2023, Vol. 53
2. 青岛海洋科学与技术试点国家实验室海洋生态与环境科学功能实验室，山东 青岛 266237
大气颗粒物可以通过散射和吸收太阳光，改变到达地球表面的太阳辐射强度，从而对气候变化产生直接影响。在一定过饱和度(SS, Supersaturation)下，颗粒物可以通过吸水活化成为云凝结核(CCN, Cloud condensation nuclei)，当大气中可凝结水蒸气含量未能满足CCN形成云滴进行降水时，CCN能够在云层上部稳定存在，从而增加对太阳光的反射能力；同时由于颗粒物的吸湿性增长导致过饱和大气中的可凝结水蒸气含量降低，延长了CCN的循环周期，使得局部降雨量改变而间接对气候产生一定的影响[1-3]。因此，研究气溶胶-云之间相互作用关系对气候效应的影响有重要的科学意义。
海洋面积广阔，是大气中颗粒物的重要贡献者之一，由于海洋大气中颗粒物具有不同来源，导致其活化成为CCN的能力具有较大差异。在开阔大洋大气中，颗粒物受陆源传输的影响较小，海浪破碎形成的海洋飞沫气溶胶是CCN主要的来源[4-5]；海洋浮游植物生命活动产生的二甲基硫(DMS)，通过大气光化学氧化生成甲磺酸(MSA)与SO2，对非海盐硫酸盐气溶胶的生成有一定的贡献，这些二次颗粒物的生成对CCN数浓度产生相应的影响[6-9]。在受陆源颗粒物传输影响的海洋大气中，人为排放的污染物和沙尘颗粒物等远距离传输，与海洋源颗粒物混合，对CCN数浓度产生相应的影响[10-15]。当气溶胶起始粒径在核模态(粒径：10~30 nm)范围，且保持近数小时的粒径增长时段，该现象定义为新粒子生成事件(NPF，New particle formation)[16]。NPF事件中产生的颗粒物凝结增长至50~100 nm以上时可活化为CCN[17]，增加CCN数浓度(NCCN)。一般情况下，海洋大气中NPF的增长难以达到满足活化为CCN粒径范围[12-13, 18]，而在污染的海洋大气中，NPF粒径增长明显，对NCCN的增加有一定的作用。通过κ-Köhler理论公式[19]计算的吸湿性参数(kappa，κ)，可表征颗粒物中不同的化学组分对活化作用的影响。
南海位于中国南端，除海洋自身产生的一次与二次气溶胶外，陆源老化颗粒物的远距离传输对该海域也产生一定影响[10, 14, 20]。但对南海大气中探究NCN、NCCN以及CCN活化特性的研究相对较少。本研究根据2020年9月在中国南海观测的NCCN与PNSDs数据进行综合分析，结合计算不同过饱和度下的κ值与AR值，对观测时段内NCN、NCCN时空分布进行综合对比，并探究不同来源下的颗粒物对活化为CCN的影响作用，通过对比两次NPF事件，探究事件过程中NCCN、PNSDs以及κ与AR差异，进一步分析产生差异的原因及影响。研究结果可为进一步理解海洋气溶胶-云的相互作用提供基础观测数据。
1 观测方法与数据处理 1.1 走航观测路线及时间本次观测搭乘厦门大学“嘉庚号”科考船，于2020年9月1—30日在中国南海海域进行大气颗粒物的走航观测。科考船于9月1日从福建省厦门市(24.27°N、117.59°E)离港，9月13日到达本次航段最南部海域(8.60°N、115.00°E)后返航，9月30日返回至厦门市港口靠岸，结束本次走航观测实验。具体航次路线如图 1所示。
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((a)2020年9月1—13日启程段；(b)2020年9月14—30日回程段。(a) Cruise campaign over the South China Sea from September 1 to 13, 2020 of departure tracks; (b) Cruise campaign over the South China Sea from September 14 to 30, 2020 of return tracks. ) 图 1 SS=0.4%时云凝结核数浓度(NCCN)表征的航行轨迹图 Fig. 1 The tracks during the cruise campaign indicated by NCCN at SS=0.4% |
扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS, Grimm, Germany)用来观测大气颗粒物粒径分布(PNSDs)。仪器采集颗粒物粒径范围为7.91~429.35 nm，时间分辨率为4 min。SMPS采集的颗粒物原始数据根据Zimmerman等[21]提出的校正方法进行相应的校正。SMPS校正后所得不同粒径段内颗粒物数浓度的累加为总颗粒物数浓度(NCN)。在走航观测期间，SMPS仪器在9月15—29日正常采集数据。
云凝结核计数器(CCNC, DMT Model 100)观测采集不同过饱和度下的云凝结核数浓度(NCCN)。在仪器观测采集数据前，使用硫酸铵进行校准，以保证在不同过饱和度下温差稳定[22]。该仪器进气流量为0.45 L/min，鞘气与样气比值为10，时间分辨率为1 s。设置不同过饱和度循环周期时间为60 min，分别采集0.2%SS、0.4%SS、0.6%SS、0.8%SS以及1.0%SS下的NCCN，其中在0.4%~1.0% SS各不同过饱和度下持续停留时间分别为10 min，0.2%SS下持续停留时间为20 min，以保证由高过饱和度向低过饱和度转换时达到稳定的仪器运行状态。为保证数据合理稳定，将数据进行分钟平均，并筛选出每一循环周期中相应过饱和度下最后5 min所得进行分析。
搭载仪器放置在顶层实验室内，室内保持约25 ℃恒定温度，采样口距离海平面约15 m，采集气体通过采样管经过装有硅胶的干燥管进行干燥，随后进入仪器进行相应的数据采集。
