2017, Vol. 36
水在地球演化过程中起着非常重要的作用。同时，地表液态水的存在直接关系到地球生命的起源和演化。水不仅在地表广泛存在，而且在地球内部对物质循环产生重要作用(Hirschmann，2006)。地幔中名义上无水矿物(如橄榄石)里的水可以改变地幔强度(Mackwell et al., 1985；Hui et al., 2015)，而水的存在也非常可能是地球板块构造运动的先决条件(Albarède，2009)。地球化学和同位素成分的测量显示地球和月球的物质具有同源性(Dauphas et al., 2014)，这和广泛接受的月球形成模型——大碰撞理论(Canup and Asphaug, 2001)相一致。此外，月球是人类星际探测的第一站(欧阳自远等，2003)，水作为人类赖以生存的化学物质，月球上的水资源可能影响未来的星际航行。因此，月球上的水一直是行星科学研究的关注点。
月球上的水根据赋存状态可分为两种形式。在月球永久阴影区的冰是其中一种存在形式。很久以前就有猜测月表永久阴影区存在冰(Watson et al., 1961a, 1961b；Feldman et al., 1998)。但直到最近，美国航空航天局(NASA)的月坑观测和遥感卫星(Lunar Crater Observation and Sensing Satellite，LCROSS)才完全证实这种物质的存在(Colaprete et al., 2010)。月球永久阴影区的冰很可能成为未来深空探测时水的补给源区。
另一种水是指在月球物质的内部结构中探测到的水。这种水也构成了月球内部的水，对月球的地质演化过程可能有举足轻重的作用，因而长期备受关注。随着分析技术的革新，最近月球物质中水含量的测量分析成为行星科学中的一个热点。基于水在地球化学中的重要性，本文就月球物质中水的研究做一个概述，并简单讨论这些发现对于月球地质演化研究的意义。
1 月球物质中水的定义所有月球探测计划的结论表明，月球表面并不存在液态水。月球物质中的水是指月球矿物或玻璃中存在的结构水(氢)。这些结构水的存在形式可以分为分子水(H2O)，羟基(OH)以及分子氢(H2)等。硅酸盐中所含的分子水和羟基在不同温度压力条件下可以相互转换(Hui et al., 2008)。但是在总水含量较低的情况下，一般主要以OH的形式存在。此外，由于月球内部氧逸度比较低，还可能以H2，甚至CH4的形式存在在矿物或玻璃中(Sharp et al., 2013；Wetzel et al., 2013)。
目前对于月球物质中水的测量主要使用两种仪器：二次离子质谱仪(SIMS)和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)。其中，又以SIMS为主。但是，FTIR测量获得的红外光谱图同时可以提供氢在物质中赋存形式的信息，即不同种型的氢的不同吸收峰位置；而SIMS只能给出氢的总含量。不过，无论使用哪种方法测量，目前对于水含量的通用表达方式是将所有存在形式的氢均换算成水的质量，一般以质量百万分之一含量(10-6)为单位报道月球物质中的水。
2 月球物质中水含量的测定早期对Apollo计划返回样品的研究测量了其中的水含量以及氢同位素。月球土壤中氢同位素的测量数据(Epstein and Taylor, 1975)显示月土中的氢主要是来自太阳风的侵入以及地球大气水的污染。SRIM模拟也显示太阳风质子可以注入月表的顽辉石颗粒(李阳等，2014)。最近对月土颗粒的氢同位素原位(in situ)测量也的确显示月表的氢主要是太阳风注入的(solar wind implantation)，但宇宙射线的散射作用(cosmic ray spallation)也贡献了少量的氢(Liu et al., 2012；Stephant and Robert, 2014)。月球角砾岩66095，因为样品中铁锈的发现，一度被认为是月球含水的有力证据(Friedman et al., 1974)。然而，随后一系列的矿物学和地球化学研究却显示这些铁锈只是该月岩中的陨氯铁(FeCl2)与地球大气水发生化学反应形成的正方针铁矿(β-FeOOH)：2H2O+FeCl2+Fe+O2→2β-FeOOH+2HCl(Epstein and Taylor, 1974；Taylor et al., 1974)。此外，由于早期红外光谱的水含量最低检测限比较高(>50×10-6)，在月球火山玻璃珠、辉石，以及凝灰质玻璃的红外光谱中均未观测到明显的水的吸收峰(Fogel and Rutherford, 1995；Taylor et al., 1995)。