2018, Vol. 48
气溶胶粒子对气候变化具有重要影响[1-2]，其影响分为直接辐射效应和间接辐射效应两方面。直接辐射效应是指气溶胶粒子直接吸收和散射太阳辐射而直接影响地球的辐射平衡[3]。间接辐射效应是指气溶胶与云之间的相互作用，气溶胶粒子活化为云凝结核(CCN, Cloud Condensation Nuclei)和冰核(IN, Ice Nuclei)，通过参与云的微物理过程，影响云的反照率，生命周期及云的其他特性，从而影响全球气候及水循环[4-5]。目前在对全球气候的预测中，因为对气溶胶的云滴核化特性认识不足，气溶胶的间接辐射作用存在很大的不确定性。此外，一些研究表明，CCN浓度对降水过程具有重要影响，在浅积云和存在时间较短的云中，CCN浓度增加，会导致降水减少；在深对流云中CCN浓度增加，会导致降水增多[6-7]。因此开展CCN的观测对于研究天气和气候变化具有重要意义。
国际上对于CCN的观测研究开展较早，研究学者已在世界各地不同环境中做了大量的观测研究。例如，北冰洋夏季[8]0.2%过饱和度(Supersaturation，SS)下CCN浓度为15~30 cm-3；法国中心区域[9]0.24%SS下观测到的CCN浓度范围为200~2 000 cm-3。理论研究也取得重大突破，影响气溶胶活化为云凝结核的因素包括颗粒物粒径谱，化学组分以及混合状态。Dusek[10]2006年提出忽视化学组分变化的影响时，气溶胶粒径分布可独自解释84%~96%的云凝结核浓度变化，这大大简化了区域和全球模式中对于气溶胶对云物理性质影响的处理；Petters[11]2007年提出κ-Köhler方程，将气溶胶化学成分对气溶胶活化的影响归结为一个吸湿系数κ，将研究简洁化。
中国早期对CCN的研究主要是使用MEE-130型CCN仪在山东半岛南部沿海[12]、贺兰山[13]和黄河上游[14]等地区开展CCN观测。MEE-130因标定困难等缺点停止使用后，研究学者后续使用DMT(Droplet Measurement Technologies)公司的连续气流纵向热梯度云凝结核计数器(CCNC)对太原[15]、石家庄[16]和上海[17]等地开展了CCN观测研究。不同地域及时间的研究结果表明，CCN分布存在时间、空间差异性。而且近年来，中国多地雾霾事件发生频繁，国际和国内已逐渐开展在这种污染严重天气下的CCN地面观测和研究[18-19]，但目前青岛这方面的研究尚处于空白阶段。因此本文利用2017年1月2—25日的云凝结核观测数据，认识青岛冬季平均及不同天气下的CCN浓度和活化率变化特征，并结合气溶胶粒径分布及气象要素等探讨其原因。
1 观测与数据 1.1 观测过程与仪器介绍本次实验观测地点位于中国海洋大学(崂山校区)(36°09′N，120°29′E)，观测时间从2017年1月2—25日。中国海洋大学(崂山校区)位于青岛市东北部，与黄海海岸线最近相距约7 km。
本次观测中，所有气体及气溶胶相关观测仪器均放置于环境科学与工程学院三楼实验室内，距离地面大约5 m。观测期间实验室温度控制在25℃左右。除仪器维修时间外，所有仪器均24 h连续采样。采样过程中，仪器通过采样管及墙壁穿孔抽取室外空气，采集的大气气溶胶首先经过硅胶干燥剂干燥，然后进入各测量仪器中进行测量，采样口到各仪器之间的距离约为1.5 m。
本次实验中，使用DMT-CCNC仪(Cloud Condensation Nuclei Counter；Model 100)测量气溶胶中不同过饱和度下的云凝结核浓度(NCCN)。DMT-CCNC可以连续测量CCN浓度。该仪器在使用前用分粒径硫酸铵颗粒物进行温度校标，以保证获得有效的过饱和度[20]。此次实验中分别测定0.05%、0.1%、0.2%、0.4%和0.6%这5个不同过饱和度下的云凝结核浓度，每个过饱和度持续5 min，并且剔除第一分钟采集的数据，由于当时过饱和度(SS)刚建立还不稳定。仪器完成从0.05%SS到0.6%SS的一个循环需要28 min，其中包括从0.6%SS向0.05%SS转换时需要的额外3 min，以保证最低过饱和度达到稳定状态。
