2017, Vol. 36
前寒武纪是中国铁矿重要的成矿期，该时期形成的铁矿资源储量占全国总储量的65.6%。(火山)沉积变质型铁矿床是前寒武纪铁矿床的主要类型，其储量、矿产地和开采量均占全国首位(沈保丰等，2005)。前人对前寒武纪(火山)沉积变质型铁矿的地质特征、时空分布、演化特征、矿床成因等进行了较为系统的研究(沈保丰等, 1979, 1981, 2005；周世泰，1997；沈其韩, 1998, 2012；沈其韩等, 2009, 2011；李厚民等，2012；李延河等，2014)，认为华北陆块前寒武纪(火山)沉积变质型铁建造是前寒武纪，特别是太古宙沉积成岩、演化过程中所形成的特定产物，反映了当时的地质环境和地壳演化特点(周世泰，1994；李志红等, 2008, 2010, 2012；李延河等，2010；李永峰等，2013；何朝鑫等，2014；张连昌等，2014；廖鹏程等，2016)，并对该类铁矿床的资源远景和找矿方法等进行了深入探讨(宋明春等，2008；吴明安等，2011；匡海阳等，2012；沈保丰，2012；沈其韩等，2012)。但对前寒武纪成矿作用的研究主要集中在华北板块北缘，重点在辽宁鞍山-本溪、山西五台山和冀东地区的(火山)沉积变质型铁建造，而对华北板块南缘的研究程度明显偏低。
三佛宫铁矿床勘查工作始于20世纪70年代，1971年原河南省地质局地质二队在本区开展航磁异常地面检查工作时，发现了一个近南北走向的椭圆形磁异常：轴长800 m、宽700 m，异常中心最高值为1500γ，初步认定为由深部铁矿体引起；原河南省地质局地质二队随即在异常范围上钻验证，共施工钻孔7个，进尺2725.26 m，其中6孔见矿，估算远景储量574.34×104t，因只施工一条剖面，该报告没有经上级主管部门审查；2004年河南省济源市矿产品经营公司委托河南省地质矿产勘查开发局第二地质队重新对该矿区进行普查，提交资源量(333)134×104t，资源量(334)254.7×104t(河南省济源市矿产品经营公司，2004)。随后，在又施工4个钻孔的基础上，提交了资源储量核实报告，提交资源量(333)389.6×104t，矿床TFe2O3平均品位30.88%(河南省济源市矿产品经营公司，2005)。目前已有资料表明，在该区域勘查发现的一系列铁矿床均属前寒武纪铁建造，如莲东、行口铁矿床等。但对这一系列赋存于太古界林山群古老变质岩系的前寒武纪铁矿床的地质特征研究仍很薄弱，尚未开展矿床地质地球化学等方面的研究。本文以三佛宫铁矿床为对象，通过矿床围岩和矿石的元素地球化学研究，探讨了铁矿的含铁建造特征、沉积环境、物质来源等，为该区铁矿成矿规律研究提供依据，同时，也为该区进一步找矿提供新的信息。
1 地质概况 1.1 矿区地质三佛宫铁矿床位于河南省济源市境内，大地构造位置处于华北地台区太行山台拱与华北拗陷的接壤地带，区内主要地层有太古界林山群、寒武系、中奥陶统和第四系(图 1)。
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1-第四系；2-中奥陶统；3-上寒武统；4-中寒武统张夏组；5-中寒武统徐庄组；6-下寒武统毛庄组；7-下寒武统馒头组；8-地质界线；9-实测断层；10-推测断层；11-剖面线；12-矿体投影线；修改自河南省济源市矿产品经营公司(2004) 图 1 三佛宫铁矿床区域地质简图 Figure 1 Sketch map of regional geology of the Sanfogong iron deposit |
