2. 中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800
2. Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China
熔盐堆作为6种四代堆型之一[1]，具有良好的固有安全性、经济性和可持续性。熔盐堆使用液态熔盐燃料，具有一些独特的优势[2, 3]：熔盐可以实现高温低压运行；熔盐堆运行时可以在线添加核燃料和在线后处理，可以降低初始剩余反应性和减少裂变产物在堆内的堆积，因此具有较好的中子经济性；此外，由于熔盐堆无需制造固态燃料组件，因此可以灵活燃烧多种燃料，并可以按照不同需求设计成热堆、超热堆及快堆等不同能谱的堆型。
目前，欧盟、中国和日本等国家或组织相继开展熔盐堆研究。Nuttin等[4]在MOST (MOlten Salt Reactor Technology)项目中对熔盐增殖堆(Molten Salt Breeder Reactor,MSBR)重新进行了评估，得出MSBR总温度反馈系数为正，且燃料熔盐的后处理过于复杂。为有效解决MSBR的缺点，Merle-lucott 等[5]在EVOL (Evaluation and Viability of Liquid Fuel Fast Reactor System)项目中提出了快谱熔盐堆(Molten Salt Fast Reactor,MSFR)概念，该堆芯具有较大的温度负反馈，且后处理要求比MSBR小100倍。相比于MSFR，石墨慢化熔盐热堆在233U装载量低和热堆技术成熟方面具有优势。Zou等[6]通过优化石墨栅元尺寸实现熔盐堆温度负反馈，但是石墨慢化剂受到中子辐照需要定期更换[7]，且石墨慢化熔盐堆体积较为庞大，所以研究新型熔盐堆慢化剂较重要。
与石墨类似，氢化锆具有较好的慢化能力和较高的中子经济性。此外，以氢化锆作为慢化剂的TRIGA (Training Research Isotopes General Atomics)、TOPAZ (Signifying Thermionic Experimental Conversion in the Active Zone)和SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power)等反应堆实验证明氢化锆还具有耐高温和耐辐照特点[8, 9, 10, 11, 12, 13, 14]。因此，本文尝试研究氢化锆慢化剂下熔盐热堆的钍铀转换性能，内容主要包括氢化锆为慢化剂对中子能谱、233U初装量、钍铀转化比、堆芯温度反馈系数以及燃耗等中子物理参量的影响。本文首先对氢化锆燃料栅元几何及其计算方法进行详细描述，然后给出不同栅元结构下中子物理计算结果及主要分析，最后给出氢化锆慢化熔盐堆的总体性能评价。
1 模型与方法 1.1 计算模型对于均匀堆芯，慢化能力可以采用燃料与慢化剂体积比单个参量进行描述。然而，对于通道式熔盐堆等非均匀堆芯，除慢化比外，还需要考虑燃料组件栅格对边距的大小来表征反应堆的均匀程度。在相同慢化比和相同栅元大小下，熔盐通道在栅元中心和在外围对反应堆中子性能影响不大[15]。因此，本文根据氢化锆的材料特性，考虑将氢化锆慢化棒放在栅元中心，四周环绕燃料熔盐[10]。氢化锆慢化熔盐堆六棱柱栅元几何如图1所示，其中f和p分别代表熔盐占栅元体积份额和六边形栅元的对边距，它们与圆柱慢化剂的半径r的关系如下：
| ${{r}^{2}}=\frac{\sqrt{3}{{p}^{2}}(1-f)}{2\pi }$ | (1) |
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图1 六边形栅元示意图 Fig.1 Diagram of hexagonal cell. |
为提高熔盐堆的Th-U转换性能，本文采用重金属摩尔比例较大的燃料熔盐0.775 mol LiF- 0.225mol (ThF4+233UF4)，其中7Li丰度为0.99999，详细的熔盐参量如表1所示[16]。
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表1 燃料盐物性参数 Table 1 Main parameters of the fuel salt. |
