放射性气溶胶主要含有天然核素和人工核素，其中人工核素的应用正在快速地增长，核电运行过程中及退役后核电站产生的放射性核素和用于战争的核武器产生的放射性烟云都会形成放射性气溶胶，它们会对人体健康及环境产生危害[1]。在地下洞库、坑道或地下核设施，尤其是处在花岗岩地带的地下设施，其环境中氡及其子体产物的浓度高达103-104 Bq∙m-3[2]，查阅国内外资料，当测量人工放射性气溶胶时需要扣除氡子体产生的天然放射性气溶胶计数[3]。放射性气溶胶取样滤膜是放射性气溶胶监测系统的重要组成部分，由于滤膜本身的特性造成天然气溶胶α能谱拖尾会干扰人工放射性气溶胶测量结果，甚至会造成测量结果失效，因此选择能谱测量时拖尾小的滤膜显得尤为重要。
本文选择同种滤膜不同孔径及同种孔径不同滤膜，分别研究以上滤膜在天然气溶胶α能谱测量中拖尾的严重程度，以便在放射性气溶胶监测时，选择对人工放射性气溶胶测量结果影响最小的滤膜。
1 气溶胶α能谱低能拖尾的形成原因根据放射性统计涨落规律，当一束单能的带电粒子穿过一定厚度L的介质后，透射的带电粒子不再具有单一能量，而呈一能量分布，称作能量损失的歧离。大量研究结果表明：阻止介质厚度t很小时（真空），带电粒子能量分布满足高斯分布[4]：
| ${N(E)}/{N}\;=\frac{1}{a{{\pi }^{{1}/{2}\;}}}exp[-\frac{(E-\bar{E})}{{{a}^{2}}}]$ | (1) |
式中：a为分布宽度；E为带电粒子能量。当实际测量放射性气溶胶时，每个特征α能量峰并没有呈对称的高斯分布，而产生不同程度的低能拖尾现象。利用抽气的方式将天然放射性气溶胶收集到滤膜上，抽气流5 L∙min-1，收集时间为2 h。收集结束后放入美国ORTEC公司生产的多通道α能谱仪中测量6h，图 1为α能谱测量结果。从图 1中可以看到，在212Bi（6.05 MeV能区）、218Po（6.0 MeV能区）、214Po（7.68 MeV能区）、212Po（8.78 MeV能区）均产生了特征峰拖尾的情况。
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图 1 天然放射性气溶胶α能谱 Figure 1 α spectrum of natural radioactive aerosol. |
造成低能区拖尾主要有两种原因：1) 在气溶胶的测量中，气溶胶取样于滤膜上，滤膜和空气的自吸收使α粒子的能量降低导致α粒子能量减小，产生低能拖尾现象；2) 像α这种重带电粒子，在传输过程中轨迹接近于直线，不同入射角的α粒子到达灵敏区损失了不同的能量而导致低能拖尾。另外电荷灵敏前置放大器的噪声在一定程度上也会加剧拖尾情况[5]。
2 核素在滤膜上衰变规律由于本文实验中抽气总量相对于整个实验地点的体积是可以忽略的，可以认为在抽气的时间段内空气中天然放射性气溶胶含量是不变的，当抽气速率恒定时，滤膜上的氡子体服从方程[6]：
| ${d{{N}_{i}}(t)}/{dt}\;+{{\lambda }_{i}}{{N}_{i}}(t)=V{{Q}_{\lambda }}+{{\lambda }_{i-1}}{{N}_{i-1}}(t)$ | (2) |
式中：Ni(t)为t时刻滤膜上子体i的原子数；λi为子体i的衰变常数；VQλ表示取样过程中i种子体在滤膜上积累数；λi-1Ni-1(t)表示滤膜上已积累的前一种子体衰变产生i 种子体，而使i种子体增加的数目；λiNi(t)是i种子体自身衰变而减少的数目；Qi是第i种子体的浓度，n∙L-1；i=1,2,3分别对应RaA、RaB和RaC。由于实验开始时滤膜上没有氡子体，将初始条件Ni(0) =0代入微分方程(1) 中，得到抽气时氡子体衰变规律为：
| ${{N}_{i}}(t)=V\sum\limits_{j=1}^{3}{{{D}_{ij}}(t)}{{Q}_{j}}\text{ }i\text{=1,2,3}$ | (3) |
式中：Dij(t)为抽气时间函数。抽气结束后，将滤膜放入多通道能谱仪中测量，此时抽气流量V=0，代入式(2) 中可得测量时滤膜上氡子体衰变规律：
| ${d{{N}_{i}}(t)}/{dt}\;+{{\lambda }_{i}}{{N}_{i}}(t)={{\lambda }_{i-1}}{{N}_{i-1}}(t)\text{ }i\text{=1,2,3}$ | (4) |
由于α能谱拖尾的产生有谱仪因素和非谱仪因素，欲评价非谱仪因素即滤膜的影响，必须了解谱仪对特征峰固有的能量分辨率和仪器本底计数。
