矿物岩石地球化学通报  2017, Vol. 36 Issue (6): 1056-1062   PDF    
引用本文
刘晓文, 李泽琴, 王奖臻, 黄从俊. 2017. 扬子西南缘拉拉IOCG矿床辉钼矿微量元素地球化学特征. 矿物岩石地球化学通报, 36(6): 1056-1062  
LIU Xiao-wen, LI Ze-qin, WANG Jiang-zheng, HUANG Cong-jun. 2017. Trace Element Geochemistry of Molybdenite in the Lala IOCG Depositin the Western Margin of the Yangtze Block. Bulletin of Mineralogy, Petrology and Geochemistry, 36(6): 1056-1062  
扬子西南缘拉拉IOCG矿床辉钼矿微量元素地球化学特征
刘晓文 , 李泽琴 , 王奖臻 , 黄从俊     
成都理工大学 地球科学学院, 成都 610059
收稿日期: 2016-06-20 收到; 2016-09-12 改回
基金项目: 国家自然科学基金项目（41072065）；教育部博士点基金（20105122110001）；中国地质调查局项目（12120113095500）
第一作者简介: 刘晓文(1986-), 男, 博士研究生, 研究方向:矿床地球化学.E-mail:liu_xiaowen@126.com
通讯作者简介: 李泽琴(1957-), 女, 博士, 教授/博士生导师, 研究方向:矿床地球化学、环境地球化学.E-mail:lzq@cdut.edu.cn
摘要: 为了研究扬子西南缘拉拉IOCG矿床辉钼矿矿物学特征及成矿物质来源，运用电子显微镜及电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS），对矿床中辉钼矿进行了矿/岩相学及微量元素研究。结果表明，矿床中共有两期辉钼矿：变质热液期浸染状辉钼矿（辉钼矿（Ⅰ））及后期热液期团块状辉钼矿（辉钼矿（Ⅱ）），其中辉钼矿（Ⅰ）镜下呈鳞片状、规则板柱状、弯曲板柱状集合体产出；辉钼矿（Ⅱ）晶体粗大且结晶程度较高，镜下呈片状集合体产出。两期辉钼矿的微量元素地球化学特征指示其源于不同的成矿流体。研究认为，辉钼矿（Ⅰ）的成矿流体为还原性流体、具富F-的特征，成矿物质来源于围岩，继承了围岩的微量元素地球化学特征；辉钼矿（Ⅱ）的成矿流体为氧化性流体，具低F-的特征，其成矿可能与外来流体的加入有关。
关键词: IOCG矿床      辉钼矿      微量元素      地球化学     
Trace Element Geochemistry of Molybdenite in the Lala IOCG Depositin the Western Margin of the Yangtze Block
LIU Xiao-wen, LI Ze-qin, WANG Jiang-zheng, HUANG Cong-jun     
School of Earth Science, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China
Abstract: In order to study mineralogical characteristics and metal source of molybdenite in the Lala IOCG deposit in the western margin of the Yangtze Block, Mineralography/petrography and trace elements of molybdenite have been studied by using microscope, SEM and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS)in this paper. Results show that molybdenites of two stages have been identified in the Lala IOCG deposit. They are disseminated molybdenite of metamorphic hydrothermal stage and crumby molybdenite of the late hydrothermal stage. The Mo (Ⅰ) occurs as aggregates of flaky, normal tabular, and curved tabular crystals; The Mo (Ⅱ)occurs as flaky aggregate with relative coarse crystal and high crystallinity. Trace element geochemical characteristics of molybdenites of two stages indicate that they were formed in different ore-forming fluids. It is believed that the Mo (Ⅰ) was formed in a reduced F-rich ore-forming fluid, with ore-forming materials sourced from the wallrock due to its inherited geochemical characteristics of trace elements of the wallrock, while the Mo (Ⅱ)was formed in anexternal sourced oxidized F-poor fluid.
Key words: Lala IOCG deposit     molybdenite     trace element     geochemistry    

