全氟/多氟烷基物质(per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs)是一类C-H键上的氢被氟部分或者全部取代,并在末端连接不同基团的人工合成有机氟化合物,包括全氟羧酸类(perfluoroalkyl carboxylates,PFCAs)、全氟磺酸类、全氟磺酸盐类(perfluoroalkyl sulfonates,PFSAs)和全氟调聚物类等。PFASs具有疏水、疏油的特性,被广泛应用于纺织品、衣物护理剂、纸张、皮革、消防泡沫等领域[1-3]。PFASs具有环境持久性、生物累积性、高生物毒性和远距离迁移性,因而引起了人们的广泛关注[4]。全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)和全氟辛酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)等传统PFASs在2009和2019年先后被《斯德哥尔摩公约》禁用。因而,全氟辛烷磺酰胺(perfluorooctane sulfonamide,FOSA)和六氟环氧丙烷二聚酸(hexafluoropropylene oxide dimer acid,HFPO-DA)等前体物质和新型PFASs的生产和使用量逐渐增加[5]。在PFASs的生产、使用过程中,其会不可避免地释放到环境中,最终汇入海洋[6-9]。
现有研究大多聚焦于PFASs在近海环境中的分布[10-12],但研究证明,PFASs能够在洋流的输送作用下迁移到远海。然而远海海水中PFASs分布的研究较少,大部分研究集中于大西洋、北冰洋等区域表层海水中PFASs的分布。González-Gaya等[13]在走航期间采集了涵盖热带和亚热带区域的大西洋、太平洋和印度洋中的92个表层水样品,并且靶向分析了PFCAs、PFSAs和前体物质等11种PFASs的含量。结果表明,相较于其他区域,大西洋中ΣPFASs浓度范围更广(131~10 900 pg·L-1),这可能是由于在该区域采集的样品范围更广;检出浓度范围次之的为太平洋(344~2 500 pg·L-1),最少的为印度洋(176~1 976 pg·L-1)。此外,Han等[14]发现,在南赤道逆流的输送作用下,印度洋中ΣPFASs的浓度沿洋流方向逐渐升高。黑潮和亲潮这二股洋流流经东南亚、东亚海域以及白令海域,可能会将上述区域的PFASs输送到黑潮延伸体区域,从而使得该区域成为PFASs在远海的“汇集区”之一。然而,该区域PFASs的分布情况尚未有报道。此外,大多数研究关注内陆以及近海水体中PFASs的来源,仅有零星研究对远海水体中PFASs进行来源分析。Young等[15]对北极地区获取的海水样品进行靶向分析并结合模型估算发现,海水中PFOA、全氟壬酸(perfluorononanoic acid,PFNA)的浓度及其比值与氟调聚醇(fluorinated telomer alcohols,FTOHs)的模型估值一致,并且在海水样品中检测到的全氟癸酸(perfluorodecanoic acid,PFDA)、全氟十一酸(perfluoroundecanoic acid,PFUdA)也表明,挥发性前体物质的大气输送以及氧化是北极地区PFASs的主要来源。在印度洋中也发现了相似的现象,全氟庚酸(perfluoroheptanoic acid,PFHpA)/PFNA平均值为1.75,说明印度洋中洋流迁移输送的PFASs可能主要来自挥发性前体物质的降解[14]。然而,西北太平洋黑潮延伸体区域PFASs的来源还不清楚。此外,远海水体环境中PFASs的生态风险评价也暂未见报道。基于此,本文分析了西北太平洋典型海域垂直剖面海水中PFASs的污染特征,并对其来源进行初步解析,评估了该区域PFASs的生态风险,为更好地了解PFASs在远海中的分布提供理论数据。
1 材料与方法 1.1 研究区域研究区域为西北太平洋黑潮延伸体海域(142°E—152°E,35°N—40°N), 该区域临近日本、朝鲜半岛、中国等地区。西北太平洋有错综复杂的环流系统,包括黑潮洋流和亲潮洋流。黑潮是北赤道流在菲律宾群岛东岸分叉而形成的一支向北的海流,其主流沿吕宋岛东岸一路北上,直达日本群岛东南岸,随后脱离日本东海岸转而向东进入广阔的太平洋,成为一支向东的惯性射流,称之为黑潮延伸体;亲潮起源于白令海,从堪察加半岛东部沿着千岛群岛南下,与黑潮相遇于黑潮延伸体海域附近。具体区域信息如图 1所示。
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( 圆点标注的站位为本文研究站位。图中各色箭头代表研究区域相关洋流。The stations marked with dots are the study stations in this paper. The colored arrows in the figure represent the relevant currents in the study area. ) 图 1 黑潮延伸体区域D1、D4、D5、D6站位采样信息 Fig. 1 Sampling information of stations (D1—D6) in the Kuroshio extension region |