3.1 实验仪器固有能量分辨率测量仪器为美国ORTEC公司生产的多通道α能谱仪，测量对象为241Am固体面源，测量时间为24h，测量时抽真空。图 2为测量得到的241Am α源谱线图。241Am α源衰变主要有两种能量的α射线，分别为5.484 MeV (85.2%)和5.442 MeV (12.5%)[7-8]，从测量结果可以看出，谱仪能将两种能量的α粒子分辨出来。其中，对能量为5.484 MeV的α粒子能量分辨率为0.36%，且特征峰能量分布近似高斯分布，可见谱仪性能良好。
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图 2 241Am α源谱线图 Figure 2 α spectrum of 241Am. |
将空白滤膜放入谱仪中抽真空，测量时间6 h，测量结果如图 3所示。
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图 3 实验仪器本底计数 Figure 3 Background count of instrument. |
经计算，在大于3 MeV能量的能区，仪器本底计数为29个，实验仪器本底计数较低。
4 实验过程与结果 4.1 试验方法本文采用的实验滤膜为混合纤维滤膜、聚醚砜滤膜(Polytetrafluoroethylene,PTFE)、疏水聚四氟乙烯(Polyethersulfone,PES)滤膜共三种，其形状均为直径等于47 mm的圆形。根据厂家提供的数据手册可知：混合纤维滤膜孔径分布均匀，孔隙率高达80%，且具有流速快、吸附少等特点；PTFE流速快，能提高过滤速度；PES滤膜材料结构高度对称[9]，且截留空气中的水分效果较好。
试验前将试验滤膜放入德国生产的Sartorius电子分析天平中称量其质量m1，分析天平的精度为10-5 g。如图 4所示，将滤膜放入采样头中，依次用软管连接电子流量计、抽气泵，试验系统搭建完毕后，放入密闭房间内抽气，用电子流量计测量抽气总量，抽气时间为2 h。抽气结束测量采样后的滤膜质量记为m2，放置20 min后再放入谱仪中测量其α谱线图。实验采用两套实验方案，分别采用大流量气泵(20 L∙min-1)和小流量气泵(5 L∙min-1)分别作对比试验。
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图 4 气溶胶采样装置示意图 Figure 4 Scheme of aerosol sampling device. |
针对实验验证滤膜测量α能谱特征峰拖尾程度，以天然放射性气溶胶α能谱计数率最高的214Po (7.68 MeV)特征峰为主要研究对象。如图 5所示，将214Po特征能量峰的最大计数道址记为t道，最大计数值为M，从道址t到能峰终止道址的能区（图 5阴影部分）积分计数记为S1，S2代表谱仪记录214Po (7.68 MeV)核素α粒子能峰的总积分计数，则ξ为滤膜的表面收集特性，有[10]：
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图 5 214Po核素全能峰和低能拖尾能区示意图 Figure 5 Scheme of characteristic peak and tailing energy region for 214Po. |
| $\xi =\frac{2{{S}_{1}}-M}{{{S}_{2}}}$ | (5) |
当滤膜表面收集特性越低时，α能谱的能峰拖尾情况将愈加严重，为了量化拖尾程度，定义K为滤膜本身的性能造成的拖尾指标，有：
| $K=1-\xi $ | (6) |
利用§4.1中的试验方法测量孔径大小为0.22μm、0.30 μm、0.45 μm、0.65 μm、0.80 μm的混合纤维滤膜采集气溶胶后的α能谱图，扣除仪器本底计数后，分别得到大流量采样系统和小流量采样系统的S1、S2和能区最大计数值M。由于采样的沉积物在滤膜上的厚度对α能谱拖尾产生一定的影响[11]，故需计算其质量厚度P，计算公式为：
| $P=\frac{{{m}_{2}}-{{m}_{1}}}{A}$ | (7) |
