2014, Vol. 29
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 日本地学数据分析研究所, 东京 184-0012
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Geo-Analysis Institute Co., Ltd, Tokyo 184-0012, Japan
全球气候变暖形成了人类生存的一大威胁，是世界各国共同面对的一个急需共同努力协作来解决的问题.联合国政府间气候变化专门化委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change，简称IPCC)2001年的一项基础科学研究评估报告指出，近50年气候变暖的原因主要是由于人类使用化石燃料而排放大量CO2等温室气体的增温效应造成的(IPCC，2001; Thomas，2005).科学家发现，在过去的一百多年里，人类依靠石油、煤炭这类化石燃料获取生产和生活所需的能源动力.这类化石能源燃烧排放的CO2等温室气体，使温室效应不断加强(孙枢，2006).因此，国际社会以《联合国气候变化框架公约》为基础，在全球气候变化问题方面开始了广泛的合作.成员国在1997年签定《京都议定书》来设定主要工业化国家温室气体减排的目标，从而，降低碳排放成为国际社会应对气候变化共同的奋斗目标.在这样的背景下，CO2的捕捉与封存(Carbon Capture and Store，简称CCS)技术应运而生.IPCC特别推荐了CCS技术，期望实现温室气体的大幅减排(IPCC，2001).
CCS技术，就是捕捉化石燃料燃烧产生的CO2并在地下储层中长期储存，以减少CO2向大气的排放(IPCC，2005; Metz，2005).CCS技术主要包括碳捕捉、运输、封存及监测等环节.
碳捕捉是指将CO2从燃烧化石燃料产生的气体中分离并且将其压缩.其主要分为三类：燃烧前捕捉、燃烧后捕捉和富氧循环燃烧捕捉(Pires et al，2011)，除此之外还有微生物碳捕法等.燃烧前捕捉是使煤炭在气炉中气化，使生成的CO与水蒸气反应，形成CO2与H2的混合气，在这个过程中会使CO2浓度增加，进而提高碳捕捉的效率.随后，再利用固体吸附剂或者化学溶剂来吸收CO2，达到将CO2与H2分离的目的，再利用加温或减压的方法使吸附剂或溶剂将CO2释放，再将CO2冷却、加压，使其转变为超流体状态(刘宇等，2010).燃烧后捕捉是首先利用铱、铬、石灰石浆等将燃烧化石燃料产生的废气除硫，然后再利用吸附剂或溶剂吸收CO2，继而通过加热或减压的方法捕获CO2(刘宇等，2010).富氧循环燃烧捕捉是指在富含氧气的条件下燃烧化石燃料，并且同时将工业废气循环充入锅炉，在这种条件下可以减少产生氮氧化物和硫，从而使CO2更容易分离.燃烧产生的气体主要是由水蒸气和高浓度的CO2组成，去除水蒸气后即可捕获CO2(刘宇等，2010).
碳运输是将捕捉的CO2通过管道、船舶和罐车等运输到特定的封存地点.管道运输需对进入管道的CO2加压至10.3 MPa或者在中途安装加压站，以避免二相流(两种复杂混合物的运动)等复杂流动情况.管道运输是大规模、长距离运输CO2最经济的方法(Dahowski et al，2005).船舶运输是将CO2以液态的形式存储于船舶的低温绝热容器中，对于运输距离远的海上封存场地，其运输成本相对低廉(巢清尘和陈文颖，2006).罐车运输则是将CO2以液态形式存储于1.7 MPa，-30 ℃或2.08 MPa，-18 ℃的液罐中，通过公路罐车或铁路罐车运输(IPCC，2006).