2021年5月9日—6月20日,在“东方红3”科考船走航期间,利用电导率-温度-深度传感采集器(CTD,Sea-Bird 911)在D1(145°11′E,30°23′N)、D4(148°48′E,37°00′N)、D5(150°00′E,38°59′N)、D6(151°12′E,41°00′N)站点共采集了22份浅层(0~200 m)和中层(200~1 000 m)海水样品(D1:25、75、100、125、300 m;D4:25、50、75、100、125、300 m;D5:25、50、75、100、125 m;D6:20、25、50、75、100、300 m),同时记录了温度(T)、盐度(S)和海水深度等信息,将收集的海水样品分装至2 L玻璃瓶中,并于4 ℃保存至样品前处理。
1.3 实验材料和药品甲醇(MeOH,色谱纯,北京迈瑞达科技有限公司)、氨水(25%,优级纯,国药化学试剂有限公司)、乙酸铵(上海泰坦科技有限公司)、乙酸(色谱纯,国药化学试剂有限公司)、OASIS WAX固相萃取小柱(150 mg,30 μm,6 mL)(美国Waters公司), 高纯度混合标准品和内标均购置于加拿大Wellington实验室(纯度均高于98%),浓度均为100 μg·mL-1,详细信息见表 1。
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表 1 标准品和内标物质以及各物质对应检出限、定量限和回收率的详细信息 Table 1 Detail information of standards and internal standards and their corresponding information of MDLs, MQLs and recoveries |
将收集到的海水样品通过玻璃纤维滤膜(0.45 μm)进行过滤,在1 L海水样品中加入1 ng内标物质,充分混合后,使用固相萃取柱(150 mg,30 μm,6 mL)(美国Waters公司)进行萃取。首先,分别用4 mL甲醇、4 mL溶于甲醇的0.1%氨水和4 mL超纯水活化萃取柱; 然后,以每秒1滴的速度使海水样品流过萃取柱; 上样结束后,用4 mL的乙酸铵缓冲液(pH=4,25 mol·L-1)冲洗,干燥1 h,再使用4 mL甲醇、4 mL溶于甲醇的0.1%氨水进行洗脱; 将提取物在N2下蒸发至干,用甲醇(200 μL)重悬浮转移至液相小瓶,4 ℃冷藏保存、待测。
1.5 仪器条件使用三重四极杆液相色谱质谱联用仪(LC-MS/MS,SCIEX Triple Quad 5500+ QTRAP系统,AB公司,美国)对萃取的海水样品中的PFASs进行定量分析。质谱选用多重反应离子监测模式(MRM),电喷雾负离子扫描模式(ESI-),离子源温度为300 ℃,载气为氦气,流速为6.0 mL·min-1,温度为325 ℃,雾化气电压为206.85 kPa,毛细管电压为3 500 V,色谱柱为ACQUITY UPLC BEH C18(2.1 mm×100 mm,1.7 μm),柱温为40 ℃,流动相A和B分别为5 mmol·L-1的乙酸铵水溶液和色谱级甲醇,样品进样量为10 μL。流动相梯度设置为初始阶段
60/40(A/B),维持0.5 min,之后在0.5~3 min内线性变化为20/80(A/B),3~5 min内线性变化为5/95(A/B),保持2 min,再在0.1 min内变为初始比例60/40(A/B),保持2.4 min直至程序结束。
1.6 质量控制样品采集、运输、保存、前处理及仪器分析过程中严格实行质量保证与质量控制(QA/QC)。为了消除潜在污染,在整个采样、储存和仪器分析过程中不使用含氟材料。实验所用容器为玻璃或聚丙烯材质,实验前用甲醇和超纯水冲洗。在上述提取和检测过程中,将标准物质添加到空白样品中以分析方法检测限(MDL)、方法定量限(MQL)和回收率。MDLs和MQLs分别为仪器响应信噪比3∶1和10∶1。低于检测限的数值均视为零,检出限范围为1~80.36 pg·L-1,定量限范围为3.33~267.59 pg·L-1,各物质的回收率范围为65.98%~111.50%,各物质对应的MDL、MQL和回收率信息见表 1。超纯水用作海水样品的空白对照,以评估基线污染水平。根据美国环境保护署(EPA)公布的方法537.1(通过固相萃取和液相色谱/串联质谱(LC/MS/MS)测定饮用水中选定的全氟化烷基和多氟化烷基物质),空白样品PFASs浓度均低于最低MDL,表明整个实验过程未受污染。