本文采用基于SCALE6软件[17]开发的熔盐后处理程序MSR-RS对氢化锆慢化熔盐堆Th-U转换性能进行研究。MSR-RS程序[18]主要是通过耦合SCALE6中的临界计算模块(Criticality Safety Analysis Sequences,CSAS)、截面处理模块(Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion,TRITON)和燃耗与衰变计算模块(Oak Ridge Isotope Generation code,ORIGEN-S)，实现熔盐堆的燃料添加、燃料在线后处理等功能。该程序已经广泛应用于石墨慢化熔盐堆Th-U增殖[6]和熔盐快堆次锕系核素(Minor Actinide,MA)嬗变方面的研究[18]等工作中。在临界计算时，本文选用了238群中子核数据库，同时采用Kmart6模块输出堆内核素的各种反应率。
为更详尽地描述不同栅元结构下氢化锆慢化熔盐堆的钍铀转换性能，本文对各熔盐占栅元体积份额(f=0.5-1.0)和各六棱柱栅元尺寸(p=0.5-30 cm)进行临界计算。由于采用全反射边界条件，栅元的高度对计算结果的影响非常小，因此将栅元的高度与栅元对边距设为相同值。为了研究Th-U转换性能，本文通过调节重金属燃料中的Th与233U的摩尔比例以保持堆的临界。为了提高临界计算的效率，本文采用牛顿割线迭代方法对每个几何结构进行临界搜索[19]，由于熔盐堆具有在线添料和后处理功能，在运行期间可以维持较低的剩余反应性以提高易裂变核素的利用效率，因此，本工作设置最大初始剩余反应性为300 pcm。
2 结果与讨论为更好地分析氢化锆慢化熔盐堆钍铀转换性能，本工作对中子能谱、Th-U转换比(Conversion ratio,CR)、233U初始装载浓度、总温度反馈系数以及燃耗等各中子物理参量进行计算分析。
2.1 中子能谱中子能谱是反应堆中重要的物理量，它影响各个核素的核反应率，从而影响其他物理参数的变化。图2(a)给出了栅元对边距p=2 cm能谱随熔盐占总栅元体积份额f的变化情况。由图2可以看出，熔盐在栅元中含量越少，中子能谱越软，且当熔盐占体积比为0.8时，氢化锆慢化产生的热中子份额已经较为明显，使得233U临界浓度需求降低。与石墨慢化熔盐堆能谱相比（f在0.05-0.193为热谱；在0.193-0.537为超热谱；大于0.537为快谱）[19]，氢化锆慢化中子能谱共振区份额较低，热区和快区份额较高。
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图2 p=2 cm情况下不同熔盐占体积比(a)和f=0.8情况下不同栅元对边距对应的中子能谱(b) Fig.2 Neutron spectrum for different salt fractions with p=2 cm (a) and different lattice pitches with f=0.8 (b). |
图2(b)给出f=0.8情况下不同栅元对边距对应的中子能谱，固定慢化比时，中子能谱随栅元对边距p的增加呈现出先变软后变硬的趋势，且在对边距p=15 cm处最软（对应的氢化锆厚度为7.9 cm左右）。这是慢化剂慢化产生热中子和中子寄生吸收竞争的结果：当栅元较小时慢化剂厚度较小，此时裂变产生的快中子慢化不充分；当慢化剂厚度达到一定值时，慢化剂中子有害吸收开始占主导作用。
2.2 233U浓度、钍铀转换比、温度反馈系数本工作计算使用的启堆核燃料为232Th和233U，因此定义满足临界条件的233U与总重金属质量比为233U浓度，以分析此参数对不同燃料栅格几何参数的依赖关系。由于单栅元层面上（无限栅元模型）不考虑中子泄露，熔盐体积大小不会影响kinf值，因此该233U浓度大小可以反映出无泄漏情况下熔盐堆对易裂变核素装载量的需求大小。图3(a)结果表明，增加六边形栅元对边距p或者熔盐占栅元体积比f，233U临界浓度都呈现先减小后增加的趋势。固定栅元对边距时，增加熔盐占体积比会导致裂变中子慢化不足，所以当f增加到0.9后233U浓度开始急剧增加；固定熔盐占栅元体积比时，增加栅元对边距会造成热中子在氢化锆中寄生吸收增加，而且对边距增加到15 cm后临界浓度开始急剧增加。因此从降低初始临界浓度的角度来看，栅元对边距和熔盐占栅元体积比都不能太大。通过栅格参数优化可以有效降低233U浓度，当熔盐体积份额小于0.9并且栅元对边距小于15 cm时，233U浓度可以控制在2.5×10-2以内，而相同233U浓度条件下石墨慢化熔盐堆熔盐体积份额需小于0.4[20]，说明氢化锆的慢化性能明显优于石墨慢化熔盐堆。
