2018, Vol. 34
2. 中国环境监测总站;
3. 中国人民大 学环境学院
二噁英类物质是对多氯代二苯并对二噁英（polychlorinated dibenzo-p-dioxins，PCDDs）和多氯代二苯并呋喃（polychlorinated dibenzofurans，PCDFs）的统称。长期暴露于二噁英可引发多种慢性疾病[1 – 2]，国际癌症研究中心将2,3,7,8–四氯代二苯并二噁英（2,3,7,8-tetrachlorodibenzo-p-dioxin，2,3,7,8–TCDD）等二噁英类物质认定为一类致癌物质，即“有充分的证据证明该物质对人体有致癌作用”[3]。为此，国内要求垃圾焚烧厂排放二噁英浓度应低于0.1 ng毒性当量（toxic equivalent quantity，TEQ）/m3，美国要求垃圾焚烧厂应确保其排放二噁英对周边人群健康的影响在“充分安全边际”内[4]。国内学者基于扩散模型或实测数据的实证研究，为垃圾焚烧厂排放管理、选址乃至食品安全防护工作的开展提供了参考[5 – 8]。本研究拟借鉴美国加州热点计划[9 – 11]，模拟北京某垃圾焚烧厂二噁英排放扩散情况，评估其周边居民通过不同暴露途径面临的健康风险，为开展针对垃圾焚烧厂的风险管理提供依据。
1 材料与方法 1.1 材 料 1.1.1 垃圾焚烧厂排放数据该垃圾焚烧厂设计垃圾处理规模为1 600 t/d，烟囱几何高度80 m，出口内径3.46 m，烟气出口温度150 ℃，出口速度14.05 m/s，出口流量132.104 7 Nm3/s，二噁英按毒性当量换算为2,3,7,8–四氯代二苯并二噁英（2,3,7,8-TCDD），出口处排放浓度为0.047 ng TEQ/m3。
1.1.2 地形及气象数据地形参数来源于中国科学院计算机网络信息中心，为30 m分辨率数字高程数据，覆盖北京市整个行政区。地面气象参数来源于美国国家海洋和大气局公布的北京首都国际机场气象站（40.08 E，116.58 N），2015年1月1日0时 — 2015年12月31日24时的逐小时气象数据，包括温度、相对适度、风向、风速、云量、气压等。探空气象参数根据地面气象参数模拟生成。
1.2 受体区域垃圾焚烧厂位于统一横轴墨卡托投影系统（Universal Transverse Mercator，UTM）坐标X = 466 902 m，Y = 4 421 873 m处，按照100 m × 100 m的分辨率建立垃圾焚烧厂周边区域受体网格分布图，形成覆盖面积为100 km2的101 × 101个网格点。拟评估受体区域还包括5大水库，分别为十三陵水库（X = 438 302 m，Y = 4 457 980 m）、密云水库（X = 495 536 m，Y = 4 489 916 m）、官厅水库（X = 399 031 m，Y = 4 473 945 m）、怀柔水库（X = 468 443 m，Y = 4 466 670 m）和沙河水库（X = 442 856 m，Y = 4 443 511m）。选择垃圾焚烧厂周边主要农产品供应基地为评估区域，包括1家蔬菜种植基地（X = 473 680 m，Y = 4 434 094 m）、1家奶牛养殖场（X = 457 792 m，Y = 4 435 102 m）、1家肉牛养殖场（X = 471 545 m，Y = 4 406 254 m）、1家生猪养殖场（X = 477 313 m，Y = 4 431 248 m）、1家蛋鸡养殖场（X = 477 643 m，Y = 4 407 777 m）和1家肉鸡养殖场（X = 475 831 m，Y = 4 431 781 m）。
1.3 AERMOD模型借助American Meteorological Society（AMS）and U.S. Environmental Protection Agency（EPA）Regulatory Model（AERMOD）软件模拟受体区域处二噁英年平均浓度，找到其中最大落地点浓度。
1.4 多介质扩散模型 1.4.1 土壤二噁英通过沉降进入土壤，其在土壤中的浓度与二噁英沉降的速度、土壤深度、二噁英半衰期等因素有关。计算公式为：
