沉积学报  2015, Vol. 33 Issue (6): 1204-1216

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邵淑骁, 曾溅辉, 张善文, 宋国奇, 孟伟, 王学军, 张永旺, 徐兴友
SHAO ShuXiao, ZENG JianHui, ZHANG ShanWen, SONG GuoQi, MENG Wei, WANG XueJun, ZHANG YongWang, XU XingYou
东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石类型、特征及其成因
Types, Characteristics and Origin of Kaolinite in Sandstone Reservoir of Shahejie Formation, Dongying Sag
沉积学报, 2015, 33(6): 1204-1216
ACTA SEDIMENTOLOGICA SINCA, 2015, 33(6): 1204-1216
10.14027/j.cnki.cjxb.2015.06.013

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收稿日期: 2014-10-29
收修改稿日期: 2015-03-13
东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石类型、特征及其成因
邵淑骁1,2, 曾溅辉1,2, 张善文3, 宋国奇3, 孟伟1,2, 王学军4, 张永旺1,2, 徐兴友4     
1. 中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室 北京 102249;
2. 中国石油大学(北京)地球科学学院 北京 102249;
3. 中石化胜利油田分公司 山东东营 257000;
4. 中石化胜利油田地质科学研究院 山东东营 257015
摘要: 高岭石是东营凹陷沙河街组砂岩储层中常见的黏土矿物,对储层物性具有重要的影响,但目前对其特征及成因的研究较少。本文利用薄片分析、阴极发光、扫描电镜、X射线能谱等多种技术手段,结合东营凹陷构造演化、流体活动历史与成岩序列研究了东营凹陷高岭石的类型、特征及其成因。研究结果表明:东营凹陷沙河街组砂岩储层主要发育两类高岭石,第一类高岭石晶形发育良好,单偏光下呈鳞片-蠕虫状,扫描电镜下单晶呈假六方片状,晶体排列紧密,集合体呈蠕虫状或书页状,成分纯;第二类高岭石晶形发育不及第一期,单偏光下呈鳞片状,扫描电镜下可见晶层卷曲,晶体排列疏松,集合体呈手风琴状,其成分中除了Al、Si、O还含有少量Fe、Ca元素。高岭石主要为自生高岭石,是长石在有机质演化过程中产生的酸性流体作用下发生溶蚀作用的产物。但是,两类高岭石具有不同的形成时期、成因和形成环境,其中,第一类高岭石主要形成于东营末期,是沙四段上部烃源岩生烃和油气成藏时生成的有机酸溶蚀长石的产物;而第二类高岭石形成于馆陶期末和明化镇组大规模油气充注时期,此时,处于晚成岩A期,大量的蒙脱石向伊利石转化,酸性流体中含有较多的Fe2+、Ca2+等。
关键词: 高岭石     类型     成因     砂岩储层     沙河街组     东营凹陷    
Effect of Compaction Methods on Performance of ATB-30 Asphalt Mixture
SHAO ShuXiao1,2, ZENG JianHui1,2, ZHANG ShanWen3, SONG GuoQi3, MENG Wei1,2, WANG XueJun4, ZHANG YongWang1,2, XU XingYou4     
1. State Key Laboratory of Petroleum Resource and Prospecting, China University of Petroleum(Beijing), Beijing 102249;
2. College of Geosciences, China University of Petroleum(Beijing), Beijing 102249;
3. Shengli Oilfield Branch Company, SINOPEC, Dongying, Shandong 257000;
4. Geological Scientific Research Institute of Shengli Oilfield, SINOPEC, Dongying, Shandong 257015
Abstract: Kaolinite is a common clay mineral of the Shahejie sandstone reservoir in Dongying sag, which has an important influence on the reservoir properties. However, the characteristics and origin of kaolinite are poorly understood. Based on data of structural evolution, fluid history and diagenetic sequence of Dongying sag, types, characteristics and origin of kaolinite were studied by using a series of techniques-rock slice, scanning electron microscope(SEM), energy dispersive X-ray(EDX) and cathodoluminescence(CL). Research results show that there are mainly two kinds of kaolinite. The first kind kaolinite has perfect crystal form and pure elements, it appears in scaly-vermiform shape under single polar and the tightly packed aggregate of kaolinite occurs as vermiform or booklet under SEM. The crystal form of the second kind kaolinite is not so perfect as the first, it appears in scaly shape under single polar light. Under the SEM some laminae is curved and the aggregate of kaolinite occurs as accordion which is packed loosely. Except for Al, Si, O, the second kind of kaolinite contains little Fe and Ca. These two kinds kaolinite in Dongying sag are mainly authigenic kaolinite, whick have been precipitated from the dissolution of feldspar in the strata acidic media relevant to the evolution of organic matter. These two kinds of kaolinite have different formation period, origin and formation circumstance, the first and the second kinds kaolinite are relative to the twice oil and gas charging of Dongying sag, respectively, which occurs in late Dongying period, late Guantao and Minghuazhen period. When the second kind kaolinite forms, sandstone enters the late diagenesis A substage period and large amounts of smectite transfer to illite, causing more Fe and Ca cation dissolved in the acid fluid.
Key words: kaolinite     types     origin     sandstone reservoir     Shahejie Formation     Dongying sag    
0 引言