碳封存是将运输到封存地的液态CO2压入目的层封存，主要包括地质封存、海洋封存、矿石碳化以及工业利用等.地质封存是指将超临界状态(气态及液态的混合体)的CO2注入至地质结构，这些地质结构通常包括枯竭油藏、枯竭气藏、多孔岩层、无法开采的煤层等(Farhad et al，2011).海洋封存是指将CO2封存到深海海底，实现CO2长时间与大气隔绝，其封存原理是使海洋被动缓慢吸收大气中CO2转变成为主动注入大量CO2，目前该方法尚处于研究阶段(Solomon et al，2008).矿石碳化是指利用碱性和碱土氧化物将CO2永久固化，其基本原理是模拟自然界中钙镁硅酸盐矿石的侵蚀与风化过程(Khoo et al，2006).工业利用是指CO2作为一种反应物来生产类似于尿素、甲醇等含碳的化工产品，也可将其用于园艺、冷藏、冷冻、食品包装、焊接、饮料以及灭火材料等方面从而达到封存的目的(吴耀文和张文礼，2010; 王景云等，2012).
经过研究人员不断的的研究，我们已经认识到CO2的地质封存是一种减少温室气体排放的有效手段.此外，该技术的应用也有利于采油厂、发电厂等提高产量.国际能源机构(International Energy Agency，简称IEA)研究报告指出(IEA，2004)，到2050年将温室气体浓度限制在450ppm的所有减排技术中，CCS的贡献占到20%(图 1)，这将对气候变化产生积极影响.
1 CCS的发展状况
从20世纪90年代开始，世界各国纷纷进行针对各种地质体的CO2封存试验工程(Vander et al，1992)，使得CO2地质封存技术逐步从理论变成现实，为该技术的进一步发展和推广提供了坚实的理论基础及宝贵的现场经验，同时该技术也逐渐得到各国政府和公众的认可.截至目前，世界各国已建立了很多CCS项目，Sleipner项目(挪威国家石油公司)、InSalah项目(阿尔及利亚)和Weyburn项目(加拿大)是其中开展较早、具有代表性的项目.挪威国家石油公司在北海开展的Sleipner天然气田CCS项目于1996年投产，每年向地下注入约1MT CO2(Arts et al，2008).加拿大的Weyburn项目始于2000年，目前每年注入地下封存的CO2约150×104 t(Preston et al，2005).位于阿尔及利亚的InSalah项目开始于2004年，是将天然气中分离出的CO2注入地下，年注入量约为120×104 t(Ringrose et al，2009).
在此类研究不断升温的情况下，英国、挪威、荷兰与沙特阿拉伯在2008年发起了“四王国倡议”(Four Kingdom Initiative)来推进CCS工作，英国还设立了碳封存领导论坛(Carbon Sequestration Leadership Forum).澳大利于2009年成立了全球CCS研究所(Global CCS Institute)以跟踪分析CCS在全球的发展.欧盟则希望在2015年前建成12个CCS示范研究项目.
近些年来，中国的CCS研究工作也逐步开展.在2005年，我国开始全面规划部署CCS技术，同时在《国家中长期科技发展规划纲要(2006-2020)》中编入了CCS技术.在2006年，由清华大学、华能集团等十几家单位联合承担的国家“863”重点项目“二氧化碳的捕集与封存技术”启动(张卫东等，2009).在2008年7月我国正式运营华能北京高碑店热电厂CO2捕集示范性工程，这是我国第一个燃煤的电厂CO2捕集示范性工程，目前CO2回收率大于85％，年可回收CO2 3000 t.2009年7月，上海石洞口第二电厂碳捕获项目筹建启动(张卫东等，2009).2010年3月18日由英国和澳大利亚政府联合支持的“中国广东省CCS可行性研究”项目正式启动.神华集团的CCS工业化示范项目也于2010年在内蒙古自治区鄂尔多斯市开工(吴秀章和崔永君，2010).CCS关键技术以及技术难点的突破性进展，为CCS在各国的运营提供了技术支撑.
2 CCS监测技术
尽管近几年CCS技术得到了长足发展，其中的碳捕集、压缩运输、地质封存等的可行性(Junichi，2010; 李雪静和乔明，2008)也得到实体项目验证，但CCS技术还面临着很多实际问题，如封存地选址、CO2泄漏监测、建设和运行的高昂成本等.
