2016, Vol. 22 
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氮素损失已成为我国农田生态系统中非点源污染的重要途径之一，也是我国氮肥利用率较低的重要原因[1]。研究表明，施入土壤中的氮素，有三种归宿：35%被作物吸收；约13%在土壤剖面中以无机氮(Nmin)形态或有机结合形态残留；52%以各种形式发生损失，其中氨挥发损失的氮素占总损失量的21%[2-3]。氨挥发势必会降低农田氮素利用效率，不利于农作物高产[4, 8]，同时，氨也是大气中重要的微量气体之一，影响大气中PM2.5的酸度，造成环境污染[9]。目前，全球每年大约有9.3×106 mol NH3进入大气层[10]，并呈不断增加的趋势，农业生产引起的NH3排放是大气NH3的主要来源之一[11]。在农田生态系统中，导致氨挥发增加的原因之一是肥料的养分释放时间和强度与作物需求之间不吻合。通过改良肥料性质或加入肥料增效剂，控制养分释放，使养分释放时间和强度符合作物养分吸收规律，在一定程度上能够协调土壤养分供给和作物养分需求之间的关系，从而减少肥料损失以提高肥料利用率[12]。
氮肥类型主要有铵态氮肥、硝态氮肥以及酰胺态氮肥，其中，酰胺态氮肥尿素因具有含氮量高、物理性状较好和无副成分等优点，是我国主要的农用氮肥[13]。但是，它也具有易吸湿结块、易水解、释放快以及易发生田间损失等缺点[13]，因此，包膜尿素、控失尿素、脲甲醛、凝胶尿素等改良品种被广泛应用于生产。树脂包膜尿素是用有机高分子材料作为包膜材料，树脂具有“膜”的作用，可溶性物质必须通过该膜向周围环境扩散，另外，它能减少养分与土壤间的相互接触，从而能减少周围土壤的生物、化学和物理作用对养分的固定，因此，树脂可用于控制肥料养分的释放[14]。控失尿素是通过复合材料对尿素进行改性，将其中的养分固定在植物根际土壤中，形成分子网格吸附和固定营养元素，以满足植物整个生长发育过程中对养分的需求，减少污染、控制肥料流失[15-16]。脲甲醛是在尿素中加入一定比例不同链长的甲基脲聚合物，施入农田后快速融化为胶体被土壤紧密吸附融合，从而降低养分流失。脲甲醛缓释氮肥含有少量游离尿素、冷水不溶氮和热水不溶氮，具有速效和缓释相济的功能，可实现氮素速效和长效的完美结合，从而达到控释养分释放的目的[17, 20]。凝胶尿素是通过在尿素中添加一种交链丙烯酰胺-丙烯酸钾交聚物缓控载体制得，此材料亲水不溶于水，遇水膨胀成凝胶，通过化学吸附控释NH4+，从而减少氨挥发，提高氮利用率[21]。研究表明包膜类肥料能显著提高玉米产量，有效降低土壤氨挥发速率和氨挥发累积量，包膜类肥料的氮肥利用率和农学效率也均显著高于常规尿素处理[22, 25]。凝胶尿素因添加缓控载体，也可以减缓尿素的水解、铵化和硝化过程，进而控制养分释放，提高氮素利用效率[26-27]。在尿素中添加脲酶抑制剂可以减少氨挥发，且脲酶抑制剂与硝化抑制剂配合施用可更有效地提高氮肥的回收率[28]。但这些研究均集中于同类控释氮肥、化能缓释类氮肥或者传统氮肥的比较，对于各大类缓释化处理氮肥对华北地区夏玉米田间氨挥发和氮素利用状况影响的系统研究与评估较少。
因此，本研究深入分析比较了五大类常见改性氮肥对华北地区夏玉米田间氨挥发及氮肥利用状况的影响，为推荐施肥提供科学依据和技术手段。
1 材料与方法 1.1 试验区概况试验于2014年和2015年设在河北省廊坊市广阳区万庄镇北中国农业科学院国际农业高新技术示范园内(N39°35′47.03″、E116°35′16.24″)进行，该地区属于暖温带大陆性季风气候，年平均日照时数在2660 h，年平均气温11.9℃，无霜期平均183 d，年平均降水量554.9 mm。种植制度为玉米与小麦轮作。供试土壤的土壤类型为潮土，土壤质地为砂壤。0-20 cm土层土壤有机质含量7.4 g/kg、铵态氮3.8 mg/kg、硝态氮19.5 mg/kg、土壤全氮0.23 g/kg、速效磷21.0 mg/kg、速效钾65.7 mg/kg、pH值8.2。
