自20世纪50年代以来，与高温气冷堆相关的包覆颗粒燃料的设计和研发一直是人们关注的重点领域。德国于20世纪70年代末，率先成功研制三结构同向性型(Tristructural isotropic, TRISO)包覆燃料颗粒并实现其工业化应用，极大地促进了高温气冷堆的发展。TRISO包覆燃料颗粒由中心燃料核芯外面包覆4层包覆层构成，包覆层物质分别为热解碳和SiC，其中SiC层对燃料的安全起到至关重要的作用。21世纪以来，随着安全、高效、核废料最小化、防核扩散等四代核能概念的提出，人们对包覆颗粒燃料提出了新的更高的要求，因此对包覆颗粒结构和性能的研究成为研究的热点。

导致TRISO颗粒破损的可能机制有多种，如制造产生的破损、压力壳式破损、阿米巴效应、Pd对碳化硅层的腐蚀、SiC层的热分解等^[1-2]。前期大量的研究发现，在现有反应堆的工况下，TRISO颗粒破损的机制主要是压力壳式破损，其中燃耗和温度是影响包覆颗粒燃料压力壳式破损的主要因素。在燃耗和温度确定的情况下，破损率直接与TRISO颗粒的结构和几何参数相关。

曹建主等^[3]通过分析发现核芯半径、Buffer层厚度和SiC层厚度对失效概率的影响较为显著。由于制造工艺的原因，TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度围绕设计尺寸存在一定的分布^[4]，这同样可能对颗粒破损产生影响。

为了定量分析TRISO颗粒尺寸及其分布对失效概率的影响，本文利用气体内压为主并考虑致密热解碳蠕变和收缩作用的压力壳式失效模型，计算分析了TRISO颗粒核芯尺寸、Buffer层厚度、SiC层厚度的变化对失效概率的影响，由此得到失效概率安全限值为5x10^-4时，一定工况下TRISO颗粒核芯尺寸、Buffer层厚度、SiC层厚度合理的设计范围；同时计算分析了TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度的分布对失效概率的影响。

TRISO颗粒结构如图 1所示，其中心为燃料核芯，是裂变发生区域，在反应堆运行过程中会产生裂变气体以及CO等气体；第一包覆层为疏松热解碳层（即Buffer层），其为多孔结构，能够储存裂变气体和CO、CO₂；第二层为内致密热解碳层（IPyC层），其主要为SiC层提供沉积基面；第三层为碳化硅层（SiC层），起到阻挡裂变产物释放以及保持颗粒完整性的关键作用；第四层为外致密热解碳层（OPyC层），其能够对SiC层起到保护作用^[1]。

图 1

图 1 TRISO颗粒结构示意图 Figure 1 Schematic view of TRISO coated fuel particle structure.

TRISO颗粒的核芯和包覆层分别通过溶胶-凝胶法和化学气相沉积法制得。由于制造工艺的原因，导致核芯和包覆层的尺寸与设计尺寸存在一定的偏差，这种偏离服从正态分布，如图 2所示。经计算得，核芯半径、Buffer层、IPyC/OPyC层以及SiC层厚度分布的标准差分别为12.76 μm、22.96 μm、10.20 μm、5.10 μm。

图 2

图 2 TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度分布 Figure 2 Distribution of TRISO coated fuel particles kernel radius and coating layer thickness.

TRISO颗粒的压力壳模型把包覆燃料颗粒当作一个微小的压力容器，同时假设SiC层是唯一的承载层。随着燃耗的不断增加，SiC层受到的应力不断增加，同时SiC层在热和中子辐照的作用下性能不断降低。当SiC层受到的应力超过了其拉伸强度时，SiC层破裂，包覆燃料颗粒失效^[2]。影响包覆颗粒压力壳式破损的因素包括辐照时间（燃耗）、辐照温度、快中子注量、包覆颗粒材料性能及结构尺寸等。包覆燃料颗粒失效概率与辐照时间以及辐照温度的关系如式(1)^{[1, 5]}：

式中：σ_o表示辐照t时间后SiC层的抗拉强度；m为SiC层的weibull参数；σ_t为SiC层受到的切向应力。这些参量均是温度以及快中子注量的函数，可以通过PANAMA程序计算得到^[1]。PANAMA模型在计算σ_t时仅考虑了气体内压的作用，实际情况下SiC层受到的应力如图 3所示，即除气体内压外，内外致密热解碳的蠕变和收缩也会对SiC层产生影响，因此本文在计算SiC层受到的切向应力σ_t时采用式(2)进行^[4]：