辉钼矿属于热液成因的金属硫化物，具有较好的封闭性，岩浆分异、沉积作用和变质作用直接形成辉钼矿的可能性很小(Shirey and Walker, 1998；Stein et al., 2001；屈文俊和杜安道，2003；杜安道等，2012)。近年来，对辉钼矿微量元素的研究受到了矿床学家的普遍重视。黄凡等(2014)对中国57个内生独立钼矿床进行了辉钼矿微量元素的研究，推测大部分微量元素可能以固溶体出溶、机械混入物或流体包裹体等形式存在于辉钼矿中。王立强等(2012)认为辉钼矿的形成过程是在特定的物理、化学条件下进行的，因此可指示成矿流体成分、演化及矿床成矿流体的性质及来源。

拉拉多金属矿床是中国典型的铁氧化物-铜-金(OCG)矿床(赵彻终等，1999；李泽琴等，2002；朱志敏等，2009；王立强等，2012)，矿床的形成经历了火山喷发沉积期、变质热液期及后期热液期(黄从俊等，2012)，前人通过对本矿床中不同成矿期萤石、方解石、黄铜矿、磁铁矿的研究，对矿床中铁、铜、金、铀的矿化已经取得了一定的成果(陈好寿和冉崇英，1992；陈根文和夏斌，2001；李泽琴等，2003；孙燕等，2006；黄从俊等，2015)。但对本矿床中辉钼矿研究较少，其研究仅有Re-Os测年(李泽琴等，2003；Chen and Zhou, 2012)及相关多型研究(王奖臻等，2004)，且样品均为取自钼精矿的混合样，因此不能反映各成矿期辉钼矿的特征，对本矿床共有几期辉钼矿的成矿作用？其对应的成矿流体源于何处？性质如何？等方面的研究仍是空白。

1-下元古界河口群落凼组；2-辉长岩；3-断层/推测断层；4-背斜；5-向斜；6-矿体；7-区域变质作用力方向 图 1 拉拉矿区区域构造简图(修改自王奖臻等，2004) Figure 1 Sketch map of the Lala IOCG deposit (modified after Wang Jiangzhen et al., 2004)

拉拉IOCG矿床中钼的富集程度较高，其储量接近20万吨，平均品位w(Mo)=0.03%，具有较为可观的开发利用价值，且与铜的富集关系密切(王奖臻等，2004)，因此，本文首次通过对拉拉IOCG矿床不同成矿期辉钼矿的单矿物挑选，应用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)结合岩/矿相学研究，对其进行了系统的微量元素地球化学研究，得出了两期辉钼矿的产出特征和微量元素地球化学特征，并探讨了两期辉钼矿成矿流体的物质来源及性质。

1 矿床地质特征

四川拉拉IOCG矿床位于扬子地块西南缘，矿区地层主要包括：下元古界河口群(Pt1hk)、会理群通安组(Pt1t)、上三叠统白果湾组(T3b)。河口群地层主要由一套变质火山-沉积岩组成，其中包括长冲组、落凼组、大营山组，拉拉IOCG矿床主矿体赋存于落凼组，其地层主要由黑云母片岩、结晶大理岩、钠长变粒岩及钠长石角砾岩组成。

本矿床自西向东依次划分为落凼、落东和石龙3个矿区。矿体主要以层状、似层状及透镜状出露。已探明铜矿石量200Mt以上，其中铁15.48%，铜0.95%，金0.16g/t，银1.88 g/t，钼0.03%，钴0.02%，REE 0.14%(李泽琴等，2003)。矿石类型主要有钠长石变粒岩及黑云母片岩型。矿石构造主要表现为：条带状、条痕状、层纹状、网脉状及角砾状等。

本矿床铁、铜矿化主要可分为3个时期(王奖臻等，2012)，第一期主要出现于1712~1680 Ma，由海相火山喷发-沉积成矿作用，形成最初的磁铁矿+富稀土磷灰石+黄铁矿+少量黄铜矿；第二期，出现于1000 Ma，此时的成矿作用主要由变质热液作用占主导，形成黄铜矿+黄铁矿+辉钼矿+紫色萤石和方解石脉；第三期出现于850 Ma左右，由于发生了热液改造成矿作用，从而形成众多规模不大的富集脉体或贫矿脉体，如石英+磁铁矿脉、黄铜矿+黑云母+方解石+辉钼矿脉、黄铜矿+方解石+石英脉等。主要矿物的生成顺序见表 1。

