2. 中国科学院大学 北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
液态燃料熔盐堆[1]采用高温液态氟化盐或氯化盐作为燃料和冷却剂，运行压力接近大气压，熔盐热物性好，具有固有安全性。熔盐堆的堆芯出口温度较高，可达到700°C以上，具有更高的热效率，除了可用于发电、供热之外，还可用于海水淡化、高温制氢等。液态燃料熔盐堆最早起源于20世纪40年代末的美国。美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory,ORNL)于1954年建成第一个2.5MWth功率的熔盐堆实验装置ARE (Aircraft Reactor Experiment)[2]，使用NaF-ZrF4-UF4混合物作为燃料。ARE成功运行了1000 h，累计功率为96MW·h，运行最高温度达到882°C，是历史上第一个熔盐堆。1960年代熔盐堆的研发转向民用，ORNL于1965年建成热功率8MW的液态燃料熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment,MSRE)[3]。MSRE在1965−1969年期间成功运行了4年多，其中满功率运行了1.5年，充分证明了液态燃料熔盐堆运行的稳定性和安全性。1970年代，ORNL进行了一系列热功率为2250MWth的MSBR (Molten Salt Breeder Reactor)[4]增殖熔盐堆的设计。然而1970年代正是冷战的高潮，核武器重要性远大于核能的重要性，在核能研究规模整体收缩的背景下，美国政府选择了适合铀钚燃料循环、具有军民两用前景的钠冷快堆，放弃了更适合钍铀燃料循环、侧重于民用的熔盐堆。能源危机与环境挑战为钍基熔盐堆核能系统的发展提供了新的机遇，钍基熔盐堆的研发在世界范围重新受到重视，熔盐堆相关研究在国际上呈现急剧上升趋势。液态熔盐堆概念被第四代核反应堆国际论坛选为四代堆6个候选堆型之一。在传统的液态燃料熔盐堆基础上，针对不同应用目的，液态熔盐堆可以设计成热中子堆或快中子堆，这些设计包括法国的MSFR (Molten Salt Fast Reactor)[5]、俄罗斯的MOSART (Molten Salt Advanced Reactor Transmuter)[6]、日本的Fuji-MSR (Molten Salt Reactor)[7]等。2011年1月25日，中国科学院正式宣布包括由上海应用物理研究所为主承担的“未来先进核裂变能-钍基熔盐堆核能系统(Thorium-based Molten Salt Reactor,TMSR)”战略性先导科技专项启动实施[8]，标志着中国重启熔盐堆研究项目。液态燃料熔盐快堆堆芯不使用石墨，结构简单，建造相对容易。采取233U启动和超铀元素启动两种方式，具有非常大的负反馈系数、较大的增殖能力和简单的燃料循环模式，能够焚烧其它反应堆内产生的超铀元素。由于液态燃料熔盐快堆具有众多优点，目前各国研究机构正积极开展液态燃料熔盐快堆的理论和工程设计研究。
液态燃料熔盐堆堆芯燃料不存在最大耐受燃耗深度等问题，可以通过在线添料和熔盐的在线处理，实现反应堆全寿期内不停堆的连续稳定运行。在液态燃料熔盐堆中，燃料熔盐在一回路中循环流动，由于这种流动特性，而使堆芯内的燃料不断搅混。同时，液态燃料熔盐堆还可以在线添料或者对燃料进行在线处理。这些特性使得液态燃料熔盐堆的燃耗管理和分析与传统的固态燃料反应堆有很大差别。传统的固态燃料反应堆使用的燃耗计算程序，如MOCUP[9]、MCODE[10]、MCBurn[11]、COUPLE[12]等，都没有考虑液态燃料熔盐堆的相关特性，目前无法适用于液态燃料熔盐堆的燃耗管理和分析。
针对液态燃料熔盐堆的熔盐流动特性以及在线添料与处理功能，改进和扩展了原有基于MCNP5和ORIGEN2.1燃耗耦合程序，使其适用于液态燃料熔盐堆的燃耗管理和分析，并使用该燃耗耦合程序对一种小型模块化液态燃料熔盐快堆燃料管理策略进行了初步分析。在初始装填的LiF-ThF4-233UF4液态燃料的情况下，针对几种不同的连续在线添料和分批在线添料方案，结合燃耗分析，比较keff随燃耗或时间变化情况及几种重要核素的演化情况。