高岭石是砂岩储层中最常见的自生黏土矿物之一,通常充填于长石溶蚀孔隙中或分布于颗粒表面,单晶呈假六方片状,集合体常呈书页状或蠕虫状。高岭石的形成通常与酸性流体环境下长石等硅铝酸盐的溶蚀作用有关。在有充分的Al3+物质来源的基础上,呈酸性的流体、较强的流体动力有利于Al3+的络合、Na+、K+的迁移,有利于形成晶形良好的自生高岭石[1, 2, 3, 4, 5]。目前对高岭石的研究多集中在成岩方面[6, 7, 8, 9],将高岭石的发育作为成岩阶段划分标志之一,而较少针对高岭石形态、分布的差异及其可能所反映的不同成因进行研究。前人对东营凹陷高岭石的研究多从高岭石宏观含量方面入手,缺少高岭石形态、组分特征、类型及其成因的深入分析[10, 11]。本文以东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石为研究对象,通过光学显微镜、扫描电镜、阴极发光和X射线能谱分析等手段和方法,在高岭石形态、高岭石化学成分及其与其他矿物的接触关系的研究基础上,确定了高岭石的类型,探讨了不同类型高岭石的发育特征及其成因机制,为深入分析高岭石对储层的影响以及高岭石对油气成藏的指示作用提供科学依据。

1 地质背景

东营凹陷位于渤海湾盆地济阳坳陷东南部,是一个形成于晚侏罗世—古近纪时期的断陷复合体。平面上,由北部陡坡带、南部缓坡带、中央隆起带(中央断裂背斜带)和洼陷带等二级构造单元构成;剖面上,具有“北断南超”的特征[12](图1)。

图 1 东营凹陷构造纲要图(据李丕龙等,2000)Fig. 1 Structural outline map of Dongying sag

东营凹陷古近系地层发育齐全,自下而上发育孔店组、沙河街组和东营组。沙河街组为东营凹陷主要的生油储层系,是本文研究的目标层位,其自下而上分为沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。沙四段为半封闭的盐湖—半深湖沉积,主要分布泥岩夹灰岩、薄层灰岩及油页岩;沙三段为三角洲、深湖—半深湖、水下扇沉积,下部为泥岩、油页岩夹少量薄层砂岩,中部为厚层泥岩夹薄砂岩,上部为泥岩与厚层砂岩互层;沙二段为河流—三角洲沉积,多为砂岩与泥岩互层沉积;沙一段为湖湘沉积,岩性主要为泥岩夹砂岩、生物灰岩、白云岩等[13]。东营凹陷烃源岩层系包括沙四段、沙三段和沙一段,其中沙四段和沙三段最为重要[14, 15];储集层主要为沙四段、沙三段、沙二段及东营组,其中沙三上亚段—沙二下亚段覆盖在沙三—沙四上主要烃源岩层系的顶部,是东营凹陷主要含油岩系;沙一段泥岩是东营凹陷区域盖层,明化镇组泥岩以及沙三、沙四段泥岩为局部盖层[16, 17]。东营凹陷沙河街组砂岩类型以岩屑长石砂岩和长石砂岩为主,这两类砂岩在中央隆起带分布最多。岩屑长石砂岩中长石平均含量为33.5%,长石砂岩中长石平均含量为34.5%。