气象数据根据船载实时监测仪器所得。采用小时平均风速风向、分钟平均温度数据与相对湿度数据进行分析处理。
走航观测实验期间，船舶自身排放污染物影响可以根据SMPS粒径谱图以及NCN急剧变化来判断，船舶自身污染物的排放造成短时内的PNSDs、NCN以及NCCN与海洋背景下颗粒物差异较大，为准确的对海洋背景数据进行有效分析，减少由于船舶污染物短时排放对海洋背景数据分析造成的误差影响，将受到船舶自身排放污染时段的数据进行剔除后，对NCN、NCCN、AR和κ等参数进行计算[18, 23]。
1.3 参数计算和后向轨迹模拟吸湿性参数(kappa, κ)根据计算公式[19]所得：
| $ \kappa=\frac{4 A^3}{27 D_{\text {crit }}^3 \ln ^2 S}, A=\frac{4 \sigma_{\mathrm{s} / \mathrm{a}} M_{\mathrm{w}}}{R T \rho_{\mathrm{w}}} 。$ | (1) |
式中：σs/a为空气界面的表面张力系数；Mw为水的摩尔质量；ρw为水的密度，采用恒定环境温度25 ℃下的系数常量进行计算。Dcrit为临界活化粒径，通过观测所得不同过饱和度下NCCN与由SMPS大粒径段向小粒径段累加所得NCN相等时对应粒径值所得。S为仪器设定的不同过饱和度：S=SS+1。本次研究采用SS=0.4%与1.0%进行计算相应的κ。
活化率(AR, Activation ratio)
| $ A R=\frac{N_{\mathrm{CCN}}}{N_{\mathrm{CN}}} \times 100 \% $ | (2) |
用于表示在相应过饱和度下可活化为CCN的颗粒物比例。
颗粒物几何中值粒径(Dpg, The fitted geometrical median diameter of particles)：采用Whitey[24]解释的拟合方式进行计算，在NPF事件中拟合较好。
气流轨迹选用HYSPLIT离线模型，分别在500、1 000以及1 500 m高度进行72 h后向轨迹模拟分析，进一步验证观测时段内颗粒物来源。
2 结果与讨论 2.1 NCN与NCCN分布特征分析本次走航观测时间为9月1—30日，整体观测期间气象状况如图 2所示。观测期间平均风速为(3.7±2.0) m/s，温度为(29±1.1) ℃, 变化范围为21.7~32.8 ℃，相对湿度(RH)为(77±4.3)%(变化范围为60%~96%)，整体处于高温高湿的大气环境。
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((a)风速风向；(b)温度与相对湿度。(a) Wind speed and wind direction, (b) Temperature and the relative humidity. ) 图 2 气象时间序列分布图 Fig. 2 Temporal variations of the meteorological data |
在本次观测研究中，剔除船舶污染数据后NCN均值为(4.1±4.0)×103 cm-3，浓度变化范围为(0.78~34)×103 cm-3(见表 1)。在新粒子生成期间，NCN显著增加，如在9月17~18日，NCN相较于观测时段内稳定的海洋背景增加约一个数量级。
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表 1 2020年9月15—29日走航观测中NCN、不同过饱和度AR值与2020年9月1—29日不同过饱和度下NCCN值 Table 1 NCN, AR at different supersaturation during the cruise campaign from September 15 to 29, 2020 and NCCN at different supersaturation from September 1 to 29, 2020 |
表 1列出了在观测过程中不同过饱和度下的NCCN。在全航段SS=0.2%、0.4%与1.0%时，分别对应NCCN均值为(0.60±0.59)×103 cm-3 (NCCN0.2)、(0.71±0.67)×103 cm-3 (NCCN0.4)以及(0.89±0.79)×103 cm-3 (NCCN1.0)。在有SMPS观测数据时段，对应过饱和度下AR分别为(13±7.7)% (AR0.2)，(17±8.4)% (AR0.4)与(24±9.0)% (AR1.0)，随着过饱和度的增加，颗粒物的活化率增加。在9月1—2日，由于船舶受到港口近岸污染物排放的影响，NCCN在不同过饱和度下均有较为明显的高值，在NCCN0.4与NCCN1.0均值分别为(3.3±0.95)×103 cm-3和(4.1±1.3)×103 cm-3，相比全航段对应过饱和度下NCCN均值高一个数量级。