太古界林山群(Arn)：地表仅在矿区东部零星出露，大部分深埋地下，钻孔揭露厚度250.5 m，主要岩性为绿泥石片岩、黑云母混合岩、角闪岩、混合岩，夹多层透镜状铁矿体。绿泥石片岩呈灰绿色，局部呈灰紫色，鳞片变晶结构，片状构造，主要矿物成分为绿泥石、黑云母，次为斜长石、石英、绢云母，局部含黄铁矿。黑云母混合岩呈灰白、绿黑色，花岗变晶结构，块状构造，主要矿物成分为黑云母、斜长石及石英，少量钾长石、绿泥石、绢云母及石榴子石等，基质主要为黑云母和斜长石，大部分已绿泥石化和绢云母化，脉体为石英和钾长石，呈团块状，局部混合岩化较弱，相变为斜长片麻岩。角闪岩呈灰绿-暗绿色，中粒变晶结构，主要矿物为角闪石、次为绿泥石、石英、黑云母及绢云母，有少量斜长石及黄铁矿，局部含有较多的磁铁矿及褐铁矿，偶见少量长英质条带，岩层碳酸盐化、硅化和绿泥石化较强。均质混合岩呈浅灰、肉红色，花岗变晶结构，块状、片麻状、眼球状构造，主要矿物成分为钾长石、石英、斜长石，次为黑云母、白云母、绿泥石及少量磁铁矿等，混合岩化程度高，交代作用明显。总的来看，林山群变质程度高，是矿区铁矿体的赋矿层位，铁矿层与角闪岩和黑云母混合岩关系较为密切，构成铁矿层的顶底板，顶底板中普遍含石榴子石，且蚀变较强；而下部的均质混合岩等浅色岩石蚀变较弱，且无矿化显示(图 2)。
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1-灰岩；2-页岩；3-砂岩；4-黑云母混合岩；5-绿泥片岩；6-角闪岩；7-均质混合岩；8-矿体；修改自河南省济源市矿产品经营公司(2004) 图 2 三佛宫铁矿床A-A′剖面图 Figure 2 A-A′ geological profile of the Sanfogong iron deposit |
寒武系(∈)：在矿区广泛出露，地层发育较全，呈平行不整合超覆于林山群之上(图 2)。其中，下寒武统馒头组(∈1m)仅零星出露于矿区西部，主要岩性为泥灰岩、泥质白云岩夹紫红色砂岩和黄绿色页岩；下寒武统毛庄组(∈1mz)主要出露于矿区中部，岩性为紫红色页岩、砂岩夹灰岩，顶部为圪塔状灰岩，紫红色页岩中含有较多白云母；中寒武统徐庄组(∈2x)广泛分布于矿区中部，下部为砂页岩夹灰岩，上部为黄绿色砂页岩与灰岩互层，顶部为豆状灰岩；中寒武统张夏组(∈2z)在矿区内广泛分布，下部为黄绿色页岩夹薄层灰岩，中部为泥质条带鲕状灰岩，上部为深灰色厚层鲕状灰岩，岩石致密坚硬；上寒武统(∈3)主要出露于矿区北部，主要岩性为灰-深灰色厚层白云岩、细晶白云岩，底部为一层鲕状白云岩。
中奥陶统(O2)：主要分布于断层F11南侧，岩性为灰-深灰色厚层状灰岩夹薄层泥质白云岩。
区内褶皱构造不发育，地表岩层均呈单斜产出。F2断层以北的岩层倾向北东，倾角一般为5°~12°；F2断层以南岩层倾向南东及南西，倾角10°~45°。区内断裂构造发育，可见大小不等的断层13条，断层走向近东西，规模数百米-数千米，断裂面以向北倾为主，倾角一般为25°~71°，向南倾的次之，倾角一般为55°~75°，断距为数米-数十米，最大400 m，除F8以外均为正断层。
1.2 矿床地质三佛宫铁矿体赋存于太古界林山群古老变质岩中，矿体受角闪岩类和片岩类岩石控制，经钻孔和坑道揭露，区内共圈定矿体7个，均呈透镜状、似层状产出，各矿体大致平行，倾向320°~325°，倾角41°~59°(一般50°左右)，其中矿体Fe4-2、Fe2-1和Fe4-1规模较大。
Fe4-2矿体：走向北东，倾向北西，倾角50°~55°，平面上呈透镜状产出；矿体沿走向长292 m，倾向长265 m，矿体平均厚度4.6 m，全铁平均品位33.73%；矿体结构复杂，具分支复合现象，Fe4-2中部含角闪岩透镜体夹石；矿体埋深标高在80~280 m，矿体顶板为角闪岩，底板为混合岩。该矿体为区内厚度较大矿体，资源量占总资源量的51.6%。