图 3

图 3 SiC层受到的应力示意图[6] Figure 3 Schematic view of stress in the SiC layer[6]

其中：

式中：r₃、r₄为SiC层的内外表面所对应的半径（图 1）；$\sigma _r^p({r_3})$、$\sigma _r^{SC}({r_3})$、$\sigma _r^{SC}({r_4})$物理含义如图 3所示，计算公式如下：

式中：P为TRISO颗粒内部的气体内压；μ为致密热解碳的泊松因子（约0.33）；${\dot S_r}$和${\dot S_t}$为致密热解碳在辐照作用下沿径向和切向尺寸的变化率；C为蠕变系数；υ=0.5为蠕变泊松比；关于W_j和G_j的计算：当j=3、r_i=r₃时，W₃=(r₃/r₂)³，G₃=ln (r₂/r₃)；当j=4、r_i=r₄时，W₄=(r₄/r₅)³，G₄=ln (r₅/r₄)。

制造工艺导致TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度与设计尺寸存在偏差，这种偏差服从如图 2所示的正态分布。为了研究TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度分布对失效概率的影响，采用随机抽样的方法进行计算。

若同时考虑核芯半径以及包覆层厚度分布对失效概率的影响，采用全随机抽样法，即分别随机产生10000个服从图 2分布的核芯半径、Buffer层厚度、IPyC层厚度、SiC层厚度、OPyC层厚度，由此产生10000个尺寸各异的TRISO颗粒。通过TRISO颗粒压力壳破损模型计算该10000个颗粒的失效概率，并对失效概率进行统计平均。该方法流程如图 4(a)所示。

图 4

图 4 全随机抽样法(a)和部分随机抽样法(b) Figure 4 Complete random sampling method (a) and partial random sampling method (b).

若仅考虑某一包覆层（核芯半径）尺寸分布的影响时，则采用部分随机抽样法，即随机产生10000个服从某一包覆层厚度（或核芯半径）分布的尺寸，其它包覆层厚度（或核芯半径）采用设计尺寸，由此组成10000个某一层（或核芯）尺寸不同的TRISO颗粒。通过利用TRISO颗粒压力壳破损模型计算该10000个颗粒的失效概率，并对失效概率进行统计平均。该方法流程如图 4(b)所示。

德国建造的电功率为300 MW的高温钍堆原型核电站THTR-300是最早采用TRISO颗粒的反应堆之一，其正常运行工况下燃料的最高温度为1250℃。本工作计算中取辐照时间1000 d，快中子注量达到3.02x10²⁵n·m^-2(E > 0.1 MeV)，燃料燃耗达到约9% FIMA (Fission per initial metal atom)，利用TRISO颗粒压力壳式失效模型计算分析了核心半径、Buffer层和SiC层厚度及其分布对包覆颗粒失效概率的影响^{[1, 7-8]}。

包覆颗粒失效概率随核心半径的变化规律如图 5所示。由于核心是裂变气体Xe和Kr以及CO等的产生区域，核心尺寸越小，在同等燃耗下气体的产生量就越少，相应SiC层承受的气体内压越小，从而TRISO颗粒的失效概率就越小。由图 5可见，当核心半径减小至200 μm以下时，失效概率趋于0，而当核心半径大于500 μm时失效概率趋于1。对失效概率随核心半径变化的曲线求一阶导数，得到失效概率变化率的变化曲线如图 5所示。当核心半径减小至250 μm以下时，失效概率的变化率趋缓，同时失效概率降至2.78x10^-4以下，满足THTR-300反应堆设计对包覆颗粒失效概率的要求。

图 5

图 5 失效概率及失效概率变化率随核心半径的变化 Figure 5 Failure probability and its change rate as a function of kernel radius.

可见，从安全角度考虑核心半径可以设计为250 μm或更小的尺寸。朱贵凤^[9]通过研究发现，对于UO₂核芯的TRISO颗粒而言，当半径小于200 μm时，由于空间自屏蔽效应，燃料的有效燃耗深度将明显减少；Maki等^[8]也提到，若核芯的半径过小，由于减小了裂变产物向外扩散的距离，不利于裂变产物在核芯中的滞留。综合考虑上述各种因素，我们认为核心半径可以设计在200-250 μm范围内，目前设计中将核心半径设为250 μm是合理的。