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| 图1 监测期间试验地的降水量 Fig. 1 Precipitation in the experimental fieldduring the monitoring period |
供试肥料：供试氮肥包括常规尿素(含N 46%)、硝酸钙(含N 15.5%)、树脂包膜尿素(含N 43%)、脲甲醛(含N 41%)，由中国农业科学院国家测土配方施肥重点实验室提供)，控失尿素(含N 44%，在常规尿素中添加控失因子制得，由心连心肥料有限公司提供)、凝胶尿素(含N 46%，以水:常规尿素:丙烯酰胺-丙烯酸钾交聚物=100:75:2制得，为凝胶状态，其中丙烯酰胺-丙烯酸钾交聚物为一种保水剂材料[29-30]，由北京汉力淼新技术有限公司提供)，磷肥为过磷酸钙(含P2O5 12%)，钾肥为硫酸钾(含K2O 51%)。
供试作物：夏玉米，品种为郑单958，行距60 cm，株距21 cm。试验分别于2014年6月24日到10月14日以及2015年6月19日到10月19日进行。
1.3 试验设计采用单因素设计，设7个处理：1)不施氮对照(CK)；2)硝酸钙(CN)；3)常规尿素(CU)；4)树脂包膜尿素(CRF)；5)控失尿素(LCU)；6)凝胶尿素(CLP)；7)脲甲醛(UF)。每个处理3次重复，小区面积24 m2(3 m×8 m)，共21个小区，随机区组排列。氮肥、磷肥、钾肥用量分别为180 kg/hm2、90 kg/hm2、90 kg/hm2，均为一次性条施，施肥深度为10~12 cm，其他田间管理按照常规方式进行。
1.4 样品采集与分析 1.4.1 氨气的捕获方法氨挥发测定方法为通气法[31-32]，该装置由聚氯乙烯硬质塑料管制成，内径为15 cm，高为10 cm (图 2)，测定过程中分别将两块厚度均为2 cm，直径为16 cm的海绵均匀浸以15 mL的磷酸甘油溶液(50 mL磷酸+40 mL丙三醇，定容至1000 mL)后，置于硬质塑料管中，下层的海绵距管底5 cm，其中下层1 cm塑料管埋入土壤中，上层海绵与管顶部相平。为防止降雨对测定装置的影响，在各装置顶部30 cm处支起一半径大于收集装置半径的顶盖。
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| 图2 氨挥发收集装置 Fig. 2 Apparatus for ammonia collection |
土壤挥发氨的捕获在施肥后的当天开始，于各小区的不同位置，分别放置3个通气法氨捕获装置，第二天早晨7:00取样。取样时，将通气装置下层海绵取出，迅速编号后分别装入自封袋中，密封，同时换上另一块刚刚浸过磷酸甘油的海绵。变动摆放位置以后，将装置重新放好，以备下一次田间吸收。上层的海绵视其干湿情况3~7 d更换1次。把取下的下层海绵带回试验室后，分别装入500 mL的塑料瓶中，加300 mL 1.0 mol/L的KCl溶液，使海绵完全浸于其中，振荡1 h后，采用连续流动分析仪(Seal AA3)测定浸取液中的铵态氮。开始的1周，每天取样1次；第2~3周，根据测到的挥发氨数量多少，每1~3 d取样1次，以后取样间隔可延长到7 d，直至监测不到氨挥发。
土壤氨挥发速率的计算公式为：
| $ {\rm{N}}{{\rm{H}}_{\rm{3}}}{\rm{ - N}}\left[ {{\rm{kg}}\left( {{\rm{h}}{{\rm{m}}^{\rm{2}}} \cdot {\rm{d}}} \right)} \right] = \left[ {{\rm{M}}/\left( {{\rm{A \times D}}} \right)} \right]{\rm{ \times }}{10^{ - 2}} $ |
其中，M为通气法单个装置平均每次测得的氨量(NH3-N，mg)；A为捕获装置的横截面积(m2)；D为每次连续捕获的时间(d)。