2 东营凹陷高岭石类型及其发育特征 2.1 高岭石的含量及其分布特征

东营凹陷沙河街组砂岩储层黏土矿物X衍射数据统计表明,沙河街组砂岩在800 m深度开始出现高岭石,在4 000 m以下高岭石含量很小,高岭石主要集中分布在1 200~3 200 m的深度范围内,平均相对含量为31.35%(图2)。

图 2 沙河街组砂岩储层高岭石含量随深度变化图Fig. 2 The variation of kaolinite content with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation

沙河街组四个亚段具有不同的高岭石含量和分布规律。其中,沙一段砂岩储层整体上高岭石含量偏少,平均含量仅为12%,且集中分布在中央断裂带、北部陡坡带的利津洼陷及高青断裂构造带;沙二段砂岩储层高岭石含量最高,平均含量可达46%,主要分布在东营凹陷凹陷的东北部;沙三段砂岩储层高岭石含量次之,平均含量为41%,且沿断裂带存在有多个高岭石高值中心,即中央断裂带,北部陡坡带的高青断裂构造带、坨胜永断裂构造带及利津洼陷部分区域,南部缓坡带的陈家庄—王家岗断裂构造带;沙四段砂岩储层高岭石含量相对较小,平均含量为26%。与沙三段类似,沙四段也存在有多个高岭石含量高值中心,集中分布在北部陡坡带及南部缓坡带的陈家庄—王家岗断裂构造带。

2.2 高岭石的类型和特征

利用岩矿鉴定和扫描电镜等手段和技术,对东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石的形态及发育特征进行了研究。东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石形态发育规则,单偏光下呈细小鳞片状(图3a),有时可见晶形发育良好的蠕虫状高岭石,常分布于长石溶孔或碳酸盐溶孔内(图3b,c),有时可见高岭石的原油浸染现象(图3d)。在扫描电镜下,自生高岭石单晶呈假六方片状,集合体呈书页状或蠕虫状(图3e),在深部可见自生高岭石与其他自生黏土矿物(伊利石、绿泥石)共生(图3f)。

图 3 东营凹陷沙河街组储层高岭石显微照片 a.河158井,2 271.69 m,鳞片状高岭石(K)充填长石溶孔,单偏光;b.河162井,2 929 m,亮蓝色长石(Fs)被溶蚀,靛蓝色高岭石(K)充填其溶孔,阴极发光;c.史115井,3 047.66 m,鳞片状高岭石(K)充填方解石(Cal)溶孔,单偏光;d.利98井,3 141.35 m,鳞片—蠕虫状高岭石被原油浸染,单偏光;e.河155井2 988.1 m,单晶为假六方片状的高岭石,集合体呈蠕虫状;f.史126井,3 450.4 m,书页状高岭石(K)与针叶状绿泥石(Ch)共存,扫描电镜。 Fig. 3 Microphotography of kaolinite in the Shahejie reservoir in Dongying sag

根据薄片中的高岭石的形态、高岭石化学成分及其与其他矿物的接触关系,可将东营凹陷沙河街组砂岩储层的高岭石划分为两种类型。 (1) 高岭石的形态与类型 根据高岭石的形态特征,可将高岭石划分为两种类型。在显微镜下,第一类高岭石主要呈鳞片—蠕虫 状,在较大放大倍数下可辨认蠕虫形态(图4);第二类高岭石则主要呈鳞片状,难以见到蠕虫状分布的高岭石(图5)。

图 4 第一类高岭石形态特征 a1.河156井,2 242.83 m,鳞片—蠕虫状高岭石(K)充填长石溶孔,单偏光;a2.高岭石(橙色边框区域)局部放大;b1.牛38井,2 939.41 m,蠕虫状高岭石(K)被方解石(Cal)交代,石英次生加大边(Qog)与自生高岭石(K)共生,单偏光;b2.高岭石(橙色边框区域)局部放大。 Fig. 4 Charactertistics of occurrence of the first kind of kaolinite