CCS技术的最大风险也是人们最关心的问题便是CO2在储层中有可能会泄漏.未来封存的CO2量级有可能达到亿吨级，如果封存的CO2发生泄漏逸散到大气中，那么封存效果则会适得其反，造成显著的气候变化(段海燕和王雷，2009).除此之外，如果地下浅层的CO2浓度升高，不仅会对植物和动物造成致命伤害，还会污染地下水，给人类的生产、生活、生态系统带来巨大损害.因此，封存场地CO2储存状态的监测变得尤为重要.目前CO2封存监测的方法主要有红外气体分析、激光、高光谱成像(董华松和黄文辉，2010)、地球化学方法和地球物理方法.
2.1 非地球物理监测技术
红外气体分析监测是利用CO2分子对红外光的吸收特性来测量CO2浓度，该监测方法适用于单点或多点监测，如果加入一些辅助设备或计算模型，也可以实现区域监测.为了保证监测准确，该方法要求首先使积聚室中CO2浓度低于外界环境CO2浓度，然后使其和外界环境进行交互，保证测量的同步性(Henburg et al，2003).此方法可以大区域监测，但较容易受周围环境、地形等因素影响.
激光监测技术主要是采用路径检测的手段检测CO2浓度，具体的监测技术包括RAMAN激光雷达技术、差分吸收激光雷达技术、给定路径调谐激光技术等，这些技术方法广泛适用于不同尺度区域CO2浓度的测量.但是，该监测技术的缺点是监测系统价格高，而且其依靠路径长度来测算会存在一定的误差(Nobuo et al，1993; 洪光烈等，2006; 陈涌等，2006).
高光谱成像监测技术的原理是基于CO2对特定波长光的吸收率不同，利用成像光谱仪，在光谱覆盖范围内的数十或数百条光谱波段对CO2连续成像，该监测技术可以同时监测多个连续、窄带波段(贺霖等，2009)，其适用于动植物的生长状态与CO2浓度相关的监测(陈云浩，2012).
遥感监测是利用植物对土壤中CO2浓度的敏感性，通过监测管道垂直距离1米范围内的植被其近红外(650~750纳米)反射光谱的变化特征、分析植被的生长和受影响情况，从而达到监测CO2封存状况的目的.研究结果表明，这一方法对长期监测CO2地质封存的可靠和安全性具有重要意义(蔡博峰，2012).
地球化学方法主要包括示踪剂方法、酸碱度分析法、同位素法以及储层流体水化学组分法(Kharaka et al，2006; Oelkers et al，2005).由于CO2注入储层后，会导致储层的PH值降低1~2个单位，从而促使CO2与岩石、水发生相互作用，储层流体中HCO-3，Fe，Si，Al和Ca等元素的含量增加.此外，储层水与CO2中的C、O同位素发生交换，因此使同位素的特征变为有效的监测指标(Bachu et al，1994; Liu et al，2003; Mito et al，2008; Ketzer，2009; Orl and o et al，2010; Suto et al，2007; 禹林，2010).在加拿大Weyburn项目中，每隔3、4个月对生产流体取样分析，分析pH、总碱度、Ca、Mg、溶解固体(TDS)总量、Cl、硫酸盐和13C(HCO3).化学成分分析能够监测到CO2与储层流体及岩石基质发生短期化学反应.注入碳的同位素能监测到CO2向储层的运移(Raistrick et al，2009).日本Nagaoka项目化学监测结果表明，储层流体的PH值降低，离子组分呈现出上升的趋势(Mito et al，2008).在国内，庞忠和等利用模拟软件对渤海湾盆地北塘凹陷新近系馆陶组储层注入CO2后化学反应进行分析，结果表明，当注入CO2后储层流体的pH值会降低，Al、Si、Ca、Mg、 K等成分的含量增加(Pang et al，2010; 2012).吉林油田的EOR项目采用氚作为示踪剂，利用示踪剂解释软件分析渗透率等参数，实现对CO2的动态监测(贺银国等，2006).
由于对CO2的监测过程较为复杂，同一项目中一般采用多种不同方法进行监测，非地球物理监测方法相对简单易行，成本相对较低.