表 1 拉拉IOCG矿床矿物生成顺序表 Table 1 Paragenetic sequence of minerals in the Lala IOCG deposit
2 样品及分析方法 2.1 样品

本次研究所用辉钼矿样品采自拉拉矿床露天采场落凼、石龙矿区。本区共有两期辉钼矿产出，分别为变质热液期和后期热液期，其中变质热液期辉钼矿呈浸染状填充于黑云母片岩中，与萤石、黄铜矿、磁铁矿相伴生。镜下观察主要有3种不同的产出状态：①呈鳞片状分布于矿石中，有的被磁铁矿或黄铜矿包裹，粒径50~100 μm(图 2c)；②呈规则的板柱状产出，与黄铜矿共生，长50~100 μm，宽约10 μm(图 2d)；③由多个不规则状或弯曲的板柱状辉钼矿晶体组成的集合体，与萤石和黄铜矿共生(图 2e)。综上，将本区此类辉钼矿命名为辉钼矿(Ⅰ)。

(a)辉钼矿(Ⅰ)手标本照片(LO-191); (b)辉钼矿(Ⅱ)手标本照片(LO-134); (c)板柱状辉钼矿(LO-191); (d)弯曲板柱状辉钼矿集合体(L-26); (e)鳞片状辉钼矿(LO-193); (f)片状辉钼矿集合体(LO-134)；Mo-辉钼矿; Fl-萤石; Cal-方解石; Ccp-黄铜矿; Mt-磁铁矿 图 2 拉拉IOCG矿床中辉钼矿代表性手标本及显微照片 Figure 2 Pictures and photomicrographs of molybdenite-bearing ore specimen from the Lala IOCG deposit

后期热液期辉钼矿呈团块状填充于黑云母片岩中，与方解石、磁铁矿、黑云母、黄铜矿相伴生，团块直径2~5 cm不等，晶体粗大且结晶程度较高，辉钼矿往往交代早期形成的黄铜矿，使得后者整体呈碎布状结构或孤岛状结构，边部呈港湾状结构(图 2f)，与辉钼矿(Ⅰ)表现出截然不同的矿相学特征。综上，将本区此类辉钼矿命名为辉钼矿(Ⅱ)。

本次用于分析辉钼矿中REE的样品共8件。其中辉钼矿(Ⅰ)样品4件，分别为：L-25、L-26、LO-191、LO-193。辉钼矿(Ⅱ)样品4件，分别为：LO-132、LO-134、LO-97、LO-116。

2.2 分析方法

将不同期次不同产状的辉钼矿样品挑纯，首先各准确称取25 mg，置于10 mL聚四氟乙烯六角瓶中，加入0.5 mL盐酸、1.5 mL硝酸，将盖子拧紧，放入烘箱中120℃加热24 h，然后打开盖子并定容至25 mL，微量元素含量分析采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)法，实验测试于成都理工大学四川省重点实验室ICP-MS室完成。测试仪器为美国PerkinElmer公司生产的高精度ICP-MS质谱仪，分析误差小于5%，一级标准物质合格率及重复样合格率均为100%，分析测试质量满足研究需要。

3 结果

本次研究测试了辉钼矿(Ⅰ)及辉钼矿(Ⅱ)中32种微量元素，分析结果见表 2。

表 2 拉拉IOCG矿床中辉钼矿的微量元素组成及特征参数 Table 2 Trace element compositions and parameters of molybdenite from the Lala IOCG deposit