图 5 第二类高岭石形态特征 a1.辛斜161井,3 360.13 m,鳞片状高岭石(K)交代白云石(Dol),单偏光;a2.正交光;b1.牛33井,3 169.95 m,鳞片状高岭石(K)交代方解石(Cal),石英次生加大边(Qog)与高岭石共生,方解石部分残余形成铁方解石(Fe-Cal),单偏光;b2.高岭石(橙色边框区域)局部放大。 Fig. 5 Charactertistics of occurrence of the second kind of kaolinite

在扫描电镜下,两类高岭石的晶体形态存在着明显差异。第一类高岭石单晶呈假六方片状,单晶厚度较大呈板状,排列紧密,集合体呈蠕虫状或书页状(图6a1a2);第二类高岭石单晶晶形发育不如第一类好,部分晶层存在卷曲现象,单晶厚度小呈片状,排列较疏松,集合体呈不完好书页状、蠕虫状或手风琴状(图6b1b2)。在两类高岭石共存的岩石薄片、扫描电镜下,两类高岭石的晶体形态、大小具有明显的差别(图6c1c2)。例如,史126井3 515.2 m,第一类(K1)和第二类(K2)高岭石共存,第一类单晶呈假六方片状,单晶较厚,晶体排列紧密;第二类单晶厚度较薄,边缘卷曲,晶体排列疏松(图6c2)。

图 6 第一类、第二类高岭石扫描电镜特征 a1.河159井,2 961.64 m,第一类高岭石单晶呈假六方片状,晶体紧密排列,集合体呈蠕虫状,扫描电镜;a2.河155井,2 983.2 m,第一类高岭石单晶呈假六方片状,晶体排列紧密,集合体呈书页状,扫描电镜;b1.史126井,3 428.6 m,第二类高岭石单晶厚度小,晶体排列疏松,集合体呈手风琴状,扫描电镜;b2.王斜583井,3 469 m,第二类高岭石单晶厚度小且不均匀,晶层卷曲,集合体呈不完好书页状;扫描电镜;c1.河155井,2 984.3 m,第一类(K1)、第二类(K2)高岭石共存,第一类单晶较厚,晶体紧密排列,集合体呈蠕虫状;第二类单晶厚度小,晶体排列疏松,左上角第二类高岭石与第一类高岭石相互接触,扫描电镜;c2.史126井,3 515.2 m,第一类(K1)、第二类(K2)高岭石共存,第一类单晶呈假六方片状,单晶较厚,晶体排列紧密;第二类单晶厚度较薄,边缘卷曲,晶体排列疏松,扫描电镜。 Fig. 6 Characeteristics of the first and the second kind of kaolinite under SEM

(2) 高岭石与其他矿物的接触关系与类型

在岩石薄片下,高岭石与其他矿物具有不同的接触关系,根据这些接触关系,可将高岭石划分为两类。其中,第一类高岭石充填于原生孔隙或长石溶孔(图4a1a2),经常可见其被方解石、白云石、铁白云石等碳酸盐胶结物所交代(图4b1b2);第二类高岭石发育于充填长石溶孔的碳酸盐胶结物的溶蚀孔隙中,可见高岭石交代方解石、白云石的现象(图5a1a2),这一类高岭石常与在其之后形成的(含)铁方解石、(含)铁白云石共存(图5b1b2)。这两类高岭石常与石英次生加大共存(图4b1图5b1)。

(3) 高岭石的化学成分与类型

X射线能谱分析结果表明,两类高岭石的化学成分上亦具有明显的差异。与其他黏土矿物不同,高岭石是由一个四面体和八面体结合而成的1∶1层型硅酸盐,中间不存在夹层阳离子,其八面体阳离子主要为Al3+,成分较为单一,故自生高岭石通常只含Al、Si、O三种元素[18]。但是八面体中的Al3+也有可能被其他金属阳离子所交换,因而自生高岭石内可能还会含有Fe、Mg、Ca、K、Na等元素[19]。利用X射线能谱分析发现第一类高岭石成分单一,只含有Al、Si、O三种元素(图7a图7c-1),第二类高岭石除了这三种元素外,还会含有少量的Fe、K、Ca元素(图7b图7c-2)。

