载钆液闪探测器与中子作用时，发生两个主要的作用过程，即首先利用载钆液闪溶液中的氢原子与中子的多次碰撞，将中子能量降低至热中子能区，然后依靠钆原子核非常强的热中俘获能力来充分地俘获热中子，并放出几条总能量约8 MeV的g射线，这个由慢化到俘获的过程由钆含量确定，一般在几十微秒到几百微秒范围内。由于载钆液闪探测器有着这种特殊的中子探测特性，因此使得载钆液闪探测器在中子核反应截面测量^[1]、中微子探测^{[2, 3]}等研究中得到广泛应用。

载钆液闪溶液成分与其探测性能密切相关，中国科学院高能物理研究所进行了载钆液闪溶液的研制工作，制作了载钆液闪溶液，并进行了载钆液闪的衰减长度、光产额、时间特性、波形甄别等实验研究工作^{[4, 5, 6]}。美国、德国和日本等国研究所在载钆液闪溶液成分及性能方面开展了深入的研究^{[7, 8, 9, 10]}，包括载钆液闪溶液制作方法、性能检测方法、载钆液闪溶液稳定性研究等，较好地解决了载钆液闪溶液长期使用的稳定性问题，但针对大体积的载钆液闪探测器，其(n,γ)分辨性能研究工作较少开展。

课题组的工作是在先前的载钆液闪研制及实验研究的基础上开展的^[11]，我们在以前的实验中发现，圆柱形小体积的0.5%载钆液闪溶液制作的载钆液闪探测器能给出比较好的(n,γ)分辨性能，使用体积较大（约4.0 L）的圆柱形载钆液闪探测器，(n,γ)分辨性能变差，但对于更大体积，如几十升时，载钆液闪探测器的(n,γ)分辨性能如何，尚无实验研究结果。因此，开展了直径30 cm的等高圆柱形载钆液闪探测器研制，并对该载钆液闪探测器的(n,γ)分辨、能量线性、中子俘获时间分布等主要探测性能进行了实验研究，这些研究对于大体积条件下的载钆液闪探测器在反应截面测量中的应用非常重要。

利用通过优化实验确定的载钆液闪溶液配方，按照如下质量比进行载钆液闪溶液的配制，1,2,4-三甲苯:萘:聚苯醚(Polyphenylene Oxide,PPO):乙基己酸钆:1,4-(5-苯基恶唑)苯(1,4-Bis(5-phenyloxazol -2-yl)benzene,POPOP):2,6-二叔丁基对甲苯酚(Butylated Hydroxytoluene,BHT，一种抗氧化剂)=900:75:4:25:0.4:0.2。配制过程中，要对液闪溶液配料进行充分搅拌、过滤，让溶质充分地溶解，并将溶液中的杂质在过滤过程中通过滤纸去除，制作好的载钆液闪溶液装入5 L积的玻璃容器中。制备得到了30 kg的载钆液闪溶液，如图1所示。配制得到的载钆液闪溶液呈现淡蓝色。

图 1(Fig.1)

图 1 研制得到的30 kg载钆液闪溶液 Fig.1 30 kg gadolinium-loaded liquid scintillator

设计了ø30 cm×30 cm圆柱形探测器包壳，该探测器包壳使用铝材料制作，在ø13 cm的光电倍增管与ø30 cm×30 cm圆柱连接段，使用了双截锥设计，并且在双截锥与ø30 cm×30 cm圆柱接口处采用了圆角平滑过渡处理，以利于闪烁光收集到光电倍增管中，探测器包壳的内壁喷涂了白色反射漆，反射漆型号为EJ-520，使光反射率接近于100%。并将制备的载钆液闪溶液装入探测器包壳容器中，利用K9玻璃封装，并与光电倍增管相连接，得到了 ø30cm×30cm圆柱形载钆液闪探测器，如图2所示。

图 2(Fig.2)

图 2 载钆液闪探测器ø30 cm×30 cm尺寸 Fig.2 ø30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector

利用同位素中子源和g源进行了中子和g的探测性能测试。进行了以下几方面的测试：

1) 能量线性测试；

2) (n,γ)分辨性能测试；

3) (n,γ)分辨谱的中子和g信号的时间分布测试；

4) 中子俘获时间特性测试。

分别使用了¹³⁷Cs、⁶⁰Co和Am-Be源进行能量线性测试。¹³⁷Cs的g射线反冲电子谱测试结果如图3所示。得到¹³⁷Cs的0.661 MeV峰的半高为151 CH、⁶⁰Co的1.332 MeV峰的半高为368 CH，Am-Be源产生的4.44 MeV峰的半高为1 388 CH，能量线性示于图4。由图4可以看出，探测系统的能量线性良好。

图 3(Fig.3)

图 3 137Cs的g射线反冲电子谱 Fig.3 Recoil electron spectrum of 137Cs gamma source

图 4(Fig.4)

图 4 能量线性 Fig.4 Energy linearity

进行了两种条件下的(n,γ)分辨性能测试：1) 利用²⁵²Cf中子源直接进行(n,γ)分辨性能测试；2) 使用²⁵²Cf裂变室的裂变碎片信号作开门信号，测量裂变事件发生后的1 ms内，由ø30 cm×30 cm的载钆液闪探测器测量到的裂变中子信号和裂变γ信号的(n,γ)分辨谱。

对于载钆液闪探测器的(n,γ)分辨性能测量采用过零法进行。过零法测量(n,γ)分辨谱的电子学框图示于图5，所使用的电子学插件均为美国ORTEC公司生产。在图5中，将载钆液闪探测器的阳极信号送入584CFD (Constant-Fraction Discriminator)恒比定时器，将584的时间输出信号进行一定的延迟，作为567时间幅度转换器的开门信号，由载钆液闪探测器的打拿级信号经过113前放输出给460延迟放大器，取460延迟放大器的双极性信号的过零点作为567时间幅度转换器的关门信号，从567时间幅度转换器的TAC (Time-to-Amplitude Converter)输出给927多道，从而得到(n,γ)分辨谱。

图 5(Fig.5)

图 5 (n,γ)分辨谱的电子学框图 Fig.5 Electronic block diagram for (n,γ) discrimination

(n,γ)分辨谱实验结果示于图6，由图6可以看出，中子与g信号无法分辨开来。将实验得到的几种不同体积(0.15 L、1.1 L、4.0 L、25.0 L)和不同尺寸(ø7.5cm×5cm、ø13 cm×8.5 cm、ø13 cm×30 cm、 ø30cm×30cm)的载钆液闪探测器的(n,γ)分辨结果进行对比(图7)。可以发现，随着载钆液闪体积的增大，对应的(n,γ)分辨品质呈现下降的趋势，当体积增加到25.0 L时，中子和g信号已经重合在了一起。在过零分辨条件下，大体积载钆液闪探测器无法实现(n,γ)分辨。

图 6(Fig.6)

图 6 ø30 cm×30 cm尺寸的载钆液闪探测器的(n,γ)分辨谱 Fig.6 (n,γ) discrimination spectrum for ø30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector

图 7(Fig.7)

图 7 不同体积载钆液闪的(n,γ)分辨结果对比 (a) ø7.5 cm×5 cm，(b) ø13 cm×8.5 cm，(c) ø13 cm×30 cm，(d) ø30 cm×30 cm (a) ø7.5 cm×5 cm,(b) ø13 cm×8.5 cm,(c) ø13 cm×30 cm,(d) ø30 cm×30 cm Fig.7 Comparison of (n,γ) discrimination spectra for different volume gadolinium-loaded liquid scintillator detectors