2.2 地球物理监测技术
地球物理技术在CO2监测中发挥了重要作用，主要包括重力、声波测井、时移地震、3D/4D地震、电阻率层析成像、微动技术监测等.
挪威Sleipner项目采用重力方法进行了监测，其具体做法是在相互垂直的两条线上布置了30个点，监测区长度为东西7 km、南北3 km，覆盖CO2羽流的地下痕迹.为了更好地克服仪器偏移(零点漂移等)和其他因素造成的误差，每个监测点至少被观测3次.根据不同的密度，300万吨的CO2会产生负10微伽到负4微伽的重力变化(张琪等，2011).
测井技术通过记录钻井中声波时差、电阻率、自然伽马、自然电位等参数曲线，研究钻井地层的电化学、导电性、声学和放射性等特性.在CO2地质封存过程中，因为水和CO2的声波速度差异明显，CO2羽流流过井筒时引起井壁地层声波速度改变可用声波测井方法评估.日本Nagaoka项目采用测井方法监测到CO2封存后地层电性和放射性发生的变化.注入CO2后，注入井中部的地层阻抗增加了0.6～0.7 Ωm，深部的地层阻抗增加了0.3～0.4 Ωm，中子衰减了0.3%，地层P波速率降低了0.6 km/s，但未监测到S波速度的变化(Sato et al，2011).
电阻率层析成像监测手段(ERT)是采用先进的计算机控制技术，依靠强大的数据处理功能及数字成像技术，集电测深与电剖面于一体的多装置多极距的组合测量方法.美国Cranfield项目(Carrigan et al，2009)采用ERT法进行监测，该项目有一口注入井和两口监测井，在两口监测井中布置电极，其中第一口监测井中布置了14个等间距的电极，第二口监测井中布置了7个电极，用该方法监测CO2在两口监测井之间的运移情况获得了良好的监测效果.
地震方法是CCS的重要监测手段.挪威Sleipner项目从1999年开始每两年对注入场地进行一次四维地震探测，得到不同时期的地震剖面，如图 2所示，随着CO2的不断注入与时间推移，地震剖面与注入之前的地震剖面差别明显.由于CO2注入后使岩石P波速度降低，可观察到明显的储层底部下推现象，表明CO2没有向地面运移泄漏(Arts et al，2008).在美国Frio项目中，采用了时移地震和VSP地震，这两种地震方法比四维地震更加精确，但缺点在于成本较高(Daley et al，2008).澳大利亚Otway项目也采用了VSP地震对CO2进行监测(Urosevic et al，2009).目前来看，四维地震被认为是对CO2进行长期监测最好的技术手段.四维地震是在相同的观测点、不同的观测时间重复进行三维地震监测，以监测储层的流体变化情况.三维地震数据包含了静态的储层岩石信息和动态的流体信息，但是并不能把它们区分出来.四维地震的数据集，可以对不同时刻的三维地震图像作差，从而得到流体动态变化的信息.为了达到应用四维地震监测流体前缘和流体动态特征的效果，储层应该具备孔隙度高、流体饱和度和属性变化大、埋藏位置不要过深等特征(郝艳军和杨顶辉，2012).
 | 图 2 挪威Sleipner项目中的四维地震剖面监测图(Arts et al，2008) Fig. 2 4D seismic monitoring section of Norway Sleipner project(Arts et al，2008) |
为确保CO2封存安全，需对封存过程CO2和封存之后的状态进行动态监测，采用多种监测技术手段以及降低成本是十分必要的.近年来，国内外学者纷纷展开相关研究.日本的Nagaoka项目在南长岗气田深1100 m的储层厚度约60 m的岩层中注入CO2，其泥岩盖层约130~150 m，注入速率20~40吨/天，采用微震技术对CO2注入是否会引起地震进行了研究，对比CO2注入前后的微震结果，表明CO2的注入并不会引起地震(Katsuhika et al，2005).国内研究人员采用海底节点地震观测方法(耿建华等，2011)采集多分量、全方位、高信噪比和高分辨率数据，在海底油田可持续开发与CO2地质封存过程监测方面具有较好应用前景.田宝卿等(2011)开发设计了一套CO2岩芯驱替实验装置，用于实验室条件下测试因CO2注入所引起的岩石物性变化.近年来，一种新的物探技术——微动探测技术，在CO2封存场地选址及监测方面进行了探索性研究.