图 7 第一类、第二类高岭石X射线谱图 a.河155井,2 983.2 m,第一类书页状自生高岭石X射线能谱,只含有Al、Si、O三种元素;b.史126井,3 450.4 m,第二类手风琴状自生高岭石X射线能谱,除了Al、Si、O三种元素外还有少量Fe;c.史126井,3 515.2 m,第一类假六方片状自生高岭(1)、第二类晶层卷曲自生高岭石(2)X射线能谱,第一类只有Al、Si、O三种元素,第二类除了Al、Si、O三种元素外还有少量Ca。 Fig. 7 EDS of the first and the second kind kaolinite

总体来说,东营凹陷沙河街组砂岩储层主要发育两类高岭石,这两类高岭石的形态、化学成分及其与其他矿物的接触关系均存在着明显的差异(表1)。

表 1 东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石的类型及其特征Table 1 Characteristics of different types of kaolinite
类型第一类第二类
光学显微镜集合体呈鳞片—蠕虫状,在较大倍数下可辨认蠕虫形态集合体主要呈鳞片状
形态特征扫描电镜单晶呈假六方片状,单晶厚度较大呈板状,排列紧密,集合体呈蠕虫状或书页状单晶晶形发育不如第一期好,部分晶层存在卷曲现象,单晶厚度小呈片状,排列较为疏松,集合体呈不完好书页状、蠕虫状或手风琴状
与其他自生矿物的接触关系充填原生孔隙或长石溶孔;被方解石、白云石、铁白云石等交代;与相应期次的石英次生加大共存充填方解石、白云石(充填长石溶孔的碳酸盐胶结物)溶孔;交代方解石、白云石,常与在其之后形成的(含)铁方解石、(含)铁白云石共存;与相应期次的石英次生加大共存
化学成分成分单一,只含有Al、Si、O三种元素除了Al、Si、O这三种元素外,还含有少量的Fe、K、Ca元素
2.3 高岭石的发育期次和分布特征

在薄片观察、包裹体分析、同位素分析的基础上,得到了研究区的典型成岩作用序次(以沙三段为例)(图8)。从图8可知,研究区沙三段准同生期主要表现为长石、岩屑的黏土矿物化以及第一期石英次生加加大,埋深加大发育第一期绿泥石包壳;35~30 Ma发育第一期充填原生孔隙的方解石胶结;30~26 Ma发育第一期长石溶蚀、第二期石英次生加大,高岭石发育;26~18 Ma普遍发育一期充填长石溶孔的碳酸盐胶结物;18~6 Ma,碳酸盐胶结物、长石溶蚀,高岭石及石英次生加大发育。最后地层埋深继续加大,古地温超过140℃时,孔隙流体环境由酸性向碱性转化,发育一期广泛的含铁—铁碳酸盐胶结。

图 8 东营凹陷成岩作用序列Fig. 8 Digenetic sequence of Dongying sag

根据上述成岩作用序次,东营凹陷沙河街组砂岩储层主要发育三期碳酸盐胶结物和两期高岭石,其中,第一期高岭石被第二期充填长石溶孔的方解石、白云石交代,而第二期高岭石交代第二期方解石、白云石,并通常与第三期(含)铁方解石、(含)铁白云石共存。两期高岭石与相应期次的石英次生加大共存。结合镜下高岭石与其他矿物的接触交代关系的研究结果,沙河街组砂岩储层发育的第一类和第二类高岭石分别对应第一期和第二期高岭石。即第一类高岭石为第一期高岭石,主要发育于距今30~26 Ma,处于早成岩B期;而第二类高岭石为第二期高岭石,主要发育于距今18~6 Ma,处于晚成岩A期。

对东营凹陷沙河街组砂岩储层46口井156张薄片的观察结果表明不同类型(期次)的高岭石具有不同的分布深度(图9)。沙三段第一类(期)高岭石的分布深度非常广,从1 700~3 600 m的深度段均有分布,但主要分布2 600~3 200 m深度范围,而第二类(期)高岭石主要分布在2 700~3 600 m的深度段,其中3 000~3 500 m的深度段含量最大,表明两类(期)高岭石具有不同的形成环境和成因机制。