1 燃耗管理程序ARIES燃耗管理程序是在MOCBurn[13]燃耗耦合程序（基于MCNP5蒙特卡罗中子输运程序和ORIGEN2.1点燃耗计算程序）的基础上，进一步改进和扩展的液态燃料熔盐堆燃耗管理程序。程序针对液态燃料熔盐堆中燃料流动的特性，对因熔盐流动而引起的熔盐混合效应做了特殊处理，在每个燃耗步结束之后对全堆的燃料进行搅混运算并重新分配到每个燃耗栅元。ARIES燃耗程序还实现了液态燃料熔盐堆的在线添料与在线处理功能。对于在线处理，可通过输入参数的设置来选择三种不同的处理模式，分别是：按照给定的添加质量或移除质量来处理给定核素；按照给定的回收质量份额来处理给定核素；单独处理233Pa，即将每个燃耗步内生成的233Pa单独移出，在堆外衰变若干时间（如一个燃耗步长）之后，将其衰变生成的233U再放回堆内燃烧。程序的计算流程如图 1。
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图 1 ARIES燃耗管理程序计算流程图 Figure 1 Flowchart of the ARIES code system. |
为了提高计算速度，计算过程中耦合了MPI (Message Passing Interface)并行版本的MCNP5，并行计算核数为160个核。计算中使用的MCNP5核数据库是基于JEFF3.2的1000K温度库，选择的ORIGEN核数据库是液态金属快中子增殖堆(Liquid Metal Fast Breeder Reactor,LMFBR)堆芯区的核数据库。
2 小型模块化熔盐快堆的计算模型对于大型电网不适合的一些偏远地区或是特殊的区域，存在对小型电网的需求。相比于现在规模化建设的大型核反应堆来说，小型核反应能够比较灵活地满足这些需求。模块化的反应堆设计，可以通过预先在工厂里设计制造好相关部件再运送到核电站建造场地进行快速安装，从而大大缩短核电站的建设周期；同时，还可以通过批量化生产，降低单个核电站的建设成本。小型模块化反应堆[14-15]具有较好的环境适应性，对厂址的要求较低，厂址适应性较好，可不用远离能源需求中心，降低能源输送损耗。鲜明的特点造就了小型模块化反应堆功能的灵活多变，使其可满足多种应用情形，如区域供电、城市供暖、海水淡化、工业供气等，此外还可应用于海岛、海洋资源开发利用等方面。目前，小型堆所针对的反应堆类型主要有压水堆[16]、沸水 堆[17]、高温气冷堆[18]、液态金属反应堆[19-21]和熔盐冷却高温堆[22]等。美国[23-24]、俄罗斯[25]、韩国[26]、日本[27]、中国[28]等都有自己的小型堆研发项目。小型模块化熔盐快堆结合了小型模块化反应堆及熔盐堆的优点。但是对于小型堆来说，液态燃料熔盐堆的燃料在线处理技术又太过复杂。因此，可以通过定期添加核燃料而不采用燃料熔盐在线处理的方式来实现反应堆的连续运行，这样可以简化小型模块化熔盐快堆的运行和维护。
小型模块化液态燃料熔盐快堆采用罐式堆芯设计，堆芯内没有结构材料和慢化材料，熔盐流阻小、结构简单、建造容易、易于快速安装与布局。堆芯设计电功率为300MWe，热功率为750MWth。几何尺寸、燃料熔盐成份、结构材料等主要堆芯设计参数值为：热功率750 MWth、电功率300 MWe、堆芯燃料区直径1.7 m、堆芯燃料区高度2.2 m、反射层厚度0.1 m、燃料组份76.9%LiF-20%ThF4- 3.1%233UF4 (mol%)、进/出口温度920 K/1 020 K。沿堆芯中心的纵剖面图如图 2。MCNP计算时，沿着轴向和径向总共将堆芯划分成了36个燃耗栅元，具体的MCNP计算模型如图 3。初始有效增值因子keff=1.03518。
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图 2 小型模块化熔盐快堆堆芯纵剖面图 Figure 2 Cross section of small modular MSFR. |