为进一步分析引起观测时段内南海海域NCN与NCCN影响因素，分别与中国近海以及开阔大洋内原有研究中NCN、NCCN观测值进行对比。在中国南海观测研究中，Cai等[14]在2018年夏季南海近岸观测NCN均值为3 463 cm-3，本次观测均值结果与之相比略高，但与2012年9月和2015年11月清洁时段内南海海域大气观测值相比，本航次内NCN均值约增加一倍[10, 20]。在中国黄海海域，2016年5—6月10 nm以上的NCN观测均值为(7 599±8 583) cm-3[25]；在2018年春季中国东海海域观测NCN均值为(8.1±4.4)×103 cm-3[23]，本研究中南海海域观测NCN约为黄海、东海海域均值的0.5倍。对比在太平洋海域的观测研究，Wang等[12]在西北太平洋2014年春季观测NCN均值为(2.8±1.0)×103 cm-3；Ueda等[26]在太平洋开阔海域观测NCN在100~500 cm-3范围，与受陆源颗粒物影响下的海洋大气相比NCN低约一个数量级。通过对比，在本次观测中NCN仍受到陆源颗粒物远距离传输的影响，但南海海域较中国黄海、东海海域受陆源污染小。对比本次观测与原有观测研究中的NCCN值，同样说明在观测期间南海受到陆源传输颗粒物的影响。在2018年夏季南海走航观测中，SS=0.18%与SS=0.34%时，在清洁大气状态下的NCCN分别为536和844 cm-3，在受到污染时对应的NCCN分别为4 969和7 140 cm-3[14]；在2012年9月南海观测数据显示，SS=0.14%与SS=0.38%时，清洁海洋大气背景下的NCCN分别为(213±101) cm-3和(320±148) cm-3，受到烟雨时其对应的NCCN分别为(1 720±388) cm-3和(2 340±480) cm-3[10]，对比发现在南海海域清洁与污染两种不同的大气状态下NCCN相差一个数量级，与本研究结果相似。在2018年春季东海航次观测中，在由SS=0.2%至SS= 1.0%，NCCN均值范围为(3.2±1.1)×103 cm-3至(3.9±1.4)×103 cm-3[23]；在中国台湾岛北部沿岸城市的观测研究中，SS=0.28%至0.54%时，NCCN均值由1 202 cm-3增加至1 689 cm-3[27]。2018年西北太平洋观测海域，NCCN在SS=0.2%与0.4%下均值可低至(0.68±0.38)×103 cm-3与(1.1±0.67)×103 cm-3[12]。对比以上不同海域的观测研究，在受近岸颗粒物影响较大的海域，大气中活化生成的NCCN明显高于开阔远洋海域大气中NCCN值，NCCN也进一步反映了观测期间南海大气中受到陆源颗粒物的远距离传输影响。通过对比，说明由于陆源颗粒物的传输影响导致观测期间NCN与NCCN在不同时段内的差异，但陆源传输颗粒物对南海海域的影响比对中国近海黄海与东海影响相对较小。
2.2 不同颗粒物来源分析为进一步判断颗粒物来源，在500、1 000与1 500 m的3种高度下做72 h后向轨迹，为保证分析数据划分具有一定的代表性，选择每日00:00(UTC+0)与12:00(UTC+0)后向轨迹分别代表在夜间时段与日间时段。
图 3为受到明显的陆源传输污染物影响的时段，且气团来源可大致分为亚欧大陆源与菲律宾群岛两地。在图 3(a)时段受亚欧大陆传输气溶胶影响，主要集中在9月1—2日、23日白天与26日，在该时段内NCCN0.4均值为(1.5±1.3)×103 cm-3，NCN均值为(2.7±0.68)×103 cm-3，AR0.4约为20%，对应时段内颗粒物呈现Aitken模态(粒径：30~100 nm)与积聚模态(粒径：大于100 nm)双峰分布特征，峰值出现在51.4与126.4 nm处。受菲律宾群岛传输的陆源颗粒物影响明显时，主要集中在9月10—12日与9月14—19日(见图 3(b))，此时NCCN0.4均值为(0.88±0.61)×103 cm-3，NCN均值为(8.3±4.9)×103 cm-3，约是受亚欧大陆气溶胶影响下NCN均值的3倍，AR0.4在相应时段内均值约为15%，颗粒物模态分布与亚欧大陆有明显差异，粒径主要集中分布在Aitken模态，积聚模态分布特征不明显，颗粒物老化程度较弱。对比两类陆源颗粒物，菲律宾群岛传输的陆源污染物对NCN数值贡献值较大，但由于颗粒物老化程度与远距离传输的亚欧大陆气溶胶相比较低，因此AR值小于亚欧大陆传输的颗粒物，这与Cai等[14]在2018年夏季观测中部分污染时段，颗粒物受到来自于东部岛国老化颗粒物影响相似。
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((a)亚欧大陆源；(b)菲律宾群岛源。(a) Aerosol particles from the Asia; (b)Aerosol particles from the Philippines. ) 图 3 受陆地源气溶胶影响时段内HYSPLIT 72 h后向轨迹 Fig. 3 HYSPLIT 72 h back-trajectories of the influence from continental aerosols |
图 4显示受海源颗粒物影响时段，在该时间范围受到陆源传输的污染物影响较小，此时颗粒物主要来自于海洋源，该时段NCN均值为(2.2±0.65)×103 cm-3，约为全程NCN均值的一半；NCCN0.4均值为(0.48±0.20)×103 cm-3，是全程相应过饱和度均值的0.6倍，大气处于较清洁状态。筛选出受海源气溶胶影响时风速大于3 m/s的时段，在相应日期内NCCN0.4均值为(0.50±0.21)×103 cm-3，AR0.4约为18%；受海源气溶胶影响且风速小于3 m/s时NCCN0.4均值为(0.46±0.15)×103 cm-3，随风速降低NCCN0.4均值有所减小，但AR0.4值随风速变化基本保持稳定(见图 5)。不同风速下的海洋源颗粒物粒径分布相似，呈现双模态分布特征(见图 6)。有研究指出, 在海洋大气中风速越大约有利于海盐气溶胶形成[26]，因此在风速大于3 m/s时段内，受到海浪破碎形成的海盐气溶胶活化影响明显，导致NCCN数量增多。由于活化气溶胶来源基本一致，均来自于海洋源，没有明显差异，使在该时段内的相同过饱和度下AR值保持稳定。