图 9 沙三段不同类(期)高岭石含量与深度的关系Fig. 9 Depth of different types of kaolinite of Es3
3 高岭石形成机制

砂岩储层中的高岭石成因一般可分为沉积成因的高岭石和自生(成岩)成因的高岭石。沉积成因的高岭石为陆源碎屑搬运而来的黏土矿物,由于其受到剥蚀、搬运和沉积作用的改造,其原有的晶体形态将受到不同程度的破坏(棱角磨损),在扫描电镜下多位于颗粒表面,呈碎片状[6]。自生(成岩)成因的高岭石的形成需要酸性流体环境和发育较好的孔隙系统,当酸性孔隙溶液中的Si4+、Al3+达到饱和时,自生高岭石便会从孔隙溶液中沉淀出来。在自生高岭石形成过程中,离子进入晶格的比例非常严格,其形态发育规则,单晶呈假六方片状,集合体呈书页状或蠕虫状,结晶度较高。在扫描电镜下,自生高岭石晶体轮廓清晰,与蚀变的长石及其他自生黏土矿物共生[6, 19, 20]此外,还可利用阴极发光对两者进行区分,沉积高岭石发无光泽雾状蓝色光,自生高岭石则发靛蓝色光[21]

通过对研究区大量高岭石样品的光学显微镜、扫描电镜观察,发现研究区高岭石多充填于长石溶孔或碳酸盐溶孔中,单晶具有良好的六方片状,集合体形态多为蠕虫状、书页状,极少数为碎片状,因此东营凹陷中所观察到的高岭石是水—岩相互作用的结果,为自生(成岩)成因的高岭石。

自生高岭石的形成是酸性流体—长石等铝硅酸盐矿物相互作用,形成自生高岭石的流体和类型主要为下渗的富CO2大气水、与烃源岩热演化有关的含油气流体。

3.1 高岭石的物质来源

高岭石(Al2Si2O5(OH)4)成分比较单一,一般只含Al、Si、O三种元素[18]。在砂、泥岩组成的碎屑岩层系,可以为高岭石提供Al、Si、O三种元素的矿物主要为长石、石英和各类黏土矿物。

由东营凹陷沙河街组砂岩储层中长石和高岭石含量随深度的变化图(图2,10)可知,1 200~3 200 m的高岭石峰值区间对应着长石含量的低值区。长石和高岭石的含量之间这种此消彼长的关系,表明高岭石的形成与长石的溶蚀可能具有关系。岩石薄片鉴定结果显示,高岭石通常与长石溶蚀现象相伴生,高岭石充填于长石溶孔中(图11),因此,高岭石主要来自长石的溶蚀作用,即斜长石和钾长石的溶蚀作用提供了形成高岭石的Al、Si、O,并在一定的条件下形成了高岭石:

CaAl2Si2O8(钙长石)+2H++H2O→Al2Si2O5 (OH)4(高岭石)+Ca2+

2KAlSi3O8(钾长石) +2H++H2O→Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(石英)+2K+

图 10 东营凹陷沙河街组砂岩储层长石含量随深度变化图Fig. 10 The variation of feldspar content with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation
3.2 形成高岭石的酸性流体

自生高岭石的形成是酸性流体—长石等铝硅酸盐矿物相互作用的结果。在沉积盆地,形成自生高岭石的酸性流体主要有下渗的富CO2大气水以及烃源岩热演化过程产生的富含有机酸的流体。

东营凹陷最大的抬升剥蚀期为东营末期,沙河街组沉积时期抬升剥蚀小,对沙河街组的成岩作用影响不大。此外,下渗大气水与铝硅酸盐的作用主要发生在埋藏较浅的储层中,与烃源岩有关含油气流体对硅铝酸盐的溶蚀一般发生在早成岩B期—晚成岩A期,埋深一般在生烃门限之下[1, 9, 22]。研究区第一期、第二期自生高岭石埋深较大,可以排除下渗大气水对高岭石形成的影响。