快速迁移率粒径谱仪(FMPS, Fast Mobility Particle Sizer Spectrometer, TSI Model 3091)是测量颗粒物粒径谱的仪器。该仪器分为32个粒径通道，可以分粒径段测量从5.6~560 nm的颗粒物数浓度。该仪器基于电迁移检测技术原理对粒子进行检测。仪器采样流量为10 L·min-1，可每秒获得一个粒度分布数据。为保证测量数据的准确性，每3~5 d使用推荐方法将仪器清洗干净，以降低长时期测量在仪器内部积聚的气溶胶颗粒对测量的影响。本文使用的数据是分钟平均值。颗粒物粒径谱数据在后期数据处理时，按Zimmerman[21]提出的经验校正方法进行校正。
气溶胶中总颗粒物数浓度(NCN，Number of Condensation Nuclei)，即凝结核(CN, Condensation Nuclei)浓度，使用凝结核计数器(CPC, Condensation Particle Counter, TSI Model 3775)测定。凝结核计数器的基本原理是颗粒物经过加热的正丁醇饱和蒸汽，二者经过充分混合后，进入冷凝管，蒸汽即在粒子表面凝结，使颗粒物长大到光学计数器可测范围。该仪器采样流量是1.5 L·min-1，测定的颗粒物粒径范围为3 nm~3 μm。实验时仪器时间分辨率为2 s。
污染气体(SO2、O3和NOX)浓度由美国热电(Thermo)公司生产的SO2分析仪(Thermo Model 43i)、O3分析仪(Thermo Model 49i)和NOX分析仪(Thermo Model 42i)测得。该仪器所能获得的最高时间分辨率为5 min。
1.2 数据说明(1) 活化率(AR，Activation Ratio)指在给定过饱和度(SS)下，气溶胶中能够活化为云凝结核的颗粒物浓度与总凝结核数浓度的比例，计算公式如下所示：
| $ {\rm{AR}}\left( {{\rm{SS}}} \right) = {{\rm{N}}_{{\rm{CCN}}}}/{{\rm{N}}_{{\rm{CN}}}}。$ |
(2) 快速迁移率粒径谱仪在1月5日之前处于维修状态，因此颗粒物粒径分布数据缺失。
(3) PM2.5质量浓度和空气质量指数(AQI)来自中国环境监测总站公布的全国空气质量实时观测数据(http://106.37.208.233:20035/)。
(4) 气象数据(温度、湿度、风向、风速)通过放置于学院附近的自动气象站获得。能见度数据和历史天气状况来自Weather Underground网站公布数据(https://www.wunderground.com/cgi-bin/findweather/getForecast?query=%E9%9D%92%E5%B2%9B)。
(5) 本文采用与Leng等[18]相同的方法，依据能见度和相对湿度将雾霾天气划分为雾、雾霾、霾三类：能见度低于10 km，相对湿度大于90%的天气，为雾；相对湿度低于80%的天气，为霾；相对湿度介于80%和90%之间的天气，为雾霾。
2 观测结果与讨论 2.1 CCN特征值统计分析表 1列出了2017年1月2—25日期间NCN、NCCN、AR、污染气体浓度和气象参数统计结果。在观测期间，NCN变化范围为(0.4~8.2)×104 cm-3，存在数量级上的差异，变化范围大，平均值为(2.0±0.8)×104 cm-3。Li等[22]2013年11—12月在青岛观测到的NCN平均值为(3.3±1.4)×104 cm-3。二者相比，2017年比2013年下降了39%。这可能与青岛污染排放控制措施的加强有关，青岛2017年1月SO2平均值相比于2013年11月下降了20%。而在本观测点，SO2和NOx分别只下降了14%和11%，这主要因为采样点附近污染源和主干道路的交通排放。
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表 1 2017年1月2—25日期间的CN浓度、CCN浓度、AR、污染气体浓度及气象参数 Table 1 Concentrations of CN and CCN, AR, mixing ratios of gases and meteorological conditions during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