Fe2-1矿体：位于Fe4-2矿体北部，走向北东，倾向北西，倾角55°，呈似层状、透镜状产出；工程控制的走向长240 m，倾向上延伸300 m，矿体厚度2.30~11.47 m，平均6.59 m，全铁平均品位32.08%；矿体结构较简单，含角闪石透镜体夹石；矿体控制标高34~270 m；顶底板围岩为黑云角闪片麻岩，底板为黑云母混合岩。该矿体资源量占总资源量的25.1%。
Fe4-1矿体：位于Fe4-2矿体北部，与Fe4-2矿体属同一层位，在其东部产出。矿体走向北东，倾向北西，倾角45°~55°，平均50°左右，呈似层状、透镜状产出；控制走向长度240 m，倾向延伸150~280 m，矿体厚度0.33~9.15 m，平均厚度3.12 m，全铁平均品位32.96%；矿体结构简单，顶板围岩为角闪岩，底板为绿泥石片岩，控制标高30~260 m。该矿体资源量占总资源量的8.5%。
矿石类型主要为浸染状石英磁铁矿矿石、角闪石磁铁矿矿石和石英角闪石磁铁矿矿石。主要矿石矿物为磁铁矿，其次为赤铁矿、黄铁矿和少量黄铜矿；脉石矿物为石英及角闪石，少量绿泥石、黑云母、长石、方解石、磷灰石和石榴子石等。磁铁矿呈他形-半自形不规则粒状，以中粗粒为主，一般角闪石磁铁矿矿石颗粒较细，而石英磁铁矿矿石颗粒较粗，主要呈浸染状分布，条带状次之；赤铁矿呈不等粒状和鳞片状，主要位于矿床的上部和矿体的头部。
矿石以他形-半自形晶粒状变晶结构为主，主要构造为浸染状和条带状。浸染状构造主要表现为磁铁矿呈细粒分散状均匀分布于角闪岩型矿石中，条带状构造主要表现为粗粒磁铁矿分布于条带状石英角闪岩型矿石中。
2 样品及测试方法本次采集矿石和围岩样品共10件，均采自标高180中段和70中段坑道。矿石样品为浸染状磁铁矿矿石，围岩样品为片岩类。测试样品为经手标本和显微镜观察后挑选出的具有代表性的样品。分析在国土资源部郑州矿产资源监督检测中心完成。主量元素采用X射线荧光光谱法(XRF)分析，精度优于0.1%~1.0%，其中FeO含量用湿化学法测定，精度优于0.5%~1%；微量元素和稀土元素(REE)采用电感耦合等离子质谱(ICP-MS)法分析，含量大于10×10-6的元素精度为5%，而小于10×10-6的元素的测试精度为10%。样品中个别含量低的元素，测试误差大于10%。
3 地球化学特征 3.1 主量元素样品主量元素化学分析数据列于表 1。由表 1可见，磁铁矿矿石的主要元素含量为：TFe2O3 32.08%~53.18%(均值43.35%)，SiO2 39.80%~61.60%(均值50.96%)，Al2O3 0.25%~5.60%(均值2.26%)，TiO2 0.02%~0.30%(均值0.13%)，K2O 0.04%~0.30%(均值0.15%)，Na2O 0.11%~0.23%(均值0.17%)，CaO 0.66%~1.99%(均值1.20%)，MgO 0.37%~2.78%(均值1.43%)，MnO 0.04%~0.27%(均值0.14%)，P2O5 0.11%~0.23%(均值0.16%)。围岩的主要元素含量为：TFe2O3 10.12%~16.76%(均值12.83%)，SiO2 50.34%~59.30%(均值55.14%)，Al2O3 3.09%~14.52%(均值11.42%，较矿石高)，TiO2 0.11%~1.01%(均值0.60%，高于矿石)。可见，三佛宫铁矿磁铁矿矿石主要由TFe2O3和SiO2(含量为88.22%~97.82%，均值94.31%)组成，具有很低的Al2O3和TiO2含量。
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表 1 三佛宫铁矿床的主量元素、微量元素和稀土元素组成 Table 1 Major,trace and rare earth element compositions of the Sanfogong iron deposit |