另外，使用²⁵²Cf裂变室^[12]的裂变碎片信号作为开门信号，测量了裂变事件发生后的1 ms内，由ø30 cm×30 cm的载钆液闪探测器测量到的裂变中子信号和裂变γ信号的(n,γ)分辨谱，其中，将裂变事件发生后的1 ms内的时间，定义为裂变事件标识时间，确认了在裂变事件标识时间内的大体积载钆液闪的(n,γ)分辨性能好坏。其测量电子学如图8所示，NEG表示Negative。利用裂变事件发生后的1 ms内的载钆液闪阳极信号的时间分布谱，由567时间幅度转换器的SCA (Single-Channel Analyzer)单道输出作为(n,γ)分辨谱多道输出的门信号，与过零法(n,γ)分辨输出信号进行符合测量，从而得到裂变中子和裂变γ的(n,γ)分辨谱。实验结果示于图9。由图9可以看出，对于大体积载钆液闪探测器，在裂变事件发生后的1 ms内的(n,γ)分辨仍然无法将中子和g信号分开，重合在一起，成为了一个单峰。综合分析表明，采用传统的过零分辨法，无法实现大体积的载钆液闪探测器(n,γ)分辨，即使采用在裂变事件标识时间内进行(n,γ)分辨，也不能实现良好的(n,γ)分辨。

图 8(Fig.8)

图 8 裂变事件发生后1 ms内的(n,γ)分辨测量电子学框图 Fig.8 Electronic block diagram for (n,γ) discrimination within 1 ms after the fission event

图 9(Fig.9)

图 9 裂变事件发生后的1 ms内的(n,γ)分辨谱 Fig.9 (n,γ) discrimination spectrum within 1 ms after the fission event

为找到中子和g信号无法实现分辨的本质原因，利用飞行时间(Time-of-flight,TOF)技术，通过与(n,γ)分辨信号的符合，分别测量得到了(n,γ)分辨谱中的中子和g信号的时间分布，测量电子学框图见于图8。将²⁵²Cf裂变室放在距离ø30 cm×30 cm的载钆液闪探测器1.0 m处，以²⁵²Cf裂变室的裂变碎片信号作为开门信号，以载钆液闪探测器阳极输出信号作为关门信号，得到中子和g信号的飞行时间谱，如图10所示。

图 10(Fig.10)

图 10 ø30 cm×30 cm载钆液闪测量的252Cf源中子和g飞行时间谱 Fig.10 Neutron and gamma TOF spectra of 252Cf source using ø30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector

从飞行时间谱中利用567时间幅度转换器的单道输出来卡一个时间窗，单独提取中子信号作为门信号，与(n,γ)分辨信号进行符合测量，从而得到中子信号的时间分布；同样，从飞行时间谱中利用567时间幅度转换器的单道输出来卡一个时间窗，单独提取g信号作为门信号，与(n,γ)分辨信号进行符合测量，从而得到g信号的时间分布。

(n,γ)分辨谱中的中子和g信号的时间分布测量结果对比示于图11，中子信号时间分布的半高宽为9 ns，g信号时间分布的半高宽为8.5 ns，半高宽相差只有0.5 ns；中子分布的峰值对应的时间为101ns，g分布的峰值对应的时间为99 ns，两峰之间的时间差仅为2 ns。由于中子信号时间分布和g信号时间分布的峰位置仅相差2 ns，两种信号在时间上几乎重叠在一起，这直接导致了(n,γ)分辨谱的中子信号和g信号无法分开。

图 11(Fig.11)

图 11 ø30 cm×30 cm的载钆液闪(n,γ)分辨谱的中子和g的时间分布 Fig.11 Time distributions of neutron and gamma in the (n,γ) discrimination spectrum for ø30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector

通过比较中子和g信号这两种信号的时间分布谱，可以看出，由于中子和g信号之间绝大部分信号在时间分布上是在重叠区域，导致在将中子和g进行分辨时，(n,γ)分辨谱出现单峰，无法进行(n,γ)分辨。

在大体积载钆液闪条件下，g信号和中子信号的时间分布宽度几乎相同，这说明大体积载钆液闪内部，g信号和中子信号在液闪内部经过更多次的碰撞，导致信号时间分布的展宽。另外，在峰位上的重叠，表明在大体积载钆液闪内部，由于多次散射效应，大幅度地缩小了中子和g闪烁光信号之间的差异，使中子信号和g信号在时间分布上更为接近，这也进一步加重了大体积载钆液闪(n,γ)分辨的困难。