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((a)9月14日前去程段；(b)9月14日后回程段。(a)The departure tracks that before September 14; (b) The return tracks that after September 14. ) 图 4 受海洋源气溶胶影响时段内HYSPLIT 72 h后向轨迹 Fig. 4 HYSPLIT 72 h back-trajectories of the influence from sea spay-sea salt aerosols |
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((a) NCCN；(b) NCN；(c) AR。箱内横线代表相应均值，箱体分位数范围为25%~75%，上、下线分别代表 95%与5%分位数。(a) NCCN; (b) NCN; (c) AR. Lines in the boxes are averaged values in corresponding conditions. The ranges in the boxes respect the values of 25%~75%. The line above the box is the value of 95%. The line below the box is the value of 5%. ) 图 5 不同来源的颗粒物SS=0.4%下箱式图 Fig. 5 Box plots of analysis on different sources of particles |
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图 6 不同来源颗粒物粒径模态分布图 Fig. 6 The mode size distributions with different source of particles |
由图 5可见，在受陆源颗粒物影响下，NCCN0.4与NCN均大于海源颗粒物，其中来自菲律宾群岛的颗粒物对NCCN和NCN的影响作用更大，这是由于该来源下的污染物老化时间较短，AR0.4明显低于其他作用下的颗粒物，而来自亚欧大陆的颗粒物在海洋大气中经过长时间的老化修饰作用AR0.4较高，易于活化为CCN。对比不同来源颗粒物粒径分布图(见图 6)。颗粒物在亚欧大陆源与不同风速下的海洋源下粒径分布相似，但来自菲律宾群岛的颗粒物与其他来源颗粒物的粒径分布特征有明显的不同，Aitken模态下颗粒物数浓度的增多，导致来自菲律宾群岛下的颗粒物存在明显的活化特征差异，AR0.4明显降低。
2.3 NPF事件分析在9月17与18日观测到两例NPF事件(见图 7)。将9月17日划定为NPF-1，9月18日划定为NPF-2。NPF-1事件开始于17日11:15，将该事件中颗粒物几何中值粒径定义为Dpg，NPF1，此时Dpg, NPF1约为16 nm，至18日11:30气溶胶Dpg，NPF1增长至约69 nm，直至与NPF-2中粒径谱信号混合；同时17日NPF-1事件颗粒物增长时伴随着背景颗粒物增长。根据图 7(b)可知，前体背景颗粒物初始观测几何中值粒径值(Dpg, pre)约为35 nm，增长至夜间21:30达到62 nm左右，并逐渐与NPF-1事件增长颗粒物发生混合。NPF-2事件开始于18日09:55左右，颗粒物几何中值粒径(Dpg, NPF2)约为9.7 nm，并在18:00到达66 nm，逐渐与NPF-1发生混合。在17日与18日，NCN均值分别为(11±1.8)×103 cm-3、(5.2±1.3)×103 cm-3，与全程观测时段内NCN均值相比均有所增加，其中NPF-1数浓度增长较为明显，与全程均值相比增加约一个数量级。在17日NCCN0.4与NCCN1.0均值分别为(0.98±0.27)×103 cm-3和(1.7±0.26)×103 cm-3，NCCN变化率为73%，AR0.4与AR1.0均值分别为(8.7±2.3)%、(15±2.4)%，约为全程对应过饱和度下AR值的0.6倍；18日NCCN0.4与NCCN1.0均值分别为(0.82±0.36)×103 cm-3和(1.2±0.41)×103 cm-3，变化率仅有46%，远小于17日NCCN增长变化量，但相应过饱和度下AR值增加，分别为(16±6.3)% (AR0.4)、(25±7.4)%(AR1.0)，与全程对应过饱和度下AR值相似。现有观测研究表明，60 nm以上的颗粒物(NCN＞60 nm)对活化为CCN有一定的贡献作用[12, 28, 29]，当NPF与前体物混合增长时，生成的二次颗粒物对CCN的活化有明显的贡献[30-31]，由于17日NPF-1伴随前体物增长，满足大于60 nm的NCN相对较多，不同过饱和度下的NCCN差值增长较为明显，而18日NPF-1与NPF-2增长至60 nm以上粒径的NCN有限，对于活化为CCN贡献相对较弱，NCCN差值变化较小。
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((a)粒径分布图；(b)中值粒径图；(c) SS=0.4%与1.0%时NCCN图；(d) AR图；(e) κ值。(a) PNSDs; (b) Dpg; (c) NCCN at SS=0.4% and 1.0%; (d) calculated AR, (e)κ at SS=0.4% and 1.0%. ) 图 7 9月17与18日时间序列图 Fig. 7 Temporal variations from September 17 to 18, 2020 |