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图 3 小型模块化熔盐快堆MCNP计算模型 Figure 3 MCNP model of small modular MSFR. |
针对小型模块化液态燃料熔盐快堆，使用ARIES燃耗管理程序分别计算了不进行添料、两种不同固定连续添料率、变化连续添料率和分批添料5种不同燃料管理方案的燃耗。其中，变化连续添料率是通过程序自动搜索的方式实现的。具体实现方法是：通过设置一个keff的上下限，当keff首次小于下限时，开始添料，初始的添料率是根据经验设置的，再根据下一步的keff来确定之前的添料率是否合适，如果添料引入的反应性过大或过小，单位时间间隔内keff上升过快或keff下降，就调整添料率；如果keff大于上限或小于下限，调整添料率重新计算。图 4给出了反应堆运行10年内5种不同运行模式下keff随时间的变化情况。
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图 4 5种不同燃料管理方案下keff随时间的变化 Figure 4 keff of 5 different operation modes. |
由图 4可见，在初始keff=1.03518的情况下，不进行在线添料也不进行在线处理，能够临界运行不到两年。对于连续在线添料，如果使用固定的添料率，添料初期的keff随时间上升但之后再次下降。这是因为，添料初期的233U添加速度快于堆芯内233U的燃烧速度，但随着燃耗的加深，堆内大量吸收中子的裂变产物不断累积，维持功率不变的情况下，燃料233U的燃烧速度将不断提高，最终大于233U的连续添料率。因此，过小的固定添料率无法使得反应堆在全寿期内保持临界状态。如果要让反应堆在全寿期内都能够达到临界，则必然使用较大的连续添料率，这就导致反应堆在运行初期和中期的keff过大，即引入过多的剩余反应性，不利于反应堆的控制和稳定运行，也降低了燃料的中子经济性。对于连续在线添料，可以根据反应堆的运行情况不断调整添料率，从而维持反应堆运行在一个比较小的keff波动范围内。但不间断的连续在线添料，对反应堆在线添料系统的可靠性会有更高的设计要求，增大了反应堆的设计难度与复杂度。对于批量添料方案，当反应堆运行到keff小于某个阈值时，一次性向堆内加入一定量的燃料，同样也可以维持反应堆运行在一个比较小的keff波动范围内，从而简单有效地实现液态燃料熔盐堆燃料管理。
3.2 批量添料管理方案在小型模块化熔盐快堆的批量添料方案中，设定了一个添料阈值（如0.998），即当反应堆运行的keff小于该阈值时，每次向反应堆添加100kg 233U，以保证反应堆持续运行。图 5给出了在批量添料方案下，反应堆运行30年keff及堆内233Pa质量变化情况，图 6给出了批量添料连续运行30年，堆内233U、232Th的质量随时间的变化情况。
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图 5 keff及233Pa质量 Figure 5 keff and mass of 233Pa. |
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图 6 232Th、233U质量变化 Figure 6 Mass of 232Th,233U. |
由图 5可见，233Pa的质量在反应堆运行初期快速增加到一个峰值，之后大致与其母核232Th一致，质量随着燃耗的加深而逐渐减少。同时，每次实施批量添料后，233Pa的质量都会相应地减少一定的量。这是由于计算过程中维持全堆功率不变，每次添加233U之后，易裂变核素的质量增加了，功率不变的情况下，计算出来的通量相应减少，通量减少之后，233Pa的生成速度降低。