月岩的全岩水含量也可能小于18×10-6(Haskin and Warren, 1991)。对月球样品的矿物学研究表明，除了唯一的名义上含水矿物—磷灰石之外，至今并没有在月岩中发现其他含水矿物。早期的分析仪器和方法的灵敏度并不足以探测到磷灰石中的水，因此月球磷灰石一直被认为可能只含F和Cl，并且其分子式也被写成了Ca5(PO4)3(F，Cl)，没有羟基端元(Lucey et al., 2006)。总而言之，早期研究的各项证据都指向一个重要结论，即月球极端贫水，即使含水，其水含量也极低，低于0.001×10-6(Taylor et al., 2006a)。
最近十几年来，水在硅酸盐矿物和玻璃中的分析手段得到了快速发展，分析仪器的精度和检测限得到了显著提高，特别是SIMS以及FTIR分析方法的发展(Hui et al., 2016)。因此，月球物质中水含量的定量分析也得到了突破性的进展。以下将着重讨论近几年来的月球物质中水含量的测量结果。
2.1 火山碎屑物月球内部含水首先是由火山碎屑物中玻璃珠的SIMS分析证实的(Saal et al., 2008)。月球火山玻璃珠的平均直径一般小于0.1 mm，其中一些玻璃珠胶结在一起，显示这些玻璃珠在熔融状态时发生了碰撞(Heiken et al., 1974)。月球火山玻璃珠大多表面镀有挥发性元素(Zn，Ga，Pb，Cu，Tl，S，F，Cl等)的薄膜(Meyer et al., 1975；Wasson et al., 1976)。在一些玻璃珠中还发现了岩浆中挥发分由于减压出溶融形成的气泡(Heiken et al., 1974；Delano and Lindsley, 1983)。因而推断，这些火山玻璃珠是正在减压去气的硅酸盐岩浆在月表以熔岩喷泉(fire fountain/lava fountain)的形式喷发而出的熔体小液滴快速冷却形成的(Meyer et al., 1975；Delano，1986；Rutherford and Papale, 2009)。月球火山玻璃珠具有不同的颜色，而这些颜色与其成分相关。以TiO2含量为例，绿色玻璃珠一般低于1%；黄色玻璃珠的含量稍高，为3%~7%；而桔色玻璃珠高达9%~12%；黑色/红色玻璃珠的含量最高，大于14%(Delano，1986)。这些火山玻璃珠都是月幔部分熔融的产物。实验岩石学研究表明，这些火山玻璃珠的月幔源区成分并不一样，因而对应的熔融深度可能也有差异，最深的熔融深度大于500 km(Krawczynski and Grove, 2012；Barr and Grove, 2013)。
如前文所述，早在20世纪90年代火山玻璃珠就已被测量过水含量，只是由于当时的FTIR测量精度较差，并没有观测到水的红外吸收峰(Fogel and Rutherford, 1995)。Saal等(2008)利用SIMS重新测量了火山玻璃珠中的水并证实了这些水源自月球内部。目前，已有多个研究小组利用SIMS或者FTIR测量了火山玻璃珠中的水含量，多为绿色和桔色玻璃珠(Saal et al., 2008, 2013；Füri et al., 2014；Chen et al., 2015)。这些火山玻璃珠的水含量均较低，小于75×10-6(图 1a)，只有74002的一个玻璃珠局部含有非常高的水含量，两次不同的测量分别为336×10-6和388×10-6(Füri et al., 2014)。出现异常高水含量的原因是因为在测量位置附近结晶的橄榄石使得玻璃珠局部的水的浓度变大(Füri et al., 2014)，这个结论与水在橄榄石和硅酸盐岩浆中的分配系数(≪1；Hui et al., 2015)一致。对于低水含量区域( < 75×10-6)，大部分的玻璃珠实际水含量低于35×10-6(图 1b)，远低于洋中脊玄武岩的水含量，甚至低于亏损地幔源区的水含量(~100×10-6；Dixon et al., 2002；Hirschmann，2006)。水含量较低的原因很可能是因为月球的水含量低于地球的水含量，另一个非常重要原因就是这些火山玻璃珠都经历过极强烈的去气作用，一个例证就是玻璃珠中保留着挥发分(包括水)扩散曲线(Saal et al., 2008)。除此以外，火山玻璃珠中的水和F、Cl等挥发分含量的正相关性(图 2)也与其去气作用一致。总而言之，火山玻璃珠中的水证实了月球内部含水，但是由于强烈的去气作用，通过这些数据反演其母岩浆以及月幔源区的水含量的难度可能比较大，需要假设一系列的条件进行模拟(Saal et al., 2008)。