1.7 风险评价采用风险熵值法对污染物生态风险进行评价[16],通过污染物的实测环境浓度和预测无效应浓度计算风险熵(risk quotients,RQ)。RQ>1认为该区域存在很高污染风险;0.1≤RQ≤1认为存在中风险;RQ<0.1则认为存在低风险[17]。计算公式:
$ R Q=\frac{M E C}{P N E C} 。$ | (1) |
式中:MEC为环境中实测PFASs浓度(ng·L-1);PNEC为预测无效应浓度(ng·L-1)。
2 结果与讨论 2.1 西北太平洋黑潮延伸体海域PFASs的污染水平在29种目标PFASs中,4个站位(D1、D4、D5、D6)的海水样品中检出了24种PFASs,种类最多的是D5站(24种),其次是D1和D4站(22种),检出最少的是D6站(17种),各站海水中ΣPFASs的中位数浓度分别为4.33、4.15、4.49和4.22 ng·L-1(见图 2)。图 3为4个站位PFASs的垂直分布情况(20~300 m)。结果显示,PFASs在所有水层都被检出,并且随着海水深度的增加,ΣPFASs浓度呈先增加后降低的趋势。在颗粒补偿深度(100~200 m)以上,颗粒有机碳的产生量超过了再矿化速率,其产生量随海水深度的增加而增加。因此,在浅层海水(约100~200 m),生物泵会向中层海水输出大量颗粒有机碳[18],PFASs可以吸附于颗粒有机碳上,并随之向下迁移。相反,在颗粒补偿深度以下,随着下沉颗粒的再矿化,颗粒有机碳产生量随着深度的增加而减少[19]。在本研究区域,颗粒有机碳的最高浓度也出现在100~200 m处[19]。因此,生物泵可能是ΣPFASs在100~200 m处浓度升高的原因之一。
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( 字母a表示各站之间不存在显著差异(p>0.05,n=22)。Letter a indicates nonsignificant differences among all the stations (p>0.05, n=22). ) 图 2 不同站位海水样品中ΣPFASs的浓度 Fig. 2 Concentration of ΣPFASs in seawater samples at different stations |
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( (a)—(d):分别为D1、D4、D5、D6站位PFASs的垂直分布。(a)—(d): Vertical distribution of PFASs in D1, D4, D5, D6 stations, respectively. ) 图 3 不同采样站位海水中PFASs的垂直分布 Fig. 3 Vertical distribution of PFASs in seawater at different sampling stations |
从PFASs组成来看,PFOS和PFOA是海水中最主要的两种PFASs,占海水ΣPFASs的49.22%(质量比)(见图 4)。尽管PFOS和PFOA已被禁用,但由于其难降解性和环境持久性,导致其在本研究区域检出浓度仍然很高。除传统PFASs外,还检测到8种前体物质和新型PFASs(如FOSA和HFPO-DA),占ΣPFASs的13.99%(见图 4)。FOSA和HFPO-DA是含量最多的前体物质和新型PFASs,分别占前体和新型PFASs的40.98%和14.46%,中位数浓度分别为0.20和0.08 ng·L-1。FOSA和HFPO-DA分别是PFOS和PFOA的替代品[20-21],由于其广泛使用,已逐渐在海洋中检出。例如,东海和南海的海水中都检测到了FOSA,浓度分别为0.49和0.31 ng·L-1[22]。在偏远的北冰洋,HFPO-DA也有检出,平均浓度为30.00 pg·L-1[23],其浓度与本研究(80.00 pg·L-1)相比略低,这可能与本研究区域靠近陆地排放源有关。值得注意的是,2019年,有研究首次在中国南海检测到了HFPO-DA[24]。由于黑潮沿着菲律宾东海岸向北流动,经过吕宋海峡时,黑潮的一个分支向西北流经巴林塘海峡进入南中国海,然后大部分黑潮水流经巴士海峡流出南中国海,之后随黑潮重新向北流动到此区域[25]。因此,这可能是本研究区域中新型PFASs的来源之一。
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图 4 各站位海水样品中PFASs的组成 Fig. 4 Compositions of PFASs in seawater samples at different stations |