这两种效应的共同作用使得大体积载钆液闪(n,γ)分辨无法实现，为“大体积载钆液闪探测器无法实现(n,γ)分辨”这一实验现象给出了合理的解释。

中子俘获时间分布利用²⁵²Cf裂变室和尺寸为 ø30 cm×30 cm的载钆液闪探测器测量，中子俘获时间分布测量的电子学框图示于图12。

图 12(Fig.12)

图 12 252Cf中子源自发裂变中子俘获时间测量电子学框图 Fig.12 Electronics block diagram for the distribution of neutron capture time measurement for 252Cf neutron source

在图12中，裂变室信号先经过142B前放进行放大，142B前放加正高压200 V，前放的T输出信号先经过579快滤波放大器后，送入584恒比定时器，经过卡阈后的裂变碎片时间信号作为567时间幅度转换器的开门信号，²⁵²Cf产生的中子和g与载钆液闪发生作用，由载钆液闪测量的时间信号经过延迟后作为567时间幅度转换器的关门信号，从567时间幅度转换器的输出给927多道MCA (Multichannel Analyzer)，得到载钆液闪信号的中子俘获时间分布谱。142B前放的E输出信号先经过572A主放大器放大后，送入927多道，与从584恒比定时器卡阈后输出的裂变碎片时间信号进行符合测量，得到扣除α粒子信号干扰后的裂变碎片能谱。实验得到的中子俘获时间分布示于图13。中子俘获时间分布在0-30 ms内，中子平均俘获时间τ为11.0 ms，这与Frehaut^[1]的实验结果一致，表明本课题组研制的载钆液闪溶液在中子俘获时间分布特性上满足实验要求。

图 13(Fig.13)

图 13 252Cf中子源在载钆液闪探测器中的中子俘获时间分布 Fig.13 Distribution of neutron capture time by 252Cf self-fission in the gadolinium-loaded liquid scintillator detector

通过细致的载钆液闪溶液配制，得到了30 kg的载钆液闪溶液，载钆量为0.5%wt；经过对探测器包壳的合理结构设计，研制得到了ø30 cm×30 cm圆柱形载钆液闪探测器。

利用同位素中子源和g源进行了探测器能量线性实验测试，得到ø30 cm×30 cm圆柱形载钆液闪探测器的能量线性良好；采用过零分辨法，利用²⁵²Cf中子源进行了细致的(n,γ)分辨性能实验测试，结果表明，ø30 cm×30 cm圆柱形载钆液闪的(n,γ)分辨性能较差，(n,γ)分辨谱为单峰；利用²⁵²Cf裂变室的裂变碎片信号，符合测量了裂变事件发生后1 ms内 ø30 cm×30 cm圆柱形载钆液闪的(n,γ)分辨性能，ø30 cm×30 cm圆柱形载钆液闪的(n,γ)分辨性能较差，掌握了裂变事件发生后1 ms内载钆液闪的(n,γ)分辨测量技术，给出了裂变事件标识时间内进行(n,γ)分辨的实验数据；利用飞行时间技术通过符合测量的方法，测量了(n,γ)分辨谱中的中子和g信号的时间分布，获得了中子和g时间分布的半高宽以及峰位之间的时间差实验数据。由于中子和g信号之间绝大部分信号是在重叠区域，在将中子和g进行分辨时(n,γ)分辨谱出现单峰，导致无法进行分辨。对于大体积载钆液闪(n,γ)分辨无法实现的物理现象，从实验角度给出了更清晰的分析和解释。

利用²⁵²Cf裂变室的裂变碎片信号作为开门信号，符合测量得到ø30 cm×30 cm载钆液闪探测器的中子俘获时间分布。结果表明，中子俘获g信号主要集中在约30 ms以内，中子俘获平均时间为11 ms，中子俘获时间分布特性满足实验要求。