由表 2可知，拉拉IOCG矿床中辉钼矿(Ⅰ)微量元素具以下特征：①La、Ce等轻稀土元素相对富集，其中La为66.87×10-6~83.16×10-6(均值为75.21×10-6)，Ce为125.70×10-6~137.72×10-6(均值为133.05×10-6)；高场强元素Nb、Zr等相对富集，其中Nb为72.64×10-6~108.75×10-6(均值为89.67×10-6)，Zr为37.29×10-6~42.99×10-6(均值为40.00×10-6)。②相对原始地幔富集Sr、U、Ti，其中Sr为69.89×10-6~103.92×10-6(均值为86.29×10-6)，U为41.47×10-6~62.28×10-6(均值49.94×10-6)，Ti为809.33×10-6~987.28×10-6；Rb相对亏损，为2.29×10-6~4.2910-6(均值为3.13×10-6)。③ W、Sn、Sb、As、Ba相对含量较高，其中W为374.29×10-6~560.11×10-6(均值487.37×10-6)，Ba为111.49×10-6~193.27×10-6(均值为151.87×10-6)；Be、Li、Ta、Se、Ga含量相对较低，其中Se为2.73×10-6~3.29×10-6(均值为2.91×10-6)，Ga为1.34×10-6~2.36×10-6(均值为2.11×10-6)。

辉钼矿(Ⅱ)具以下特征：①La、Ce等轻稀土元素相对亏损，其中La为20.47×10-6~58.83×10-6(均值37.32×10-6)，Ce为30.29×10-6~85.13×10-6(均值为54.81×10-6)；高场强元素Nb、Zr等相对亏损，其中Nb为1.62×10-6~7.24×10-6(均值为4.54×10-6)，Zr为4.06×10-6~5.12×10-6(4.67×10-6)。②相对原始地幔富集Y，其值为3.42×10-6~10.33×10-6(均值为7.08×10-6)；相对亏损Ti、Hf，其中Ti含量为23.67×10-6~43.58×10-6(均值为34.37×10-6)，Hf为1.02×10-6~3.16×10-6(均值为2.10×10-6)。③ W、Sn相对含量较高，其中W为105.23×10-6~161.12×10-6(均值为134.04×10-6)，Sn含量为25.85×10-6~47.36×10-6(均值为34.77×10-6)；Be、Li、Ta、Se、Ga含量相对较低，其中Se含量为3.11×10-6~7.95×10-6(均值为5.34×10-6)，Ga为0.35×10-6~2.13×10-6(均值为0.81×10-6)。

4 讨论 4.1 拉拉IOCG矿床辉钼矿微量元素含量对成矿流体来源的指示

Y/Ho、Zr/Hf、Nb/Ta值可用于判断成矿流体的来源(Yaxley et al., 1998)。辉钼矿(Ⅰ)的Y/Ho值为11.94~25.78，平均18.82；Zr/Hf值为12.58~34.87，平均22.60；Nb/Ta值为9.05~13.11，平均11.29。辉钼矿(Ⅱ)的Y/Ho值为2.95~5.60，平均4.23；Zr/Hf值为1.56~5.05，平均2.67；Nb/Ta值为1.40~4.87，平均2.58。两期辉钼矿各类比值变化范围存在不同幅度的差异。此外，辉钼矿(Ⅰ)中Ti、Ni、Nb、Ba分别具有一致的含量特征，而辉钼矿(Ⅱ)具Ni、Ba含量高，Ti、Nb含量低的特征，此类微量元素含量具明显的差异，结合两期辉钼矿各类比值变化范围的不同，共同指示了两期辉钼矿源于不同的成矿流体。

从辉钼矿微量元素原始地幔标准化蛛网图(图 3)可以看出，辉钼矿(Ⅰ)相对原始地幔亏损Rb、Ba，富集Ti、Sr、U，与其围岩(黑云母片岩)微量元素比值蛛网图配分模式(黄从俊等，2015)一致，指示其成矿流体来源于围岩，继承了围岩的微量元素地球化学特征。

(a)变质热液期浸染状辉钼矿；(b)后期热液期团块状辉钼矿；原始地幔值据Sun和McDonough(1989) 图 3 辉钼矿微量元素球粒陨石标准化蛛网图 Figure 3 Spider diagrams of primitive mantle-normalized trace elements of molybdenites

辉钼矿(Ⅱ)的原始地幔标准化蛛网图与变质热液期的围岩相比具不同的配分模式，主要表现在其整体含量及相对原始地幔值的亏损和富集程度上：Yb、Lu、Nb、Th、Rb含量与原始地幔值基本持平，La、Ce、Y相对富集，Ti、Hf、Zr相对亏损，由此得出其成矿流体并非源于围岩，其成矿可能与外来流体的加入有关。