如图 6所示，在30年的运行期间，总共批量添加了20次，每次100kg，总共添加了2000kg。233U的初装料是1763.1108kg，运行30年后堆内233U的总质量是1919.916kg，运行30年总共消耗的233U的质量是1843.1948kg。232Th的初装料是11326.016kg，运行30年后堆内剩余233T h的质量是6576.612kg，运行30年消耗的232Th的质量是4749.404kg，消耗掉的232Th的质量占其初装料的27.78%，消耗掉的可转换核素232Th的质量，大约是燃烧掉的易裂变核素233U质量的2.6倍。由此可见，作为熔盐快堆，实现了232Th在堆内的转化燃烧。后续计划，我们将研究在线添加232Th，保持堆内232Th的质量不变的情况下，小型模块化熔盐快堆的运行特性。
表 1给出了小型模块化反应堆批量添料运行30年后，堆内每GWth热功率产生的重要长寿命放射性核素的质量，并与压水堆[29-30]运行30年每GWth热功率累计产生的重要长寿命放射性核素的质量作了对比。
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表 1 运行30年后每GWth热功率产生的长寿命核素质量 Table 1 Main long-life nuclides after 30-a operation per GWth. |
由表 1可见，由于小型模块化熔盐快堆运行在快中子区，每GWth热功率运行30年，生成的易裂变核素233U的质量较大，达到了7663.66kg，而由于压水堆运行在热中子区，相同情况下生成的易裂变核素239Pu的质量只有1660kg。在熔盐快堆生成的长寿命次锕系核素中，除了易裂变核素235U较多之外，可转化核素234U的质量也较大。这是因为，234U在快中子区通过(n,γ)反应生成235U的中子俘获截面较小，不到0.01 b，无法有效转化成235U燃烧掉。而在压水堆中，一方面U-Pu燃料循环生成的234U的量本来就不大；另一方面，在压水堆的热中子能谱下，234U在热中子区通过(n,γ)反应生成235U的中子俘获界面较大，达到100b以上，从而使得压水堆内的234U在反应堆运行期间可以有效转化成235U燃烧掉。所以压水堆内234U累积的量不大，为94kg。熔盐快堆中累积的234U，可以通过化学处理的方式提取出来，放入热中子堆中转化成235U当作燃料。相比于压水堆，Th-U燃料循环的熔盐快堆中生成的长寿命超铀核废物较少。至于长寿命裂变产物，二者生成的总量相当，熔盐快堆是1183kg，压水堆是1150kg。所以，总体来说，熔盐快堆产生的长寿命放射性废物总量要比压水堆少。
4 结语液态燃料熔盐堆由于燃料的流动，导致一些特殊效应。针对液态燃料熔盐堆的燃料流动和在线添料、在线处理功能开发了一个适用于液态燃料熔盐堆的燃耗管理程序ARIES，并将其应用于一种只有在线添料而没有在线处理功能的小型模块化熔盐快堆的燃料管理计算，对比分析了几种不同燃料管理方案的燃耗。分析了keff随燃耗的变化情况及232Th、233Pa、233U等重要锕系元素随时间的演化情况及计算末期堆内重要长寿命放射性核素的质量并与压水堆做了对比。
计算结果显示，小型模块化熔盐快堆只进行在线添料而不进行在线处理的燃料管理方案是切实可行的。通过不断调整添料率的连续在线添料方案可以让小型模块化熔盐快堆运行在一个较小的keff波动范围，每间隔一段时间批量向堆芯内添加一定量的核燃料也可以让小型模块化熔盐快堆在一个较小的keff波动范围内持续运行。但批量添料的在线处理方案，可以简化熔盐堆的燃料管理设计，有助于小型模块化熔盐堆的广泛应用。相同功率条件下，小型模块化熔盐快堆产生的长寿命核废物质量比压水堆要小。熔盐快堆里产生的234U无法在快堆中有效利用，需放入热中子堆中加以利用。
开发的燃料管理程序能够应用于液态燃料熔盐堆，同时，研究的燃料管理方案可以为液态燃料熔盐堆的设计及燃耗管理和分析提供有价值的参考。
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