为保证在NPF事件发生过程中能明显区分NPF与背景颗粒物增长不同事件中的颗粒物，筛选出NPF与背景颗粒物未发生明显混合的连续3 h数据进行模态分析，其中包括17日18:00—21:00与18日11:00—14:00内数据，且在相应时段内，Dpg，NPF1与Dpg，NPF2均可增长至约30 nm粒径范围，保证分析数据中存在稳定核模态气溶胶分布。对比17与18日筛选出的3 h粒径模态分布图(见图 8)，在NPF发生期间，颗粒物呈现明显的双峰分布特征。在9月17日受到NPF与背景颗粒物增长的双重作用，呈现明显核模态与Aitken模态的双模态分布特征，其峰值出现在28与57 nm处，对于粒径在100 nm以上的积聚模态颗粒物数浓度(NCN＞100 nm)约为1.6×103 cm-3；9月18日受到两次NPF混合增长的影响，其峰值出现在23 nm的核模态与62 nm的Aitken模态，NCN＞100 nm约为0.79×103 cm-3。原有海洋大气观测显示，在NPF事件期间，有明显的核模态颗粒物数浓度的增加[12-13, 18]，当受到陆源污染物远距离传输的影响时，颗粒物会有明显积聚模态的分布特征[12, 15]，本次研究中，颗粒物模态分布特征与原有观测相似。对比两种NPF事件，气溶胶颗粒物主要集中在核模态与Aitken模态，但9月17日NCN＞100 nm数值约是18日的2倍，受积聚模态气溶胶颗粒物数浓度影响相对较为明显，使17日计算临界活化粒径(Dcirt)限制为129 nm积聚模态范围，高于18日Dcirt的88 nm，使在17日计算κ值小于18日计算值。
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((a)9月17日18:00—21:00；(b)9月18日11:00—14:00。阴影部分表示大于临界活化粒径值满足可活化为CCN的气溶胶粒径范围。(a)From 18:00 to 21:00 on September 17; (b) From 11:00 to 14:00 on September 18. The shaded part represents the diameters of aerosol particles are larger than the Dcrit which could be activated as CCN. ) 图 8 颗粒物粒径3 h平均对数数浓度模态分布图及临界活化粒径 Fig. 8 The mode distributions with 3 h PNSDs average and the Dcrit |
本研究对2020年9月1—30日中国南海海域进行颗粒物观测，并对观测结果进行综合分析，得出以下结论：
(1) 观测期间，南海海域受到陆源污染物远距离传输的影响。在剔除船舶污染数据影响后，NCN均值为(4.1±4.0)×103 cm-3。受近岸污染物影响时，NCCN相较全程时段均值增加了约一个数量级。与不同海域观测数据进行对比，南海海域受到陆源污染物传输的影响，NCN与NCCN高于远洋海域观测值，但与中国东海、黄海海域观测值相比受陆源气溶胶传输影响较小。
(2) 南海海域颗粒物来源可分为海源与陆源，不同来源的颗粒物活化特性有所差异。陆源颗粒物主要来源可分为亚欧大陆源与菲律宾群岛两地，颗粒物老化程度对AR0.4值影响明显，老化程度较高的亚欧大陆传输气溶胶AR0.4(~20%)高于菲律宾群岛传输气溶胶AR0.4值(~15%)。颗粒物以海洋源为主时，AR0.4值在不同风速下没有明显数值差异，但由于风速增加，海盐气溶胶增多对NCCN增加有明显的贡献作用，导致风速大于3 m/s时NCCN0.4均值高于风速小于3 m/s时的数浓度值。因此研究海洋大气气溶胶活化特性时，需综合考虑颗粒物来源以及风速对颗粒物活化的影响。
(3) NPF事件中增长至不同粒径的颗粒物对活化为CCN的影响作用不同。在两次NPF与背景颗粒物的混合增长过程中，17日满足活化条件的NCN＞60 nm高于18日相应数浓度值，随过饱和度的增加，NCCN增长较为明显，进一步验证NPF事件中粒径增长至60 nm以上的颗粒物对活化为CCN有一定的贡献。在不同模态气溶胶分布状态下，积聚模态颗粒物的优先活化限制了Dcrit范围，从而导致计算κ值的差异，为解释不同范围的计算κ值提供新思路。
| [1] |
Koren I, Dagan G, Altaratz O. From aerosol-limited to invigoration of warm convective clouds[J]. Science, 2014, 344(6188): 1143-1146. DOI:10.1126/science.1252595 (  0) |
| [2] |
Rosenfeld D, Zhu Y N, Wang M H, et al. Aerosol-driven droplet concentrations dominate coverage and water of oceanic low-level clouds[J]. Science, 2019, 363(6427): 599-607. ( 0) |
| [3] |
Jia H, Ma X, Yu F, et al. Significant underestimation of radiative forcing by aerosol-cloud interactions derived from satellite-based methods[J]. Nature Communications, 2021, 12(1): 3649. DOI:10.1038/s41467-021-23888-1 ( 0) |
| [4] |
