性水平的影响程度，对气溶胶监测数据进行了相关性分析，得到了总α、总β、⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po含量水平与降雨量、湿度、温度、空气中灰尘浓度、PM10及PM2.5浓度等因素的相关系数。根据样本数查找《相关系数显著性检验表》，取α=0.01，确定对应的临界值。将相关系数绝对值与临界值进行比较，即可确定对气溶胶放射性水平有显著影响的因素。结果见表 5，带“^*”的相关系数绝对值均大于临界值，从统计学角度表明该因素对气溶胶放射性水平有显著影响。

表 5

表 5 气溶胶放射性水平与影响因素的相关性 Table 5 Correlation of radioactive level of aerosol and influence factors. 影响因素Factor 总α Total α 总β Total β 7Be 210Pb 210Po 雨量 Rainfall -0.4004 -0.5292* -0.4197 -0.4048 -0.2035 温度 Temperature -0.0044 -0.6364* -0.6036* -0.6344* -0.3635 湿度 Humidity -0.1967 -0.6577* -0.5821* -0.452 -0.314 灰尘浓度 Dust 0.4015 0.6819* 0.5258 -0.1591 0.0476 PM10 0.6459* 0.7629* 0.6732* 0.5034 0.5197 PM2.5 0.6248* 0.7584* 0.5307 0.6987* 0.7963* 注：相关系数大于临界值，α=0.01 Note: The correlation coefficient was greater than the threshold,α=0.01

表 5 气溶胶放射性水平与影响因素的相关性 Table 5 Correlation of radioactive level of aerosol and influence factors.

从相关性分析可知，气溶胶的总α、总β、⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po含量与降雨量、温度、湿度等气象因素呈现负相关性，与灰尘浓度、PM10、PM2.5的浓度呈现正相关性（²¹⁰Pb与灰尘浓度除外）。进一步分析可知，总β与雨量、温度、湿度，⁷Be与温度、湿度以及²¹⁰Pb则与温度均为显著负相关；空气中灰尘浓度则与总β、⁷Be显著负相关；PM10、PM2.5则与气溶胶的总α、总β、⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po均有显著正相关（其中，PM2.5与⁷Be，PM10与²¹⁰Pb、²¹⁰Po在取α=0.05水平上显著正相关）。总β还与灰尘浓度有着显著正相关性，而总α则不明显。

气溶胶样品中，成份主要为扬尘及大气悬浮微粒，地面土壤释放的Rn、Tn又极易与空气中气溶胶微粒相结合，与扬尘的天然放射性核素一起构成了大气气溶胶放射性的主要来源，而总α、总β则反映了大气气溶胶放射性水平总体状况。大气PM10、PM2.5浓度越高，意味着吸附在气溶胶微粒中Rn、Tn子体越多，总α、总β水平也就越高；同时扬尘中天然放射性核素也会影响气溶胶的总放水平，总β与扬尘浓度显著正相关反映了这一特点。雨量、湿度均对空气中扬尘及气溶胶有清除作用^[7-8]，故总α、总β与雨量、湿度均呈现负相关性。但由于采样时会尽量避开雨天，故雨量与监测项目的相关性总体较差，而相对湿度更好地反映了降雨、有雾的可能性，所以它的相关性较强。值得注意的是，总α与气候因素相关性较差可能还与总放测量时气溶胶前处理方法有关。研究表明，环境空气中长寿命α放射性核素主要是²¹⁰Po^[9]。钋具有易挥发性，在350 ºC高温下进行样品灰化处理会导致钋严重损失。而测量结果中²¹⁰Po含量远高于总α水平，恰好印证了这一点。这是灰化法测量气溶胶总α的一大缺陷。