1.4.2 产量的测定及植株样品的采集在玉米成熟期，全部收获，进行实打实收计产。每个小区选择3株有代表性的玉米植株，装入网袋带回实验室，分为秸秆和籽粒，烘干后全部粉碎，采用H2SO4-H2O2消煮提取，用连续流动分析仪(Seal AA3)测定全氮含量。
1.5 数据处理每日氨挥发通量计算公式：
| $ {\rm{N}}{{\rm{H}}_{\rm{3}}}{\rm{ - N}}\left( {{\rm{kg}}/{\rm{h}}{{\rm{m}}^{\rm{2}}}} \right) = \left( {{\rm{M}}/{\rm{A}}} \right){\rm{ \times }}{10^{ - 2}} $ |
其中, M为通气法单个装置平均每日测得的氨量(NH3-N，mg)；A为捕获装置的横截面积(m2)。
氨挥发累积量=测定时期内每日氨挥发通量之和
氨挥发累积量中化肥的贡献率=(施肥处理氨挥发量-不施肥对照氨挥发量)/施肥处理氨挥发量×100%
氨挥发累积量占施肥量的比例=(施肥处理氨挥发量-不施肥对照氨挥发量)/施氮量×100%
吸氮量(g/hm2)=氮含量×干重
氮收获指数(NHI)=籽粒吸氮量/植株吸氮量×100%
氮肥农学利用效率(NAE, kg/kg)=(施氮区产量-不施氮区产量)/施氮量
氮肥利用率(NFUE)=(施氮区地上部分吸氮量-不施氮区地上部分吸氮量)/施氮量×100%
试验数据采用Excel 2003软件对数据进行处理和作图，采用SAS9.1统计软件Duncan方法进行方差分析。
2 结果与讨论 2.1 不同氮肥的田间氨挥发监测 2.1.1 不同氮肥的田间氨挥发速率动态特征2014年及2015年氨挥发监测期间，在施基肥后整体上各处理的氨挥发速率表现为先增加后降低的趋势，凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素、常规尿素均在施肥后第2~3天达到峰值(图 3)。常规尿素氨挥发速率峰值在两年内均为最大，分别为N 4.3和4.6 kg/(hm2·d)。2014年凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素氨挥发速率峰值分别为N 3.3、3.1、2.3 kg/(hm2·d)；2015年凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素氨挥发速率峰值分别为N 3.5、2.9、2.5 kg/(hm2·d)，常规尿素与其他3个处理之间差异性显著。出现峰值以后，常规尿素、凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素的氨挥发速率开始降低，2014年因降水影响，在施肥后第5天，4个处理的氨挥发速率又有一定幅度升高之后，氨挥发速率处于缓慢降低的状态。脲甲醛在施肥后第6、7天达到氨挥发速率峰值，但仅为N 0.9和1.0 kg/(hm2·d)。硝酸钙作为非铵态类肥料，氨挥发速率一直较低，与空白对照无差异。
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| 图3 不同氮肥的氨挥发速率 Fig. 3 Ammonia volatilization of different nitrogen fertilizers [注（Note）: CK-不施氮对照No N fertilizer; CN-硝酸钙Ca (NO3)2; CU-尿素Urea; CRF-树脂包膜尿素Polymer-coated urea; LCU-控失尿素Release-controlled urea; CLP-凝胶尿素Polymer gel urea; UF-脲甲醛Urea formaldehyde.] |