样品的微量元素分析结果列于表 1，微量元素配分曲线见图 3。由表 1和图 3可见，磁铁矿矿石和围岩中各微量元素含量均较低。其中，矿石的Cr含量为9.83×10-6~74.10×10-6，Co为3.44×10-6~49.00×10-6，Ni为6.43×10-6~25.10×10-6，Hf为0.78×10-6~3.21×10-6，Zr为9.50×10-6~41.80×10-6，Nb为1.10×10-6~5.92×10-6，Ta为0.21×10-6~0.79×10-6，Th为0.45×10-6~1.04×10-6，U为0.21×10-6~0.94×10-6。与铁矿石相比，围岩的微量元素含量普遍偏高：Cr为56.6×10-6~265.00×10-6，Co为2.83×10-6~75.30×10-6，Ni为28.00×10-6~116.00×10-6，Hf为3.98×10-6~7.31×10-6，Zr为40.80×10-6~154.00×10-6，Nb为3.81×10-6~11.00×10-6，Ta为0.47×10-6~0.60×10-6，Th为3 80×10-6~9 82×10-6，U为0 89×10-6~2 92×10-6。
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标准化数据引自McDonough等(1992) 图 3 三佛宫铁矿床围岩和矿石微量元素蛛网图 Figure 3 Primitive mantle-normalized trace elements patterns of host rocks and ores of the Sanfogong iron deposit |
由表 1和图 3可见，三佛宫铁矿石各微量元素的含量均较低，具有U、Ta、La、Ce、P的正异常，K、Nb、Sr、Hf、Zr、Ti的负异常。
3.3 稀土元素样品的稀土元素分析结果列于表 1，稀土元素配分曲线见图 4。因Y的地球化学性质与REE相似，故也列于表中与REE一并讨论。稀土元素用PAAS(Post Archean Australian Shale)(McLennan，1989)进行标准化。La异常用La/La*=LaPAAS/(3PrPAAS-2NdPAAS)来计算，Ce异常用Ce/Ce*=CePAAS/(0.5LaPAAS+0.5PrPAAS)来计算；Eu异常用Eu/Eu*=EuPAAS/(0.67SmPAAS+0.33TbPAAS)来计算；Y异常用Y/Y*=YPAAS/(0.5DyPAAS+0.5HoPAAS)来计算；Pr的异常用Pr/Pr*=PrPAAS/(0.5CePAAS+0.5NdPAAS)来计算(Bau and Dulski, 1996；Frei and Polatc, 2007)。由表 1和图 4可知，磁铁矿矿石稀土元素总量较低(Σ REE=9.21×10-6~47.01×10-6，均值28.57×10-6)，稀土配分曲线呈现轻稀土相对亏损，重稀土相对富集(LaN/YbN=0.09~0.42)的左倾配分模式；具有一定的La正异常(La/La*=0.98~1.50)，显著的Eu正异常(Eu/Eu*=1.22~1.97，仅一件样品为0.71)和Y正异常(Y/Y*=1.06~1.34)，明显的Ce负异常(Ce/Ce*=0.85~0.90)，且Y/Ho值为29.12~35.29。而围岩具有与铁矿石不同的稀土元素特征，稀土总量较高(Σ REE=127.25×10-6~295.64×10-6，均值为172.60×10-6)，稀土配分曲线呈左倾或右倾模式；具有弱的La正异常(La/La*=0.90~1.13)和Y正异常(Y/Y*=1.05~1.15)，明显的Eu负异常(Eu/Eu*=0.71~1.09)和Ce负异常(Ce/Ce*=0.87~0.95)，Y/Ho值为29.23~33.96。