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数据来源于：Saal等(2008)，Hauri等(2011)，Saal等(2013)，Füri等(2014)和Chen等(2015) 图 1 月球火山玻璃珠中测得的水含量分布 Figure 1 The abundance of H2O in Lunar volcanic glass beads |
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数据来源：火山碎屑物15427绿色玻璃珠数据(绿色圆圈)据Saal等(2008)；火山碎屑物74220桔色玻璃珠数据(桔色圆圈)据Saal等(2008)和Chen等(2015) 图 2 月球火山玻璃珠中水和F以及Cl的正相关关系 Figure 2 The positive correlations between H2O and F, Cl in Lunar volcanic glass beads |
月球玄武岩的橄榄石斑晶中存在熔体包裹体，这一点早在Apollo年代就已获得证实(Roedder and Weiblen, 1971)。橄榄石一般在岩浆中结晶比较早，因此，其中包裹的熔体很可能代表了早期岩浆，甚至是母岩浆。此外，由于水在橄榄石中的扩散速率远远小于其在熔体中的扩散速率(Farver，2010；Zhang et al., 2010)，因而相对于熔体本身，寄主矿物对所包裹的熔体的去气过程具有更强的抑制作用。由此，虽有一定的局限性，但是橄榄石熔体包裹体中的水含量测量经常被用来研究岩浆的初始水含量(Kelley and Cottrell, 2009；Hui et al., 2016)。
20世纪70年代早期发现的月球橄榄石包裹体中存在气泡(Roedder and Weiblen, 1971)，实际上就已证实了月球玄武岩岩浆至少在早期含有挥发性气体。但是直到最近几年，才出现利用纳米离子探针以及红外光谱研究测量月球橄榄石熔体包裹体中的水(Hauri et al., 2011；Saal et al., 2013；Chen et al., 2015)。由于岩浆冷却速率的不同，月球橄榄石所包裹的熔体的结晶程度并不相同。对于玻璃质的熔体包裹体，水的测量相对比较容易。但是，对于冷却较慢以致结晶的熔体包裹体，则需要在合适的温度下重熔包裹体，再将其快速冷却成玻璃才能测量其中的水含量以及其他元素的浓度(Chen et al., 2015)。此外，在岩浆冷却过程中，被包裹的硅酸盐熔体一般会在寄主橄榄石内壁发生结晶析出新的橄榄石，因而，即使熔体包裹体是玻璃质的，橄榄石包裹的熔体成分也非常可能在岩浆演化过程中发生了改变。结果，直接测得的不相容元素含量相对于原始熔体包裹体的真实含量会变高，一般应进行校准(Hauri et al., 2011；Chen et al., 2015)。
由于经历的去气作用比较有限，橄榄石熔体包裹体中的水含量显著高于火山玻璃中的水含量(图 1、图 3)。火山碎屑物74220中的桔色玻璃珠的含水量不超过50×10-6，而其橄榄石熔体包裹体中的水含量高达1200×10-6(Saal et al., 2008；Hauri et al., 2011；Chen et al., 2015)。前文已介绍，TiO2可以作为月球玄武岩源区的一个指示参数。据有限数据显示，橄榄石包裹体中水和TiO2的关系与F(Cl)和TiO2的关系截然不同(图 3)，这说明月幔源区的不同部位可能具有不同的挥发分组成。此外，74220高钛火山碎屑物，包括桔色玻璃珠和橄榄石熔体包裹体中的水和F、Cl的含量呈正相关关系，证实这些挥发分在样品中的含量受去气作用控制，同时可能也受月幔源区部分熔融程度的影响(图 4)。
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数据来源：Hauri等(2011)，Chen等(2015) 图 3 橄榄石熔体包裹体中挥发分(水，F和Cl)和TiO2含量的关系 Figure 3 The volatile abundances(H2O, F, and Cl)plotted against TiO2 content in olivine-hosted melt inclusions of 74220, 10020, 12008, and 15016 |