在监测期间，各施肥处理的氨挥发累积量与氨挥发速率变化趋势一致(图 4)。两年数据表明，监测开始一周内，常规尿素氨挥发累积量分别占整个生育期氨挥发累计总量的82.9%和80.2%，凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素、脲甲醛氨挥发累积量占整个生育期氨挥发累计总量的比例介于62.2%~82.2%之间。2014年夏玉米田间氨挥发监测期内，常规尿素的氨挥发累计总量为N 14.9 kg/hm2，凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素、脲甲醛处理与常规尿素相比分别降低了40.0%、22.6%、21.7%和64.6%。2015年，常规尿素的氨挥发累计总量为N 17.3 kg/hm2，凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素、脲甲醛处理与常规尿素相比分别降低了35.3%、17.3%、19.1%和57.2%(表 1)。2014年，在各处理中，常规尿素氨挥发的化肥贡献率为最高，为74.5%，脲甲醛为最低仅为27.9%，树脂包膜尿素以及控失尿素氨挥发的化肥贡献率介于常规尿素和凝胶尿素之间，且树脂包膜尿素和控失尿素之间差异性不显著，但与凝胶尿素之间差异性显著。
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| 图4 不同氮肥的氨挥发累积量 Fig. 4 Cumulative NH3 volatilization of different nitrogen fertilizers [注(Note): CK-不施氮对照No N fertilizer; CN-硝酸钙Ca (NO3)2; CU-尿素Urea; CRF-树脂包膜尿素Polymer-coated urea; LCU-控失尿素Release-controlled urea; CLP-凝胶尿素Polymer gel urea; UF-脲甲醛Urea formaldehyde.] |
| 表1 不同氮肥氨挥发累积量及其所占施氮量的比例 Table 1 Cumulative ammonia volatilization from fertilizers and ratio in applied N |
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从表 2可以看出，不同氮肥处理对夏玉米产量影响各异。与不施肥处理相比，脲甲醛、凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素以及常规尿素的产量均有显著增加，平均产量增幅为10.3%~31.0%。与常规尿素相比，脲甲醛、凝胶尿素、控失尿素以及树脂包膜尿素的产量也有显著增加，平均产量增幅为6.3%~18.8%。且在各处理中，脲甲醛的增产幅度最大，后依次为凝胶尿素、控失尿素和树脂包膜尿素。不同氮肥品种对夏玉米收获指数的影响相对较小，收获指数介于58.2%~62.0%之间，脲甲醛的平均收获指数在各处理中最大。
| 表2 不同氮肥处理夏玉米的产量、氮收获指数及增产率 Table 2 Yield, harvest index and yield increase rate of summer maize under different nitrogen treatments |
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不同氮肥处理下，夏玉米的生物量、籽粒吸氮量各异(表 3)，其中，脲甲醛的生物量为最高，两年平均为22.9 t/hm2，并与其他处理之间呈显著性差异，其次为控失尿素、树脂包膜尿素、凝胶尿素、硝酸钙、常规尿素。脲甲醛的籽粒吸氮量平均高达151.2 kg/hm2，在各处理中最高，其次为凝胶尿素、树脂包膜尿素、控失尿素、硝酸钙、常规尿素，分别为138.1、131.1、125.9、116.5、111.0 kg/hm2。
| 表3 不同氮肥处理夏玉米生物量和籽粒吸氮量 Table 3 Biomass and grain N uptake of summer maize under different nitrogen treatment |