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标准化据McLennan等(1989) 图 4 三佛宫铁矿床围岩和矿石稀土元素蛛网图 Figure 4 PAAS-normalized REE patterns of host rocks and ores of the Sanfogong iron deposit |
因此，三佛宫铁矿具有非常相似稀土元素特征，总体表现为：稀土总量低；具有轻稀土相对亏损，重稀土相对富集的分馏模式；呈现La、Eu、Y的正异常和高Y/Ho值。上述特征与全球前寒武纪BIFs的特征基本一致(Spier et al., 2007；Frei and Polatc, 2007)，表明三佛宫铁建造为前寒武纪海洋化学沉积的产物。
4 讨论 4.1 含铁建造特征如前所述，济源三佛宫铁矿矿石化学成分主要由TFe2O3和SiO2组成，其他组分(Al2O3、TiO2、K2O、Na2O、CaO、MgO、MnO和P2O5)的含量较低，并且铁矿石各微量元素的含量均较低，具有U、Ta、La、Ce、P的正异常，K、Nb、Sr、Hf、Zr、Ti的负异常。已有研究表明，高温和低温热液流体中通常富集Fe和Si组分(Gurvich，2006)，而Al、Ti等组分反映了陆源物质加入的多少。因此，三佛宫铁建造为典型的化学沉积建造，碎屑物质较少。
一般认为，沉积变质铁矿的SiO2/Al2O3＜10，火山沉积变质铁矿的SiO2/Al2O3＞10(沈其韩等，2009)，从表 1可见，三佛宫铁矿的SiO2/Al2O3值为8.69~246.40，均值为68.47，仅有1个样品的SiO2/Al2O3值为8.69，其余样品均大于10，指示三佛宫铁矿为火山沉积铁矿。从图 5可见，三佛宫铁矿的TFe-(CaO+MgO)-SiO2与加拿大阿尔戈马型铁矿的分布范围比较一致，基本位于世界条带状铁矿的分布范围内，但略有差异。
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1-三佛宫矿石；2-Algoma BIF；3-Superior BIF；4-世界BIF分布区；底图及世界BIF分布区沈其韩等(2009) 图 5 三佛宫铁矿床矿石TFe-(CaO+MgO)-SiO2图解 Figure 5 TFe-(CaO+MgO)-SiO2 diagram for iron ores of the Sanfogong iron deposit |
Ti/V值常用来区分成矿物质来源和条带状铁矿的成因类型。在铁质页岩中，Ti/V平均值为1.33~10.9，在火山沉积建造中该比值为13~85(李树勋等，1986)。三佛宫铁矿的Ti/V值介于10.66~31.79，显示其火山沉积建造。火山沉积铁矿床中Cr、Ni、Co的含量一般高于陆源碎屑，而其Ni/Co值则一般低于陆源碎屑沉积铁矿(沈其韩等，2009)。河南三佛宫铁矿Ni/Co值为0.42~4.25，相对于华北陆块山西五台山地区和冀东迁安地区(Ni/Co值为0.43~9.06和2.51~8.63)(沈其韩等，2011)明显偏低，也反映三佛宫铁建造为火山沉积铁建造。
4.2 物质来源与形成环境三佛宫铁矿石的稀土元素总量较低，其稀土配分曲线呈轻稀土亏损、重稀土富集的左倾模式；具有一定的La正异常(La/La*=0.98~1.50)，比较明显的Eu正异常(Eu/Eu*=0.71~1.97)和Y正异常(Y/Y*=1.06~1.34)，弱的Ce负异常(Ce/Ce*=0.85~0.90)，这与全球BIF特征基本一致(Spier et al., 2007；Frei and Polatc, 2007；沈其韩等, 2009, 2011；李志红等, 2008, 2010)，表明它们具有共同的成因，均属前寒武纪海洋化学沉积的产物。