微动是指地面随时随地存在的微弱振动，信号中存在体波和面波，其中面波能量至少占信号总能量的70%(Toksoz et al，1968).微动探测方法就是从台阵微动信号的垂直分量中采用数据处理方法提取瑞雷波相速度频散曲线，通过对频散曲线的反演得到地下横波速度结构的地球物理勘探方法.微动探测技术无需人工源，不受场地限制，野外作业简便，勘探周期短，成本低，应用领域涉及工程地质勘察、场地稳定性评价等浅层地质调查，也应用于地热构造、采空构造等深部构造探测(王振东，1986; 叶太兰，2004; Okada，2006;何正勤等，2007; 徐佩芬等， 2009，2012a b，2013).CO2注入地下后，在重力、浮力以及静水压力作用下，CO2由注入井逐渐向周围运移，其中部分在运移过程中被毛细力固定或被土壤颗粒吸附而固定下来，另一部分在合适的地质构造中驻留下来，还有可能沿断层、废弃井以及天然边界泄露到浅部含水层、地表和大气中.CO2封存可能会引起储层及其周围介质岩性发生改变，导致岩层S波速度改变.利用微动技术观测封存前后的岩层S波速度变化，就有可能为研究CO2在地层中的运移规律及安全性评价提供重要的地球物理依据.
戴靠山等(2012，a， b)基于一典型CO2封存场地地层模型，利用数值计算的手段，分析了瑞雷波波速对CO2储层弹性参数(横波速度、纵波速度、层厚和密度)的敏感性.结果显示(图 3)，相对于CO2储层的厚度、纵波速度和密度而言，瑞雷波速度对横波速度改变最为敏感，而且厚度与深度比越大，对面波波速的影响就越大，即CO2埋深浅且储层厚时，储层物理参数改变对面波频散特性影响大，对微动方法监测越有利.当CO2埋置较深但储层较薄时，储层物理参数改变则对面波波速影响小，采用微动探测方法监测CO2地质封存的难度较大.
 | 图 3 单一参数变动对面波频散特性的影响(戴靠山等，2012) Fig. 3 Surface wave velocity changes at different CO2 layer parameter variations(Dai et al，2012) |
徐佩芬 庞忠和等.国家高技术研究发展计划(863计划)项目课题“二氧化碳的封存技术”结题报告.中国科学院地质与地球物理研究所，北京. 等利用二维微动剖面探测技术(徐佩芬等， 2009，2012 a b，2013)在渤海湾盆地中试尺度CO2注入试验(BBB-Nm)中，对场地选址和CO2注入后运移状况监测进行了探索性研究.视S波速度剖面观测到因300吨CO2注入馆陶组Ⅲ段地层(深度1796~1870 m)引起的视S波速度场扰动，表明微动探测技术监测CO2封存及运移的可行性.
3 结 语
CCS技术是目前国际公认的最有效的减少CO2排放、应对全球气候变暖的技术手段之一，它主要包括捕捉、运输、封存等环节.世界各国均开展了CCS的研究与建设工作，使得该技术得到了长足发展，项目运营状况良好.
CCS技术最大的风险是CO2在地质封存中可能会发生泄漏逸散，因此，必须对其储存、运移状态进行长期监测.截至目前，红外气体分析方法、激光方法、高光谱成像技术、地球化学和地球物理方法均在CO2监测中得到应用.其中，地球物理技术在监测CO2上发挥了重要作用，主要包括声波测井、电阻率层析成像、地震等方法.在目前运营的项目中，各个监测方法均存在优点与不足，监测效果各异.发展新的监测方法与技术手段以改善监测效果是科研人员面临的挑战.微动探测技术作为新的监测方法显示出较好的应用前景.
致 谢
感谢审稿人和编辑对本文的帮助.
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