与已报道的国内外水体中PFASs的浓度水平(主要针对PFCAs和PFSAs两类化合物)进行比较,结果发现,本研究区域中ΣPFASs平均浓度水平(4.30 ng·L-1)比远洋中ΣPFASs的浓度水平更高(北太平洋0.44~0.60 ng·L-1;大西洋0.20~1.83 ng·L-1;北冰洋0.42~0.78 ng·L-1)[8]。在全球热带和亚热带表层海水中,ΣPFASs的最高浓度为0.18~2.50 ng·L-1[8]。在本研究区域表层海水中,ΣPFASs的浓度范围为4.97~10.35 ng·L-1。因此,黑潮延伸体区域可能是远海PFASs的“汇集区”之一。
2.2 来源解析目前对PFASs潜在来源进行分析的主要方法是比值法[26]。通过计算PFOS/PFOA,PFHpA/PFOA以及PFOA/PFNA,以解析PFASs的潜在来源。PFOS/PFOA<1时,可能为降雨输入,而PFOS/PFOA>1时,可能有潜在的PFOS点源;PFHpA/PFOA<1说明大气沉降不是PFASs的主要来源,PFHpA/PFOA>1则表明大气沉降导致PFASs的赋存;PFOA/PFNA<7表明该区域的PFASs属于间接来源,7<PFOA/PFNA<15表明该区域PFASs可能源于工业生产的直接排放,PFOA/PFNA>15则表明PFASs主要源于前体物质的降解[27]。
对本研究区域各采样点进行分析,结果发现,除D4站位外,其余三站的PFOS/PFOA均大于1(见表 2),表明该区域的PFASs不是由于降雨输入,而可能有潜在的PFOS点源。PFHpA/PFOA均小于1,说明大气沉降不是PFASs的主要来源。除D4站位外,PFOA/PFNA均小于7,说明本研究区域的PFASs属于间接来源。但该区域离岸距离较远,属于偏远海域,高浓度的PFASs更可能是由于黑潮与亲潮两股南北向洋流的输运。黑潮洋流沿菲律宾东海岸向北流动,流经吕宋海峡时,黑潮的一个分支向西北流经中国南海,大部分黑潮水通过巴士海峡从中国南海流出,并向北重新汇入印度洋主流[27],最终汇入该区域。在洋流迁移过程中,黑潮可能会携带沿途印度洋海域、东南亚沿海以及中国、日本近海的PFASs到达本研究区域。研究证实,黑潮流经的三个区域(亚洲和印度洋-太平洋交汇处以及西北太平洋两个区域)中ΣPFASs检出浓度分别为0.15、0.28和1.38 ng·L-1[28],沿黑潮方向逐渐增加。在亲潮方向上也发现了类似的规律,沿着亲潮洋流迁移的方向,PFASs可能从北冰洋迁移到白令海再到达本研究区域。在这些区域,已报道的PFASs检出浓度为0.08~0.20 ng·L-1(北冰洋)和0.37~0.67 ng·L-1(白令海),而本研究区域的平均ΣPFASs浓度为4.30 ng·L-1,同样呈现出PFASs浓度沿着亲潮洋流前进方向逐渐升高的现象。而对于D4站位,其位于亲潮与黑潮的交汇处,这可能是D4站位与其它3个采样站位PFAS来源不同的原因。
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表 2 水体中PFASs的特征单体比值 Table 2 Ratios of characteristic monomers of PFASs |
研究发现,海水中PFOA,PFOS,PFHxA,PFNA和PFDA的预测无效应浓度分别为100 000、25 000、97 000、100 000以及11 000 ng·L-1[29-31]。通过计算这5种PFASs的风险熵值,对其生态风险进行评价。如表 3所示,5种PFASs在本研究各水层中的RQ值均远小于0.1,表明其浓度暂未达到能够对生态环境造成危害的浓度水平。本研究测定了29种目标PFASs,但由于相关研究较少,只对这5种进行了分析,其他传统以及新型PFASs的生态风险还有待进一步探索。
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表 3 PFOA,PFOS,PFHxA,PFNA和PFDA的风险熵值 Table 3 Risk quotients of PFOA, PFOS, PFHxA, PFNA and PFDA |
(1) 在29种目标PFASs中,黑潮延伸体区域四个站位(D1、D4、D5、D6)垂直剖面海水样品中检出了24种PFASs,ΣPFASs浓度范围为2.72~14.92 ng·L-1;在垂直剖面上(20~300 m),ΣPFASs浓度随海水深度先增加后降低;PFOS和PFOA为检出最多的PFASs,另有8种前体物质和新型PFASs(如HFPO-DA、FOSA)被检出。
(2) 通过比值法分析发现,干湿沉降并不是导致该区域PFASs浓度水平较高的主要原因,黑潮与亲潮两股洋流输运作用可能是导致黑潮延伸体区域成为远海PFASs“汇集区”的主要原因。
(3) 通过风险熵值法对PFASs进行生态风险评估,结果表明PFOA、PFOS、PFHxA、PFNA和PFDA均未达到产生生态风险的浓度水平,但仍然需要持续关注。此外, 其它新型替代品的生态风险仍需要进一步研究。
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