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夏玉米氮肥农学效率是单位施肥量对作物籽粒产量增加的反映，是农业生产中最重要的经济指标之一。脲甲醛的氮肥农学利用效率为最高，平均高达14.7 kg/kg。常规尿素作为普通肥料对照，其氮素农学利用效率为最低，仅为4.8 kg/kg (如表 4)。凝胶尿素、树脂包膜尿素、控失尿素的氮素农学利用效率差异性不显著，这说明夏玉米对脲甲醛的利用效果最好。与常规尿素相比，脲甲醛、凝胶尿素、控失尿素和树脂包膜尿素氮肥利用率的也有显著提高，仅有非铵态类肥料硝酸钙与常规尿素之间无差异。在各处理中，脲甲醛的氮肥利用率为最高，高达54.9%，其次是凝胶尿素，为42.4%。
| 表4 不同氮肥处理下夏玉米的氮素农学利用效率及氮肥利用率 Table 4 N Agronomy efficiency and N fertilizer use efficiency of summer maize under different nitrogen treatment |
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氨挥发是氮肥施入土壤后造成氮素气态损失的重要途径，主要受土壤条件、环境因子及施肥状况等因素的影响。在本试验中，施肥量和田间条件是一致的，因而氨挥发主要受肥料类型的影响。在本研究中，土壤氨挥发峰值多出现在灌溉施肥后1~3天，之后迅速下降进入低挥发阶段，这与董文旭等[33]的研究结果一致。另外，两年结果显示表明，各处理的氨挥发累积量平均表现为常规尿素 > 树脂包膜尿素 > 控失尿素 > 凝胶尿素 > 脲甲醛 > 对照 > 硝酸钙。且脲甲醛、控失尿素、树脂包膜尿素、凝胶尿素与常规尿素相比，均能显著减少氨挥发，尤其是脲甲醛，降低氨挥发的幅度最大，这是因为脲甲醛缓释肥料是不同链长的甲基脲聚合物，具有不同的水溶性氮含量，施入土壤后，靠土壤微生物分解释放氮素，可便于作物在不同时期的吸收利用，另外，缓溶性物质阻隔肥料与土壤脲酶的直接接触及减少尿素态氮的溶出，从而达到降低和延缓土壤氨挥发的效果。树脂包膜尿素，是在肥料颗粒表面包裹一层控释膜，利用膜层将高浓度速效养分与土壤分割开来，膜层具有的空隙结构可以控制养分按一定的速率释放，与此同时，也可以阻隔尿素态氮与土壤中酶的直接接触，从而减少土壤氨挥发。凝胶尿素和控失尿素中添加的材料为网状结构，可以减缓尿素氨化，这是其氨挥发较低的重要原因[34, 39]，由此可以推测，脲甲醛、树脂包膜尿素减少氨挥发是因为缓释材料阻隔了尿素态氮与土壤脲酶的直接接触，而土壤脲酶是氨挥发的重要影响因素，所以可以减少氨挥发。凝胶尿素和控失尿素中添加的网状材料，可以减缓尿素在土壤中的转化过程，进而使养分更多的供给作物吸收利用，在延缓尿素氨化、水解等过程的同时，减少氨挥发。
3.2 不同氮肥对产量和氮素利用的影响脲甲醛、控失尿素、树脂包膜尿素、凝胶尿素与常规尿素相比均能提高产量，且差异性显著。其中脲甲醛的增产效果最为明显，比常规尿素平均增产18.8%，其次为凝胶尿素、控失尿素、树脂包膜尿素，分别比常规尿素平均增产16.7%、13.5%和13.5%，且脲甲醛的氮肥利用率也较高，高达54.9%，而我国的氮肥利用率平均为30%~35%，其显著高于我国氮肥利用率的平均水平[40-41]。这与脲甲醛和凝胶尿素的控释机理有关，脲甲醛肥料施入土地后，快速融化为胶体被土壤紧密吸附融合，从而保证养分不流失。脲甲醛的生物有效性取决于土壤微生物作用，在土壤微生物的作用下逐步分解并释放氮。在整个生长季节脲甲醛可以为土壤微生物提供碳源和氮源，持续平稳地向土壤释放氮营养[37, 39]。另外，本研究采用的凝胶尿素添加了一种交链丙烯酰胺-丙烯酸钾交聚物缓控载体，该缓控载体不是肥，它属阴离子型，所以能控制阳离子释放。从农业经济角度，它能吸附尿素，因为是非电解质肥，可通过CLP网状结构减缓尿素的水解、铵化和硝化过程提高夏玉米产量和氮肥利用率[18-19]。可见，脲甲醛和凝胶尿素在减少氨挥发、提高氮肥利用方面较其他处理效果更好。
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