大量研究结果表明,有机质在生烃热演化过程中产生大量有机酸,75℃~90℃是有机酸浓度最大时期,80℃~120℃为有机酸保存的最佳温度,最有利于自生高岭石的形成和保存,温度继续升高,有机酸将发生脱羧作用转化成烃类和CO2,流体pH值增大,自生高岭石发生向其他黏土矿物的转化[23]图12为东营凹陷地温(T)、镜质体反射率(Ro)和有机酸演化随深度变化图,从图中可知,研究区大约在埋深1 400 m开始大量生成有机酸;在1 700~2 100 m深度范围内,地温为75℃~90℃,此时Ro大于0.7%,有机质热降解加剧,有机酸浓度达到最大,并进入储层,使地层水呈酸性;随温度进一步增加至140℃,对应的埋深达2 100~3 200 m时,有机质进入成熟阶段,泥岩中大量生成的富含有机酸的孔隙水排驱进入相邻的砂岩,对砂岩的水—岩相互作用产生很大的影响;当温度大于140℃时,也即埋深大于3 200 m时,有机酸分解,孔隙水中的有机酸含量降低。

图 11 东营凹陷长石溶蚀现象与高岭石显微照片 a.河156井,2 247.31 m,高岭石(K)充填长石溶孔;b.辛163井,2 677.34 m,高岭石(K)充填长石溶孔;c.樊153井,2 807.83 m,长石(Fs)溶蚀成蜂窝状,颗粒间充填蠕虫状高岭石(K);d.辛154井,2 935.9 m,长石(Fs)溶蚀成蜂窝状,颗粒间充填书页状高岭石(K)。 Fig. 11 Microphotography of feldspar dissolution and kaolinite in the Shahejie reservoir in Dongying sag

高岭石主要集中分布在1 200~3 200 m的深度范围(图12),与有机酸的生成深度范围基本一致,表明高岭石的形成与有机酸的生成有关。张雪芬等[24]利用与自生高岭石共存的碳酸盐胶结物的碳、氧同位素数据,验证了东营凹陷埋深在2 600~3 400 m深度范围内的自生高岭石的形成与含油气流体的充注密切相关。因此,东营凹陷沙河街组砂岩储层高岭石形成所需的酸性流体主要为烃源岩生烃热演化过程中生成的有机酸。

图 12 东营凹陷地温、Ro及有机酸演化Fig. 12 Evolution of formation temperature,Ro and organic acid
3.3 不同类型(期次)高岭石的成因

东营凹陷存在两期大规模的油气充注,第一期为东营末期,第二期为馆陶期末和明化镇期[25]。东营组沉积末期沙四段上部烃源岩进入生油门限,在此之前有机质演化生成大量有机酸并保存下来,有机酸随烃类流体从烃源岩向储层中运移,使得储层孔隙水呈酸性并使长石发生溶蚀作用,并导致第一类(期)自生高岭石的形成。渐新世末的东营运动使东营凹陷整体抬升剥蚀,沙四段上部烃源岩生油中断。在经历了约10 Ma的沉积间断后,东营凹陷再次下沉,埋深增大,沙三段下部烃源岩第一次进入生油门限,沙四段上部烃源岩再次生烃[26],烃源岩内生成的有机酸随油气向储层内运移,长石又一次在酸性流体作用下发生溶蚀作用,导致砂岩储层内发育第二类(期)自生高岭石。对与第一类(期)和第二类(期)自生高岭石共生的石英次生加大边包裹体均一温度测试结果表明,与这两期高岭石共生的石英加大边的均一温度分别为80℃~95℃和110℃~125℃,对应的形成时间为30~26 Ma、18~6 Ma,进一步证实两类(期)高岭石分别为两期油气充注的产物(图13)。

图 13 自生高岭石发育与油气充注(酸性流体活动)的关系Fig. 13 The development of authigenic kaolinite and the oil and gas charging(acid fluid activity) in the study region

图14为河158—河156—河155井地质剖面以及高岭石分布和发育特征图。从图中可知,靠近沙三下(沙四上)烃源岩的油源断层的河156井,在埋深2 756.88 m左右即可见第二期自生高岭石,2 996 m左右可见第一期和第二期自生高岭石共存,而远离油源断层的河155井在埋深2 894 m和3 004 m附近只发育第一期高岭石,离断层稍远的河158井在埋深2 778 m和3 240 m左右分别发育第一期和第二期自生高岭石。其原因在于,河156井距离油源断层较近,第二期酸性流体沿断层向上运移,从而在深度较浅的部位发育第二期自生高岭石。离油源断层稍远的河158井,在埋深3 240 m左右,沿断层上升的第二期酸性流体可以充注该砂体,形成第二期自生高岭石,而离油源断层最远的河156井,没有发生第二期酸性流体充注,故只发育第一期自生高岭石。