在整个采样阶段，过饱和度SS=0.05%、0.1%、0.2%、0.4%和0.6%时，NCCN平均值分别为(1.1±0.7)×103、(2.0±1.1)×103、(3.7±1.6)×103、(5.6±2.5)×103和(6.4±2.8)×103cm-3；相应活化率AR平均值分别为0.06±0.05、0.11±0.07、0.21±0.10、0.31±0.12和0.35±0.13。随着过饱和度增加，NCCN和AR逐渐增大(见表 1)。与青岛2013年11—12月观测值[22]相比，0.2%SS时，本研究中NCCN增加了20%；而0.4%和0.6%SS下，分别下降了13%和25%。在NCN下降的条件下，低饱和度NCCN反而增加，说明两年之间颗粒物粒径分布存在差异性，2017年大颗粒物所占比例明显上升。活化率AR在0.2%、0.4%和0.6%SS下分别上升了91%、29%和13%。而与中国其他城市冬季观测值相比，青岛NCCN观测值明显低于山西太原[15]，高于乌鲁木齐[23]，与上海[17]相当。城市之间CCN浓度的差别可能与当地污染状况相关。
2.2 CN浓度、CCN浓度及AR的日变化特征图 1是观测期间CN浓度、CCN浓度、活化率AR及污染气体浓度的平均日变化。由图 1知，CN浓度、CCN浓度和活化率AR具有明显的日变化。CN浓度的日变化呈双峰型，峰值出现在早晨8点及20点左右；与NOX的日变化趋势一致，说明CN浓度的双峰主要是由于上下班高峰期汽车尾气排放的增加。
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图 1 2017年1月2—25日期间平均NCN、NCCN、AR和污染气体浓度的日变化 Fig. 1 Diurnal variations of the averaged NCN, the bulk NCCN, AR and mixing ratios of gases (SO2, NO, NO2, O3 and NOx) during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
在过饱和度SS=0.2%、0.4%和0.6%下，CCN浓度的日变化同样呈现双峰型，峰值同样出现在早晨8点及晚8点。随着过饱和度的降低，峰值越来越不明显。在过饱和度SS=0.05%和0.1%下，CCN浓度基本无明显日变化，这主要由于汽车尾气排放的颗粒物主要为核模态(小于30 nm)和爱根模态(30~100 nm)，如1月18日颗粒物粒径分布所示(见图 2)，粒径远低于0.1%SS时颗粒物活化所需的最低临界粒径130 nm(硫酸铵)。陆地气溶胶化学成分复杂，但其颗粒物吸湿性低于硫酸铵，而硫酸铵根据κ-Köhler方程[11]计算得到的0.1%SS下的活化的临界粒径近似为130 nm。同一过饱和度下，颗粒物吸湿性越弱，活化临界粒径越大；不同过饱和度下，随着过饱和度降低，活化临界粒径增加。因此，汽车尾气排放的主要模态颗粒物粒径在0.05%和0.1%SS下不满足最低活化粒径130 nm的要求，因而不能活化，不能对低饱和度下的CCN浓度产生影响。
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图 2 2017年1月18日颗粒物数浓度粒径分布谱 Fig. 2 Particle size distribution (number concentration in unit of cm-3) observed on 18 January, 2017 |
与NCN和NCCN日变化相反，AR日变化呈现双谷型，谷值同样出现在汽车高峰期(7:00-8:00和18:00-20:00)。这主要是因为汽车尾气排放的颗粒物粒径小并且含有大量黑炭和不易溶于水的有机物质等(如多环芳香碳氢化合物等)，颗粒物不易活化，因而AR在尾气排放高峰期降低。
2.3 不同天气下的CCN浓度、AR和粒径分布表 2给出了不同天气下的CN浓度、空气质量及气象参数统计结果。不同天气之间CN浓度差别明显，变化范围为(1.2~2.5)×104cm-3。图 3给出了不同天气下的CCN浓度和活化率(AR)，不同天气之间的CCN浓度和AR差别也较明显。0.2%过饱和度下，不同天气的CCN浓度从高到低排序依次为雾霾(5 629 cm-3)、雾(4 839 cm-3)、霾(4 242 cm-3)、晴(3 316 cm-3)、雨(2 316 cm-3)、雪(1 855 cm-3)。雾、雾霾发生时风速降低(~1.7 m/s)，相对湿度提高(大于80%)，近地面大气较稳定，不利于气溶胶粒子扩散，同时人类活动为气溶胶粒子和CCN主要来源，从而使雾、雾霾天气的CN浓度和CCN浓度明显高于其他天气。与已报道的雾霾事件相比，0.2%过饱和度下，青岛雾霾时的CCN浓度明显高于上海[18](2 377个/cm3)。而在降雨和降雪期间，因降水冲刷作用[16]，CCN浓度明显下降(见图 4)。1月2日降雨发生后，0.2%过饱和度下，CCN浓度从初期的4 339 cm-3降低至1 700 cm-3，下降了61%，降雨结束后，CCN浓度略有上升；1月19日降雪发生后，0.2%SS下，CCN浓度迅速从3 600 cm-3下降至1 100 cm-3，下降了69%。而且总体上，雪天和雨天的CCN浓度较晴天分别降低44%和30%。