包覆颗粒失效概率随Buffer层厚度的变化规律如图 6所示。Buffer层为裂变气体和CO等气体提供了存储空间，减小Buffer层厚度会导致用于储存气体的空间减小，这会使气体内压增大，失效概率相应增加。由图 6可见，在本文的计算条件下，当Buffer层厚度小于20 μm时失效概率趋于1，而当Buffer层厚度大于120 μm时失效概率会降至5x10^-4以下。对失效概率曲线求一阶导数，得到失效概率变化率的变化曲线，结果显示，Buffer层厚度大于90 μm时，失效概率的变化率随Buffer层厚度的变化趋于平缓，同时失效概率满足安全限值。因此，Buffer层厚度可以设计在大于90 μm的范围，目前Buffer层厚度设计为95 μm是合理的。

图 6

图 6 失效概率及失效概率变化率随Buffer层厚度的变化 Figure 6 Failure probability and its change rate as a function of Buffer thickness.

包覆颗粒失效概率随SiC层厚度的变化规律如图 7所示。SiC层是TRISO颗粒主要的承压层，减小SiC层厚度使其强度降低，从而使得TRISO颗粒的安全性降低。由图 7可见，在本文的计算条件下，当SiC层厚度小于4 μm以下时包覆颗粒的失效概率趋于1，而当SiC层厚度大于100 μm时失效概率降至10^-6以下。对失效概率随SiC层厚度的变化曲线求一阶导数，得到失效概率变化率的变化曲线如图 7所示，结果显示，当SiC层厚度大于32 μm后，失效概率随SiC层厚度的变化趋于平缓，同时失效概率也满足安全限值。可见，SiC层厚度可以设计在大于32 μm的范围。虽然进一步增加SiC层厚度会改善包覆颗粒燃料的安全性，但考虑到制造成本和工艺要求，目前将SiC层的厚度设计为35 μm是比较合理的。

图 7

图 7 失效概率及失效概率变化率随SiC层厚度的变化 Figure 7 Failure probability and its change rate as a function of SiC thickness.

由于制造工艺的原因导致TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度在最可几值附近存在一定的分布，这会影响TRISO颗粒失效概率的计算^[10]。目前由TRISO颗粒制造工艺导致的核芯半径和包覆层厚度分布如图 2所示。在§3.1所述的堆参数条件下，利用全随机抽样的方法，计算了TRISO核芯半径和包覆层厚度分布对失效概率的影响，结果如图 8(a)所示。由图 8(a)可见，考虑分布的影响后计算的失效概率要相比不考虑分布计算得到的失效概率高1-2个数量级，这种差异在低燃耗时更为突出。

图 8

图 8 核芯半径和包覆层厚度分布对失效概率的影响随燃耗的变化(a)全随机抽样法，(b)部分随机抽样法 Figure 8 Influence of the distribution of kernel radius and coating layer thickness on the failure probability as a function of burnups. (a) Complete random sampling method, (b) Partial random sampling method

为了比较TRISO颗粒核芯半径和各包覆层厚度分布对失效概率影响程度，采用部分随机抽样的方法计算了单独考虑核芯半径和各包覆层厚度分布时失效概率的变化规律（图 8(b)）。计算结果显示，Buffer层厚度分布远比核芯半径分布和其它包覆层厚度分布对失效概率的影响要大。图 8(a)中失效概率的差异应主要来源于Buffer层厚度的分布。

目前的制造工艺下，Buffer层厚度分布的标准偏差为22.96 mm，对TRISO颗粒失效概率的影响较为显著。利用部分随机抽样的方法，计算了Buffer层厚度分布标准偏差与失效概率之间关系，结果如图 9所示。

图 9

图 9 Buffer层厚度分布标准偏差对失效概率的影响 Figure 9 Effect of the standard deviation of Buffer PyC layer thickness distribution on the failure probability.

可见，若Buffer层厚度分布的标准偏差降低至16 mm以下时，包覆颗粒的失效概率能够降低一个数量级。因此，可以通过提高TRISO颗粒的制造工艺，降低Buffer层厚度分布的标准差来达到降低TRISO颗粒失效概率的目的。

在反应堆运行环境中，TRISO颗粒的安全性是人们关注的问题之一。本文基于TRISO颗粒的压力壳式破损机制，同时考虑致密热解碳蠕变和收缩作用，分析了燃料核芯、Buffer层以及SiC层尺寸变化对失效概率的影响，同时利用随机抽样的方法计算了TRISO颗粒核芯和包覆层尺寸分布对失效概率的影响。研究发现，TRISO颗粒核芯及各包覆层尺寸的设计与燃料使用中允许的失效限值紧密相关，通过提高制造工艺降低Buffer层厚度分布的标准偏差至16 μm以下，可以使现有TRISO颗粒的失效概率降低一个数量级。