Quinn P K, Coffman D J, Johnson J E, et al. Small fraction of marine cloud condensation nuclei made up of sea spray aerosol[J]. Nature Geoscience, 2017, 10(9): 674-679. DOI:10.1038/ngeo3003 ( 0) |
| [5] |
Quinn P K, Bates T S, Coffman D J, et al. Seasonal variations in western north Atlantic remote marine aerosol properties[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2019, 124(24): 14240-14261. DOI:10.1029/2019JD031740 ( 0) |
| [6] |
Yu F, Luo G. Oceanic dimethyl sulfide emission and new particle formation around the coast of Antarctica: A modeling study of seasonal variations and comparison with measurements[J]. Atmosphere, 2010, 1(1): 34-50. DOI:10.3390/atmos1010034 ( 0) |
| [7] |
Quinn P K, Bates T S. The case against climate regulation via oceanic phytoplankton sulphur emissions[J]. Nature, 2011, 480(7375): 51-56. DOI:10.1038/nature10580 ( 0) |
| [8] |
Abbatt J P D, Leaitch W R, Aliabadi A A, et al. Overview paper: New insights into aerosol and climate in the Arctic[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(4): 2527-2560. DOI:10.5194/acp-19-2527-2019 ( 0) |
| [9] |
Williamson C J, Kupc A, Axisa D, et al. A large source of cloud condensation nuclei from new particle formation in the tropics[J]. Nature, 2019, 574(7778): 399-403. DOI:10.1038/s41586-019-1638-9 ( 0) |
| [10] |
Atwood S A, Reid J S, Kreidenweis S M, et al. Size-resolved aerosol and cloud condensation nuclei (CCN) properties in the remote marine South China Sea-Part 1: Observations and source classification[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(2): 1105-1123. DOI:10.5194/acp-17-1105-2017 ( 0) |
| [11] |
Park M, Yum S S, Kim N, et al. Characterization of submicron aerosols and CCN over the Yellow Sea measured onboard the Gisang 1 research vessel using the positive matrix factorization analysis method[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 214: 430-441. ( 0) |
| [12] |
Wang J, Shen Y, Li K, et al. Nucleation-mode particle pool and large increases in Ncn and Nccn observed over the northwestern Pacific Ocean in the spring of 2014[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8845-8861. DOI:10.5194/acp-19-8845-2019 ( 0) |
| [13] |
Zhu Y, Li K, Shen Y, et al. New particle formation in the marine atmosphere during seven cruise campaigns[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19: 89-113. DOI:10.5194/acp-19-89-2019 ( 0) |
| [14] |
Cai M, Liang B, Sun Q, et al. Effects of continental emissions on cloud condensation nuclei (CCN) activity in the northern South China Sea during summertime 2018[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(15): 9153-9167. DOI:10.5194/acp-20-9153-2020 ( 0) |