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图3 233U临界浓度E (a)、CR (b)、CR/E (c)、温度反馈系数(d)与慢化比和栅元对边距的关系 Fig.3 Required critical enrichment (a),initial conversion ratio (b) ,CR/E (c) ,temperature feedback coefficient (d) for different lattice pitches and moderation ratios. |
此外，钍铀增殖或转换性能也是氢化锆慢化钍基熔盐堆的重点研究内容之一，其计算公式如下：
$CR=\frac{{{R}_{c}}({}^{232}Th)}{{{R}_{c}}({}^{233}U)+{{R}_{f}}({}^{233}U)}$
(2)
图3(b)结果表明，熔盐占栅元体积份额f越大，中子能谱越硬，改变栅元对边距大小对钍铀转化比的影响越小。此外，增加熔盐占栅元体积比或者减小栅元对边距可以有效增加钍铀转换比，在石墨慢化熔盐堆中也有类似的结论[6]。由于上述慢化比和栅格对边距对233U浓度和钍铀转换比都有影响，从易裂变核素利用角度来看，希望熔盐堆启堆233U浓度较低，同时又保持较大的钍燃料转化比。本工作将燃料循环初期钍铀转化比(CR)与临界浓度(E)之比(CR/E)作为评价不同栅元结构下熔盐堆的易裂变核素利用性能。图3(c)结果表明，较大的CR/E值集中在f=0.8附近处。在固定对边距p=2 cm和临界条件(keff=1.0-1.003)条件下，本文研究了各材料中子吸收率与熔盐体积份额的关系，如表2所示。这里把中子的吸收分成三类：裂变吸收中子项、增殖燃料(232Th)俘获吸收中子项、其他核素俘获吸收中子项。根据中子吸收与反应性的关系[18]：
${{k}_{eff}}=\frac{\sum\limits_{i}{{{R}_{f}}(i)\cdot \bar{\nu }(i)}}{\sum\limits_{i}{{{R}_{a}}(i)}+L}$
(3)
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表2 p=2 cm不同慢化比临界情况下的中子参数 Table 2 Neutronics parameters of different moderation ratios with p=2 cm. |
前面已经分析改变栅格几何参数会影响中子能谱，因而也对温度反馈系数产生一定影响。当温度变化时，熔盐堆主要考虑三种效应引起的反应性变化：燃料密度效应、燃料多普勒效应和慢化剂温度效应[15]。图3(d)给出了总温度反馈系数随慢化比和栅格非均匀性的变化情况。减小栅元对边距p或者增加熔盐占体积比f有利于改善总温度反馈系数。这是由于熔盐堆的负反馈主要来源于燃料多普勒效应，而减小栅元对边距尺寸或者增加熔盐占体积比引起共振区中子份额增加，当温度升高时，多普勒效应增强，共振吸收增加导致反应性减小。为保证熔盐堆总温度反馈系数是负的，必须保证栅元对边距较小。
2.3 燃耗分析在综合考虑以上关于233U浓度、钍铀转化比、温度反馈系数分析的基础上，本文进一步分析氢化锆慢化熔盐堆燃耗情况下的Th-U转换性能。反应堆模型如图4所示，其中六棱柱栅元对边距为2 cm、熔盐体积份额为0.8，活性区高度与直径均为145cm，上、下和径向环绕50 cm的哈氏合金（该模型下中子泄漏率约为1.3×10-2）。燃耗过程中会产生裂变产物和超铀核素，且它们影响反应堆的钍铀转换性能和超铀核素的产量。由于熔盐堆具有在线后处理功能，气体和难溶金属裂变产物可以通过鼓泡系统完全清除（周期为30 s），其他的裂变产物根据提取效率（与钍的化学性质差异）划分为次贵金属、卤素及稀土、碱金属三类，并且把部分233Pa提取出来衰变产生233U以提高钍铀转化性能，在线添加233U和Th保持堆芯重金属质量不变，具体的后处理流程参考MSBR[4]，主要参数有：堆型为ZrH-MSR，功率为1.86 GWt，功率密度为120Wt∙cm-3，后处理周期为10 d，熔盐体积份额为0.8，活性区体积为1.913×107 cm3。