有研究表明，Eu的正异常是高温海底热液的特征(Danielson et al., 1992)，而Y的正异常则是海水本身的特征(Bau et al., 1995；Alibo and Nozaki, 1999)，即释放到海水中的高温热液越多，Eu的正异常越明显。Alexander等(2008)介绍了一个二元混合模型来判断原始混合溶液中海水与高温热液的相对含量，该模型显示仅需约0.1%的海底高温热液即能产生较大的Eu正异常。结合如前所述稀土元素特征，推断三佛宫铁矿床成矿物质应来源于火山热液和海水的混合热液，以海水为主(图 6)。
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图 6 判别热液组分加入量的二元混合模型(底图据Alexander et al.，2008) Figure 6 Bivariate mixture model discriminating hydrothermal component addition (after Alexander et al., 2008) |
Y3+和Ho3+具有相近的离子半径和相近的地球化学行为，由于其分馏行为，Y/Ho值可用于判别海相和非海相沉积环境(Nozaki et al., 1997)。Bau和Dulski(1996)的研究结果明确区分出球粒陨石的Y/Ho值为26~28，上地壳岩石和陆源沉积物的Y/Ho值与球粒陨石相似；现代海水的Y/Ho为44~74；三佛宫铁矿床的Y/Ho值为29.12~35.29，平均为33.20，明显高于球粒陨石Y/Ho值，而与海水的Y/Ho值分布范围接近，进而推断其沉积时应受到过明显的海水的影响。
Ce异常通常被用来判断海水的氧化还原环境(Nozaki et al., 1999)，自然界中Ce一般以稳定的+3价离子存在，但是在氧化条件下，Ce3+被氧化为溶解度低的Ce4+，并被溶液中的悬浮物所吸附(Sholkovitz et al., 1994)，从而导致REE配分曲线中Ce的负异常。但Bau和Dulski(1996)认为，常规算法下Ce负异常的出现与La正异常有关，并建立了用常规算法计算Ce异常和Pr异常来判别真正的Ce负异常的图解。在该图解中，三佛宫铁矿样品投影于La正异常区域，并未落于Ce负异常的区域(图 7)，Ce负异常的缺失表明，当时的海水整体处于缺氧的环境，进而说明三佛宫铁建造沉积时海水处于缺氧环境。
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Ⅰ-无异常；Ⅱa-La正异常且无Ce异常；Ⅱb-La负异常且无Ce异常；Ⅲa-Ce正异常；Ⅲb-Ce负异常；底图据Bau和Dulski(1996) 图 7 三佛宫铁矿床Ce负异常判别图解 Figure 7 Ce/Ce*-Pr/Pr*discrimination diagram for Ce anomaly of the Sanfogong iron deposit |
(1) 三佛宫铁矿床赋存于太古界林山群地层中，受角闪岩类和片岩类控制，其主、微量元素和稀土元素特征均表明可能与海相火山沉积物有关，有极少碎屑物质加入，属火山沉积变质型铁矿。
(2) 三佛宫铁矿床的矿石和围岩的稀土元素标准化配分模式呈轻稀土元素亏损、重稀土元素富集型，并具有一定的Eu、Y、La的正异常，Y/Ho值更接近海水组成，表明三佛宫铁建造是化学沉积形成的，同时具有火山热液的贡献，即成矿物质来源于热液和海水的混合作用。
(3) 三佛宫铁矿床稀土元素Ce负异常明显，暗示其形成环境总体为一缺氧环境。
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