| [15] |
Nair V S, Jayachandran V N, Kompalli S K, et al. Cloud condensation nuclei properties of South Asian outflow over the northern Indian Ocean during winter[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(5): 3135-3149. DOI:10.5194/acp-20-3135-2020 ( 0) |
| [16] |
Dal Maso M, Kulmala M, Riipinen I, et al. Formation and growth of fresh atmospheric aerosols: Eight years of aerosol size distribution data from SMEAR Ⅱ, Hyytiälä, Finland[J]. Boreal Environment Research, 2005, 10: 323-336. ( 0) |
| [17] |
Dusek U, Frank G P, Borrmann S, et al. Size matters more than chemistry for cloud-nucleating ability of aerosol particles[J]. Science (American Association for the Advancement of Science), 2006, 312(5778): 1375-1378. DOI:10.1126/science.1125261 ( 0) |
| [18] |
Shen Y, Wang J, Gao Y, et al. Sources and formation of nucleation mode particles in remote tropical marine atmospheres over the South China Sea and the Northwest Pacific Ocean[J]. Science of the Total Environment, 2020, 735: 139302. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.139302 ( 0) |
| [19] |
Kreidenweis M, Petters D. A single parameter representation of hygroscopic growth and cloud condensation nucleus activity[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2007, 7: 1961-1971. DOI:10.5194/acp-7-1961-2007 ( 0) |
| [20] |
Cai M, Tan H, Chan C K, et al. Comparison of aerosol hygroscopcity, volatility, and chemical composition between a suburban site in the Pearl River Delta Region and a marine site in Okinawa[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2017, 17(12): 3194-3208. DOI:10.4209/aaqr.2017.01.0020 ( 0) |
| [21] |
Zimmerman N, Jeong C, Wang J M, et al. A source-independent empirical correction procedure for the fast mobility and engine exhaust particle sizers[J]. Atmospheric Environment, 2015, 100: 178-184. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.10.054 ( 0) |
| [22] |
Rose D, Gunthe S S, Mikhailov E, et al. Calibration and measurement uncertainties of a continuous-flow cloud condensation nuclei counter (DMT-CCNC): CCN activation of ammonium sulfate and sodium chloride aerosol particles in theory and experiment[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008, 8(5): 1153-1179. DOI:10.5194/acp-8-1153-2008 ( 0) |
| [23] |