图 14 河158—河156—河155井剖面高岭石发育特征Fig. 14 Kaolinite characteristics in Section of Well He158—He156—He155

此外,第一期和第二期自生高岭石化学成分及其与其他矿物接触关系存在差异,这种差异性反映了第一期和第二期自生高岭石形成时的流体环境及其成因的差别。第二期自生高岭石形成时,处于晚成岩A期,在此之前随压力增大蒙脱石失掉水分子,蒙脱石层状结构彻底坍塌,转化为伊/蒙混层,进入晚成岩期后伊/蒙混层比减小,大量蒙脱石向伊利石转化,由无序混层变为有序混层,伊利石含量明显增加(图15),在这个转化过程中,可以释放出Fe3+、Ca2+等阳离子,其中Fe3+等受到烃类流体的还原作用变成Fe2+[27]。这些含有较多Fe2+、Ca2+的酸性流体进入砂岩储层并与长石发生溶蚀作用形成高岭石,Fe2+、Ca2+交换高岭石晶格中的少量Al3+,从而导致第二期自生高岭石中含有少量的Fe、Ca等(图7)。同时,在薄片观察中亦可见发育于第二期自生高岭石之后的(含)铁白云石、(含)铁方解石及黄铁矿(图5)。

图 15 东营凹陷沙河街组砂岩储层伊/蒙混层、伊利石、伊/蒙混层比含量随深度变化图Fig. 15 The variation of illite-smectite mixed layer and illite content and I/S value with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation
4 结论

(1) 东营凹陷沙河街组砂岩储层主要发育两类高岭石:第一类高岭石在单偏光下呈鳞片—蠕虫状,充填长石溶孔,可见碳酸盐交代高岭石现象;扫描电镜下单晶呈假六方片状,单晶厚度较大,晶体排列紧密,集合体呈书页状或蠕虫状。第二类高岭石单偏光下呈鳞片状,充填碳酸盐溶孔,可见高岭石交代碳酸盐现象;扫描电镜下单晶厚度较薄,可见晶层卷曲现象,晶体排列疏松,集合体常呈手风琴状。两期自生高岭石在成分上略有差异,第一类高岭石成分纯,第二类高岭石除了Al、Si、O元素之外还含有Fe、Ca等元素。

(2) 东营凹陷沙河街组两类高岭石分别对应于东营凹陷成岩序列里的两期高岭石。沙三段高岭石第一类(期)高岭石在1 700~3 600 m的深度段均有分布,但主要分布2 600~3 200 m深度范围,而第二类(期)高岭石主要分布在2 700~3 600 m的深度段,其中3 000~3 500 m的深度段含量最大。

(3) 东营凹陷沙河街组高岭石主要为自生(成岩)成因,是水—岩作用的产物。东营凹陷中自生高岭石来源于铝硅酸盐在酸性条件下的溶蚀,长石为高岭石提供Al、Si、O物质来源,有机质演化过程中形成的有机酸是溶蚀长石的酸性流体。

(4) 东营凹陷沙河街组两类(期)高岭石对应于不同的成因和形成环境:东营组沉积末期沙四段上部烃源岩进入生油门限,该过程中生成的有机酸导致第一类(期)自生高岭石的形成。渐新世末的东营运动使东营凹陷整体抬升剥蚀,沙四段上部烃源岩生油中断。在经历了约10 Ma的沉积间断后,东营凹陷再次下沉,馆陶期末和明化镇组时期沙三段下部烃源岩第一次进入生油门限,沙四段上部烃源岩再次生烃,长石又一次在酸性流体作用下发生溶蚀作用,砂岩储层内发育第二类(期)自生高岭石。第二类(期)自生高岭石形成时,处于晚成岩A期,大量的蒙脱石向伊利石转化,酸性流体中含有较多的Fe2+、Ca2+等阳离子。

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