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橄榄石熔体包裹体数据(充填圆圈)来源于Hauri等(2011)和Chen等(2015)；桔色玻璃珠数据(未充填圆圈)来源于Saal等(2008)，Hauri等(2011)和Chen等(2015) 图 4 火山碎屑物74220中橄榄石熔体包裹体和桔色玻璃珠中水和F、Cl呈正相关关系 Figure 4 The positive correlations between water and F, Cl in olivine melt inclusions and orange glass beads of 74220 |
磷灰石是目前已知的唯一一个在月球内部存在的名义上含水矿物(Lucey et al., 2006)。磷灰石的化学式是Ca5(PO4)3(F，Cl，OH)，水可以以羟基的形式占据晶格中沿//c轴的特定的结点位置。早在40多年前，根据月球磷灰石的电子探针数据推测，卤族元素的含量并不能满足磷灰石的化学计量学(F+Cl < 1)，缺失量可能为10%~30%(Sclar and Bauer, 1975)。10年前，利用电子探针数据以及矿物的化学计量学计算出月球磷灰石的水含量(Douce and Roden, 2006)，但利用电子探针测量F的复杂性导致的误差，很可能会抵消化学计量学上的差异(Wang et al., 2011)，所以此方法并不能完全确定月球磷灰石是否含水。直到引入了离子探针，才完全证实并精确测量了月球磷灰石中的含水量(Boyce et al., 2010；McCubbin et al., 2010a；Greenwood et al., 2011)。
磷灰石，作为名义上的含水矿物，是目前测得水含量最多的月球物质(Boyce et al., 2010；McCubbin et al., 2010a, 2010b；Greenwood et al., 2011；Barnes et al., 2013, 2014, 2016b; Tartèse et al., 2013, 2014a, 2014b；Robinson et al., 2016)。研究显示，月球磷灰石，不管是来自高地侵入岩，还是月海玄武岩，均含有一定量的水(图 5)。对比Apollo样品和月球陨石中磷灰石的水含量，可以发现，陨石磷灰石的水含量相对较高，可大于9000×10-6，而Apollo磷灰石的水含量不超过7500×10-6(图 5)。目前测得的最高水含量为1.67%，来自月球陨石NWA773(Tartèse et al., 2014a)。而地球磷灰石的水含量一般小于1.5%(Boyce et al., 2010)，根据化学分子式，纯Ca5(PO4)3(OH)含水量也仅为3.59%。当然，陨石磷灰石的高水含量可能仅仅代表了这些陨石来源于不同的月球部位。
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月球陨石的数据来源于McCubbin等(2010a)和Tartèse等(2013, 2014a, 2014b)。Apollo样品的数据来源于Boyce等(2010)，McCubbin等(2010a)，Greenwood等(2011)，Barnes等(2013)，Tartèse等(2013)，Barnes等(2014)，Tartèse等(2014b)，Barnes等(2016b)和Robinson等(2016)。其中水含量最高的一个数据点(1.67%；Tartèse et al., 2014a)未投在图上 图 5 月球磷灰石中测得的水含量分布 Figure 5 The abundance of H2O in Lunar apatites |
目前已知的月球磷灰石都是岩浆成因的，一般形成于岩浆演化的晚期。但是，水在磷灰石和硅酸盐熔体之间的分配过程并不遵守亨利定律，因此月球磷灰石的高水含量并不一定意味着岩浆的水含量非常高(Boyce et al., 2014)。简单的对比磷灰石中的水含量来讨论岩浆的水含量可能得到完全错误的结论。也就是说，磷灰石中的水含量并不能用来讨论月球岩浆中水的演化过程。不过值得一提的是，磷灰石中的氢同位素的变化仍旧可以用来指示岩浆中水的地球化学演化。
2.4 名义上无水矿物名义上无水矿物，顾名思义，其化学分子式中不含氢元素，如橄榄石、辉石、长石等常见的造岩矿物。但是在地球上，这些矿物可以含有微量的、与矿物晶格缺陷有关的氢。这些氢和晶格中的氧相结合以羟基的形式存在于这些名义上无水矿物中(Hui et al., 2016)。但是，水作为一个不相容组分，在名义上无水矿物中的含量远低于其在平衡熔体中的含量，因而，其探测的难度一般也高于上述的几种月球物质，需要将测量的仪器调试到相当高的灵敏度。所以，在月球内部水的研究中，名义上无水矿物是探测得最少的一种物质。