Gao Y, Zhang D, Wang J, et al. Variations in Ncn and Nccn over marginal seas in China related to marine traffic emissions, new particle formation and aerosol aging[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(16): 9665-9677. DOI:10.5194/acp-20-9665-2020 ( 0) |
| [24] |
Whitey K T. The physical characteristics of sulfur aerosols[J]. Atmospheric Environment, 1978, 41: 25-49. ( 0) |
| [25] |
Park M, Yum S S, Kim N, et al. On the submicron aerosol distributions and CCN activity in and around the Korean Peninsula measured onboard the NASA DC-8 research aircraft during the KORUS-AQ field campaign[J]. Atmospheric Research, 2020, 243: 105004. DOI:10.1016/j.atmosres.2020.105004 ( 0) |
| [26] |
Ueda S, Miura K, Kawata R, et al. Number-size distribution of aerosol particles and new particle formation events in tropical and subtropical Pacific Oceans[J]. Atmospheric Environment, 2016, 142: 324-339. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.07.055 ( 0) |
| [27] |
Cheung H C, Chou C C, Lee C S L, et al. Hygroscopic properties and cloud condensation nuclei activity of atmospheric aerosols under the influences of Asian continental outflow and new particle formation at a coastal site in eastern Asia[J]. Atmospheric Chemi- stry and Physics, 2020, 20(10): 5911-5922. DOI:10.5194/acp-20-5911-2020 ( 0) |
| [28] |
Li K, Zhu Y, Gao H, et al. A comparative study of cloud condensation nuclei measured between non-heating and heating periods at a suburb site of Qingdao in the North China[J]. Atmospheric Environment, 2015, 112: 40-53. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.04.024 ( 0) |
| [29] |
Ma N, Zhao C, Tao J, et al. Variation of CCN activity during new particle formation events in the North China Plain[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(13): 8593-8607. DOI:10.5194/acp-16-8593-2016 ( 0) |
| [30] |
Man H, Zhu Y, Ji F, et al. Comparison of daytime and nighttime new particle growth at the HKUST supersite in Hong Kong[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49: 7170-7178. ( 0) |
| [31] |
Zhu Y, Xue L, Gao J, et al. Increased new particle yields with largely decreased probability of survival to CCN size at the summit of Mt. Tai under reduced SO2 emissions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021, 21(2): 1305-1323. DOI:10.5194/acp-21-1305-2021 ( 0) |
2. The Laboratory for Marine Ecology and Environmental Science, Pilot National Laboratory for Marine Science and Technology (Qingdao), Qingdao 266237, China