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表 2 2017年1月2—25日期间不同天气的CN浓度、AQI、PM2.5及气象条件 Table 2 Concentration of CN, AQI, PM2.5 and meteorological conditions at different weather conditions during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
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图 3 2017年1月2—25日期间不同天气下的CCN浓度和活化率(AR) Fig. 3 Concentration of CCN and AR at different weather conditions during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
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图 4 2017年1月2—25日期间0.2%过饱和度下NCCN与天气的时间序列 Fig. 4 Time series of the bulk NCCN at SS of 0.2% and weather condition during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
不同天气的AR从高到低排序依次为雪(0.37)、雾(0.28)、雾霾(0.26)、霾(0.25)、雨(0.20)、晴(0.18)，与CCN浓度排序不一致。研究表明，气溶胶中CCN浓度和活化率AR与颗粒物的粒径分布和化学组分相关[10-11]。图 5给出了不同天气下颗粒物的粒径分布，雾天、部分雾霾天以及雪天数据，因快速迁移率粒径谱仪(FMPS)维修而缺失。雾霾天和霾天的活化率相对较高，其颗粒物粒径分布呈双峰型或三峰型，积聚模态颗粒物数浓度占在总颗粒物数浓度的51%和44%，爱根模态颗粒物占31%和36%，以较大的积聚模态(100 nm~1 μm)颗粒物为主；活化率相对中等的晴天和雨天，颗粒物粒径分布呈双峰型，积聚模态颗粒物数浓度占总颗粒物数浓度的23%和33%，爱根模态颗粒物占44%和36%，以爱根模态颗粒物为主。由此可见，雾霾和霾天活化率较高，主要是因为含有相对较高比例的积聚模态颗粒物(大于100 nm)。基于此，猜测活化率更高的雪天和雾天中应该含有更高比例的积聚模态颗粒物(大于100 nm)，但因粒径分布数据缺失，无法分析讨论。
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图 5 2017年1月2—25日期间不同天气下的颗粒物数浓度粒径分布 Fig. 5 Particle size distribution at different weather conditions during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
为了明确不同天气下CCN的浓度水平和活化水平，本研究提出将NCCN和AR值划分为高、中、低三档。0.2%过饱和度下，以NCCN的分钟平均数据作为总样本，雾和雾霾天的平均NCCN值超过了67%的数据，具有高NCCN特征，雪天的NCCN值低于67%的数据，具有低NCCN特征；晴天和霾天的NCCN值超过了33%但不足67%的数据，具有中NCCN特征，但是霾天NCCN高于晴天。在活化率(AR)方面，雾、霾天和雪天，高AR特征；雨天、晴天和霾天，中AR特征；同样霾天AR高于晴天。(上述分析中，0.2SS%下，NCCN高、中和低的划分值的计算公式为μ±0.44 σ(μ：观测期间分钟数据的均值；σ：相应的标准差)，大于μ+0.44 σ为高值，小于μ-0.44 σ为低值，介于μ+0.44 σ和μ-0.44 σ之间为中值。0.2SS%下，NCCN的μ+0.44 σ为4.4×103cm-3，μ-0.44 σ为3.0×103 cm-3；AR的μ+0.44 σ为0.25，μ-0.44 σ为0.17。其他过饱和度的计算相同。