目前，已有几个研究小组探测到名义上无水矿物含有少量的水，譬如长石(Hui et al., 2013；Barnes et al., 2014；Mills et al., 2017)，橄榄石(Barnes et al., 2014)和SiO2相(Mills et al., 2017)。对月球长石的研究比对其他名义上无水矿物的研究多，其含水量相对较高，可达~21×10-6(Mills et al., 2017)。但是，测得月球长石的水含量仍旧远低于地球长石的水含量(图 6)。
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月球长石的数据来自于Hui等(2013)，Barnes等(2014)和Mills等(2017)。地球长石的数据来自于Mosenfelder等(2015) 图 6 长石的水(仅限于以羟基形式存在)含量分布 Figure 6 The abundance of OH in feldspar |
目前普遍接受的月球成因理论是大碰撞模型(Hartmann and Davis, 1975；Canup and Asphaug, 2001；Canup, 2012, 许英奎等，2012)。根据此模型，月球的形成是一个剧烈并且高温的过程。因而，一般认为挥发分在形成过程中会大量丢失。月球物质的早期地球化学数据都指向一个重要结论，即月球极端贫水，即使含水，其水含量也极低，低于0.001×10-6(Taylor et al., 2006a)。这个“无水”月球的结论跟月球的大碰撞成因模型相吻合(Taylor et al., 2006b)。因而，自从Apollo载人登月计划以来，月球内部不含水一直是广泛接受的观点，所有的月球演化模型也都是基于月球内部无水的这个观点。但现在，这个观点受到了挑战。
已有数据明确证实了月球内部含水。月球火山玻璃珠中的水扩散曲线(Saal et al., 2008)以及月球物质的氢同位素数据(Sharp et al., 2013)显示，月海玄武岩在岩浆喷发过程中普遍经历了强烈的去气作用，导致水(包括其他挥发分)的丢失。而由于月球岩浆活动(结晶分异、部分熔融等)的影响，水在月球内部的分配并不均一，局部的水含量可能和地球上地幔的水含量相似(Hauri et al., 2011；Chen et al., 2015)。
亚铁斜长岩中含水说明，月球至少在其熔融状态就含有水(Hui et al., 2013)。月球的大碰撞成因假说一般认为，月球在形成过程中失去了很多挥发分，并丢失了全部的水(Taylor et al., 2006b)。因而，早期月球含水的证据和这个假说的结论并不一致。虽然有模型提出，水可以在月球形成之后岩浆洋结晶之前通过撞击的小行星加入(Barnes et al., 2016a)，但是，后期加入物质的模型必须要解决的一个问题是：如何保证月球和地球物质的地球化学成分的相似性(Dauphas et al., 2014)。
早先月球岩浆过程的模型或者解释都是基于月球是无水的状态(Taylor et al., 2006a)，月球内部含水这一事实需要对月球的有些地质过程进行重新解释。最近对月球岩浆洋结晶过程的高温高压模拟实验显示，水可以影响硅酸盐岩浆的结晶序列，特别是斜长石的结晶，进而控制月球原始斜长质月壳的形成厚度(Lin et al., 2016)。此外，水可以影响岩浆的密度(Ochs and Lange, 1999)、黏度(Hui and Zhang, 2007)等物理化学性质，从而改变月球岩浆洋的动力学过程(Spera，1992)，进而影响月球的地质演化。
4 研究展望通过概述近年来对月球内部水含量的研究进展发现，目前已经探测到月球内部含水，有些部位可能含相当多的水，接近于上地幔的含水量，并且证实，月球早期在熔融状态就含有一定的水。但是，对于水在月球内部的地质演化，仍缺乏一个基本的了解，需要测量更多的月球样品中的水含量，包括返回样品和月球陨石，以便能比较详细地了解月球内部的水含量和分布情况。对于月球中水的演化，如碰撞时的保留和后期的加入等情况，需要同时考虑不同的地球化学元素以及同位素，以便能更准确地理解其演化过程。
致谢: 感谢匿名审稿人和编辑提出修改意见，宋晓青帮助文字润色，尚升帮助修改图件。
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