4.2 拉拉IOCG矿床辉钼矿微量元素含量对成矿流体性质的指示 4.2.1 稀土元素(REE)、高场强元素(HFSE)及Sc的富集对成矿流体性质的指示

辉钼矿(Ⅰ)中其La、Ce等LREE及Nd、Zr等HFSE含量较高，Hf/Sm值为1.22~2.45，平均1.61(＞1)，指示其成矿流体具富F-的特征。此外，成矿流体中Sc的含量受络合物种类的控制，流体中F-含量高会导致Sc的富集(McCandless et al., 1993)，辉钼矿(Ⅰ)中Sc值含量为31.36×10-6~53.86×10-6，平均43.72×10-6，具有相对较高的Sc含量，结合其所在矿石及脉体中均含有大量萤石与之共生的地质事实，指示形成辉钼矿(Ⅰ)的成矿流体具富F-的特征。

而辉钼矿(Ⅱ)中La、Ce等LREE及Nd、Zr等HFSE含量较低，Hf/Sm值为0.09~0.25，平均0.18，Sc为0.21×10-6~1.01×10-6，平均0.97×10-6，具相对较低的Sc值，且其共生矿物组合中未见含F-矿物出现，综上指示形成辉钼矿(Ⅱ)的成矿流体具低F-的特征。

4.2.2 V/(V+Ni)、V/Cr、Ni/Co及δU值对成矿流体性质的指示

前人研究发现，当矿物或岩石中V/(V+Ni)＞0.57、V/Cr＞4.25、Ni/Co＞7.00时，其成矿流体处于相对缺氧的环境，而当V/(V+Ni)＜0.46、V/Cr＜2.00、Ni/Co＜5.00时，其对应的成矿流体相对氧逸度较高(Jones et al., 1994)。此外，提出U-Th/3的值亦能指示成矿环境的氧逸度，并建立以下关系式(Wignall，1994)：

当δU＞1时，指示成矿流体处于相对还原的环境，δU＜1，则为高氧逸度环境。辉钼矿(Ⅰ)中V/(V+Ni)值为0.46~0.56，平均0.52；V/Cr值为4.35~6.46，平均5.17；Ni/Co值为12.21~16.42，平均14.57；δU为1.79~1.96，平均1.88。以上数据指示辉钼矿(Ⅰ)形成于相对缺氧的环境，其成矿流体为还原性质，且变质热液期早期有大量磁铁矿产出，磁铁矿形成于高氧逸度环境，其大量产出使体系的物理化学条件发生了变化，由早期的相对氧化环境逐渐演变为相对还原的环境，与辉钼矿(Ⅰ)微量元素研究得出结论一致。而辉钼矿(Ⅱ)的V/(V+Ni)值为0.05~0.11，平均0.06；V/Cr值为0.11~0.86，平均0.32；Ni/Co值为0.29~1.93，平均0.92；δU为0.49~0.89，平均0.68。以上比值变化指示辉钼矿(Ⅱ)成矿环境氧逸度相对较高，其成矿流体为氧化性流体。

5 结论

(1) 扬子地台西南缘拉拉IOCG矿床具有两期辉钼矿矿化，其中辉钼矿(Ⅰ)形成于变质热液期，呈浸染状填充于黑云母片岩中，与萤石、黄铜矿、磁铁矿共生，镜下呈鳞片状、规则的板柱状、弯曲的板柱状集合体产出；辉钼矿(Ⅱ)形成于后期热液期，呈团块状填充于黑云母片岩中，与方解石、磁铁矿、黑云母、黄铜矿共生，晶体粗大且结晶程度较高，镜下呈片状集合体产出。

(2) 辉钼矿(Ⅰ)与辉钼矿(Ⅱ)源于不同的成矿流体，其中辉钼矿(Ⅰ)的成矿流体来源于围岩，而辉钼矿(Ⅱ)的成矿可能与外来流体的加入有关。

(3) 辉钼矿(Ⅰ)的成矿流体为还原性流体、具富F-的特征；辉钼矿(Ⅱ)的矿成矿流体为氧化性流体，具低F-的特征。

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