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图4 氢化锆慢化熔盐热堆模型 Fig.4 Schematic model of the ZrH-moderated MSR. |
锕系核素在堆内积累会影响熔盐堆钍铀燃料转换性能。图5(a)给出了堆内U同位素的质量演化，铀同位素产生来源于233U，并且在30年内基本达到平衡，而233U质量的波动是由于在线添料引起的。图5(b)给出了其他主要锕系核素质量随时间的演化，结果表明其他重金属的质量要远小于铀元素，这是由于次锕系核素积累速度较慢，如Am和Cm等核素在启堆10年后才开始积累，且238Pu和237Np是主要超铀核素。由于后处理流程中在线提取一部分Pa到堆外，所以Pa在堆内装载量与后处理水平有关，并且其质量的变化较快。
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图5 铀主要核素(a)和其他锕系核素(b)质量演化 Fig.5 Evolution of inventory of the main U isotopes (a) and other actinides (b). |
表3给出了在超热能谱下氢化锆慢化熔盐堆启堆时重金属装载量，运行50年后重金属添加量、233Pa提取量、超铀核素产量。该熔盐堆的233U初装载量为374.86 kg∙GW-1，而法国设计的2.5 GWt的TMSR至少需要1 100 kg (440 kg∙GW-1) 233U初装载量，所以启堆时易裂变核素需求较小。这是由于使用氢化锆导致热中子和快中子份额增加，而这两个能区233U和其他重金属核素的俘获裂变比较小，有利于裂变，同时有利于降低超铀核素(Transuranium,TRU)的装载量，运行50年后堆内超铀核素储量为77.87 kg。此时，氢化锆慢化熔盐堆TRU的年产率为0.84 kg∙GWt-1∙a-1，比石墨慢化熔盐堆的年产率(1.03 kg∙GWt-1∙a-1)[4]小18%，远低于传统PWR超铀核素产量(91kg∙GWt-1∙a-1)[21]。但是，由于氢化锆慢化剂中子寄生吸收，同时慢化能力较强导致共振区中子份额较少，使得反应堆的钍铀转化能力降低，在本工作所选的氢化锆慢化组件下无法实现自持。因此在运行50年期间，除了需要把提取到堆外衰变产生的233U全部返回堆芯外，还需要额外提供61.88kg∙GWt-1∙a-1的233U。
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表3 运行50年后燃耗参数 Table 3 Burnup parameters after 50-a operation. |
1) 氢化锆慢化组件六边形栅元对边距的大小对233U浓度和钍铀转化比影响较大，并且在对边距增加到15 cm之后变化趋势较大，另外，当加入的氢化锆慢化剂体积份额为0.1时就可以将233U浓度降低到2.5×10-2，因此氢化锆慢化剂对节省易裂变核燃料装载量有重要意义。
2) 减小栅元对边距或者增加熔盐占栅元体积比可有效增加钍铀转化比和改善总温度反馈系数。
3) 氢化锆慢化熔盐堆在超热谱条件下，其233U初装载量和超铀核素产量较小，同时堆芯更加紧凑。
4) span style='font-family:宋体'>从中子能谱的角度来看，氢化锆慢化中子能谱热能区和快能区份额较多，共振区份额较少，所以氢化锆作为熔盐堆慢化剂较适合用来焚烧超铀核素或者降低易裂变材料装载量，此外，还可以考虑单流多区结构或者加增殖层来进一步提高氢化锆熔盐堆钍铀转换性能。
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