式中：A为滤膜表面积。表 1为滤膜上沉积物的质量厚度，表 2为不同孔径滤膜的拖尾程度，图 6为同种滤膜不同孔径滤膜拖尾影响趋势图。从表 1可以看出，在同种流量下，滤膜上的沉积物质量厚度差别很小，5 L∙min-1的流量沉积物质量厚度为0.4-0.55 mg∙cm-2，20 L∙min-1流量下沉积物质量厚度在0.7-0.9 mg∙cm-2。在这种情况下，可认为能谱拖尾取决于滤膜本身的特性。从图 6中可以看出，不管是用大流量采样装置还是小流量采样装置，孔径对拖尾的影响均呈“V”字型分布，即以某一个拖尾最小的孔径滤膜为标准，孔径越小或越大拖尾均越严重，拖尾最小的滤膜孔径在0.3-0.45 μm范围内。这是由于天然放射性气溶胶粒子粒径大致在0.001-0.5 μm之间[12]，当滤膜孔径过小时，滤膜容易截留大气中如灰尘的悬浮小粒径粒子，在进行探测时，α粒子在灰尘中散射而能量降低导致拖尾变得更加严重；而用孔径较大的滤膜采样时，天然放射性气溶胶粒子渗透到滤膜内部或者背部占主导地位，造成探测时α粒子能量降低而导致拖尾。因此，选择和天然放射性气溶胶粒子最大粒径大致相当孔径的滤膜，可以降低拖尾的影响。
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图 6 5 L∙min-1 (a)和20 L∙min-1 (b)流量采样系统不同孔径滤膜拖尾趋势图 Figure 6 Trend of peak tailing for different pore sizes. (a) 5 L∙min-1,(b) 20 L∙min-1 |
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表 1 5 L∙min-1和20 L∙min-1流量滤膜沉积物质量厚度 Table 1 Mass thickness of surface sediment with 5-L∙min-1 and 20-L∙min-1 flow. |
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表 2 5 L∙min-1和20 L∙min-1流量采样系统测量数据 Table 2 Measurement data of sampling system with 5-L∙min-1 and 20-L∙min-1 flow. |
在大流量采样系统中拖尾最小的滤膜孔径为0.3μm，小流量采样系统中拖尾最小的滤膜孔径为0.45 μm。这是由于大流量采样时，天然放射性气溶胶粒子容易穿过滤膜而没有被采集到滤膜表面，因此，当使用大流量采样系统时，可适当减小滤膜孔径来降低拖尾的影响。
4.4 不同滤膜同种孔径拖尾对比利用与§4.3同样的方法，采用小流量采样系统，分别用孔径为0.45 μm的混合纤维滤膜、PTFE、PES滤膜进行取样，测量这三种滤膜在天然放射性气溶胶采样时的α能谱图，计算滤膜的拖尾指标。实验结果如表 3所示。从表 3可以看到，相同孔径(0.45μm)的不同滤膜中，利用混合纤维滤膜对天然放射性气溶胶采样时，α能谱拖尾程度最小；使用PES滤膜时α能谱拖尾程度最大，会严重影响放射
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表 3 不同滤膜同种孔径拖尾测量数据 Table 3 Measurement data of different filters with the same pore size. |
性气溶胶的测量结果。产生这种结果的原因可能是PES具有亲水性，在采集气溶胶的时候吸收了大量水分，会干扰α能谱的测量。此外，PES是一种塑料材质的滤膜，其表面对气溶胶的吸附能力较差，因此在放射性气溶胶监测时一般不采用PES。PTFE滤膜虽然拖尾指标K值略大于混合滤膜，但在峰总计数稍低情况下，峰最高计数更高，说明该滤膜对相近能量α射线有更好的分辨能力。在对能量分辨能力要求较高的气溶胶测量中，PTFE是一种很好的选择对象。
5 结语滤膜是放射性气溶胶测量系统中重要组成部分。通过本文的研究，可知在测量放射性气溶胶时为了减小α能谱拖尾对测量结果的影响，我们尽可能选用和天然放射性气溶胶最大粒径(0.5 μm)相当大小孔径的滤膜；当采用大流量气泵采样时，可以适当减小滤膜孔径；相同孔径下，混合纤维滤膜相比PTFE、PES滤膜，对α能谱测量拖尾影响最小。PTFE对α能谱测量拖尾影响也较小，且具有更高的峰分辨能力；而使用PES滤膜对天然气溶胶进行α能谱测量时拖尾现象很严重，会干扰人工放射性气溶胶的计数，故在放射性气溶胶监测时一般不采用PES滤膜。
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