2.4 CCN活化谱一般情况下，CCN浓度随过饱和度的增大而增加。其与过饱和度的关系可用公式NCCN, SS=NCCN, 1· SS K拟合，其中NCCN, SS为某一过饱和度SS时的CCN浓度，NCCN, 1为过饱和度1%时的CCN浓度，SS为过饱和度(取百分比的数值表示)，K为拟合参数。
Hobbs等[24]根据NCCN, 1、K值将活化谱划分为大陆型(NCCN, 1≥2 200 cm-3，K＜1)；过渡型(1 000 cm-3＜NCCN, 1＜2 200 cm-3，K＞1)；海洋型(NCCN, 1＜1 000 cm-3，K＜1)3种类型。观测期间CCN平均浓度的活化谱中，NCCN, 1=9 210、K=0.62，相关系数R2为0.97。依据上文标准，青岛冬季属于典型的大陆型。与其他城市相比，青岛地区冬季NCCN, 1值明显地低于太原[15]、石家庄[16]和天津武清[25]；高于阿拉善地区[26]和贺兰山地区[13]。
图 6为观测期间不同天气状况下CCN活化谱的拟合曲线，拟合系数见表 3。不同天气下NCCN, 1值变化范围大，为4 982~12 845 cm-3，K值变化范围为0.51~0.73。雾霾天气下，由于污染严重，NCCN, 1值高于9 000 cm-3，明显高于其他天气；而在雨、雪天气下，NCCN, 1值较低，K值较高，属于清洁大陆型；晴天NCCN, 1值介于二者之间。
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图 6 观测期间不同天气下的CCN活化谱 Fig. 6 The CCN spectrum at different weather conditions during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
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表 3 观测期间不同天气下CCN活化谱的特征参数 Table 3 Characteristic parameters of the CCN spectrum at different weather conditions during the measurement from 2 to 25 January, 2017 |
本文探究青岛地区冬季CCN浓度及活化率的变化特征，初步结论如下：
(1) 观测期间，0.05%~0.6%SS下，NCCN的变化范围为1.1 ~ 6.4×103 cm-3；AR的变化范围为0.06 ~ 0.35。受局地汽车尾气排放的影响。NCN和0.2%、0.4%和0.6%SS下的NCCN日变化呈双峰型；AR日变化呈现双谷型。
(2) 不同天气之间的NCCN及AR有明显差别。雾和雾霾天，因气象因素不利于粒子扩散，CCN浓度较高；雨雪天因降水冲刷作用，CCN浓度较低。总体看来，0.2%SS下，雾和雾霾天有高NCCN特征，雪天有低NCCN特征；晴天和霾天有中NCCN特征，但是霾天NCCN高于晴天。
(3) 在AR方面，0.2%SS下，雾、霾天和雪天，高AR特征；雨天、晴天和霾天，中AR特征；同样霾天AR高于晴天。而雾霾天和霾天活化率较高，主要是因为含有相对较高比例的积聚模态颗粒物(大于100 nm)。基于此，猜测活化率更高雪天和雾天中应该含有更高比例的积聚模态颗粒物(大于100 nm)，但因数据缺失，无法分析讨论，后续观测可对此进行补充与证明。
(4) 本文观测期间CCN活化谱参数NCCN, 1值较大(大于2 200 cm-3)，K值较高(0.51~0.72)，表明青岛冬季CCN具有典型大陆性特征。
(5) CCN活化除与粒径分布有关外，还与颗粒物成分有关，因此在将来的工作中结合气溶胶化学组分分析将对有助于加深对CCN的全面理解。此外，地面CCN有别于云中CCN，在将来工作中同步进行地面观测和飞机航测有助于建立二者之间的关系。
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