理论上，温度越高，地面Rn、Tn子体释出速度会加快，同时空气中扬尘量也相应增加，总α、总β水平也会随之增高，但实际却相反（⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po情况类似），总α更是与温度有强负相关。这可能是跟广东地区水热同期的气候特征有关。当温度较高月份，湿度也比较大，同时处于多雨季节。从图 2可以看出，湿度大、降雨多的月份，扬尘、PM10、PM2.5浓度低；湿度小、降雨少的月份，扬尘、PM2.5、PM10浓度高，因为降雨会把空气中的微粒（如PM2.5、PM10）冲洗掉；高湿度也会使得气溶胶微粒加速沉降，导致降雨与湿度对总α、总β负效应非常大，完全掩盖了温度因素正效应。

图 2

图 2 总α (a)、总β (b)、210Pb和210Po (c)、7Be (d)放射性水平随时间变化情况 Figure 2 Concentration of total α (a),total β (b),210Pb and 210Po (c),7Be (d) in aerosol samples from January 2014 to December 2015.

²¹⁰Pb、²¹⁰Po是铀系长寿命氡子体，⁷Be是宇生放射性核素，它们在空气中的活度浓度均与PM10、PM2.5正相关，而与雨量、温度、湿度呈负相关，这与总α、总β的变化特征相一致。⁷Be冬春高、夏秋低变化特点与文献^[10]报道的一致。研究表明，气溶胶中⁷Be浓度与降雨量呈现负相关，同时平流层-对流层之间的物质交换、对流层垂直方向的物质输送以及中低纬度平流层气团的“春季泄漏”均可导致近地面大气⁷Be含量的相应增加^[11-12]。广州地区受夏季季风气候影响，6-10月份为雨季，大气沉降以湿沉降形式为主，降雨对大气中气溶胶有较强清扫作用，从而减少了大气中⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po的存在介质，气溶胶中⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po含量明显降低。进入12月份，季风影响减弱，降雨量少，大气气溶胶增多，⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po浓度相应升高。故有⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po浓度最低值出现在降雨量较大的9月，峰值出现在1-2月。另一方面，²¹⁰Pb、²¹⁰Po均与PM2.5、PM10相关性很强，而与空气中灰尘量的相关性很弱，这反映出²¹⁰Pb、²¹⁰Po易与气溶胶微粒相结合的特点。进一步分析表明，²¹⁰Pb、²¹⁰Po与PM2.5的相关系数分别达到0.6986、0.7963，均大于其与PM10的相关系数。这可能与PM2.5具有更大的比表面积，而PM2.5为雾霾天气的主要污染物，并且氡子体主要吸附在0.01-3.0 µm的气溶胶上，其吸附能力远大于PM10有关^[13]。⁷Be的行为则与²¹⁰Pb、²¹⁰Po略有不同，⁷Be与PM10存在很强的相关性，相关系数达到0.6732，大于其与PM2.5的相关系数，说明⁷Be具有容易与粒径较大的微粒相结合的特点。

1) 对广州地区大气环境气溶胶样品的总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po和⁷Be进行了为期两年采样监测。监测结果表明，广州地区大气环境气溶胶样品的总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po和⁷Be放射性活度浓度的年均值分别为 0.12 mBq∙m^-3、0.75 mBq∙m^-3、0.93mBq∙m^-3、0.23 mBq∙m^-3、3.16 mBq∙m^-3。

2) 环境空气气溶胶放射性水平变化有着明显的季节性特征，总α、总β、²¹⁰Pb、²¹⁰Po、⁷Be最低值均出现在9月，总α、总β最高值出现在11月，²¹⁰Pb、²¹⁰Po峰值出现在2月，⁷Be峰值出现在1月，总体呈现出冬春高、夏秋低的特点。

3) 相关性分析表明，气溶胶的总α、总β、⁷Be、²¹⁰Pb、²¹⁰Po含量与降雨量、温度、湿度等气象因素呈现负相关性，与灰尘浓度、PM10、PM2.5呈现正相关性。从显著水平来看，气象条件、灰尘浓度不及PM10、PM2.5对气溶胶放射性水平的影响大。²¹⁰Pb、²¹⁰Po倾向于与比表面积更大的PM2.5结合，而⁷Be更易附着在较大粒径的PM10上。