| $\begin{aligned}{{\rm{C}}_s} = & \left( {\left( {{\rm{GLC}} \times {\rm{DEP \times 86400}}} \right) \times X} \right)/\\& \left( {0.693/{{\rm{T}}_{{\rm{1/2}}}} \times SD \times BD \times {T_t}} \right)\end{aligned}$ |
式中，Cs为土壤中二噁英浓度（μg/kg）；GLC为空气中二噁英浓度（μg/m3）；DEP为二噁英垂直沉降速度（m/s）；X为二噁英在土壤中的半衰期（d）；SD为土壤混合深度（m）；BD为土壤密度（kg/m3）；T1/2为二噁英半衰期（d）；Tt为二噁英积累时间（d）。参考美国热点计划推荐参数[10]，DEP取0.02 m/s，X取18 899 d，T1/2取4 720 d，SD取0.15 m，BD取1 333 kg/m3，Tt取25 550 d。
1.4.2 水体二噁英通过沉降进入水体，其在水体中的浓度与二噁英沉降速度、水体深度、水体交换频率等因素有关。计算公式为：
| ${{\rm{C}}_W} = {\rm{GLC}} \times {\rm{DEP \times 86400}} \times 365/\left({1000 \times WD \times VC} \right)$ |
式中，CW为水体中二噁英浓度（μg/kg）；GLC为空气中二噁英浓度（μg/m3）；DEP为二噁英垂直沉降速度（m/s）；WD为水深（m）；VC为水体每年交换次数。参考美国热点计划推荐参数[10]，DEP取0.02 m/s，WD取3 m，VC取20次/年。
1.4.3 植物产品二噁英通过沉降附着在作物表面，浓度值与二噁英沉降速度、叶片截留效果、叶片吸收率、作物生长周期及产量等因素有关。计算公式为：
| ${{\rm{C}}_v} = \left({\frac{{GLC \times DEP \times 86400 \times if}}{{k \times Y}}} \right) \times \left({1 - {e^{ - kT}}} \right) \times GRAF$ |
式中，Cv为植物产品中二噁英浓度（μg/kg）；GLC为空气中二噁英浓度（μg/m3）；DEP为二噁英垂直沉降速度（m/s）；if为叶片截留率；k为天气常数（d–1）；Y为作物产量（kg/m2）；T为作物生长周期（d）；GRAF为叶片对二噁英的吸收率。参考美国热点计划推荐参数[10]，DEP取0.02 m/s，if取0.2，k取0.1，Y取2 kg/m2，T取45 d，GRAF取0.43。
1.4.4 动物产品（表1）二噁英通过呼吸、与泥土接触、饮水、食入饲料等途径进入动物体内，在转换为动物产品时，其浓度与动物呼吸率、饮水量、泥土食入量、饲料食入量等因素有关。其计算公式为：
| $\begin{aligned}{{\rm{C}}_a} = & \left( {{\rm{B}}{{\rm{R}}_a} \times GLC + WI{R_a} \times {C_w} + } \right.\\& \left. {FIR \times {C_v} + F{S_f} \times FIR \times {C_s}} \right) \times {T_{co}}\end{aligned}$ |
式中，Ca为动物产品中二噁英浓度（μg/kg）；BRa为动物日呼吸量（m3/d）；GLC为空气中二噁英浓度（μg/m3）；WIRa为动物日饮水量（kg/d）；Cw为水体中二噁英浓度（μg/kg）；FIR为动物日食草量（μg/kg）；Cv为草料中二噁英浓度（μg/kg）；FSf为草料中泥土含量；Cs为土壤中二噁英浓度（μg/kg）；Tco为动物产品转换系数（d/kg）。参考美国热点计划推荐参数[10]，FSf取0.01，相关参数取值如表1所示：
|
表 1 动物产品浓度计算相关参数 |
1.4.5 河鱼
二噁英在水体中通过富集作用进入鱼体内，浓度计算公式为：
| ${C_f} = {C_W} \times BCF$ |
式中，Cf为鱼肉中二噁英浓度（μg/kg）；CW为水体中二噁英浓度（μg/kg）；BCF为生物富集因子。参考美国热点计划推荐参数[10]，BCF取值为19 000。
1.5 多途径暴露模型（表2） 1.5.1 呼吸二噁英通过呼吸进入人体，暴露量与空气中二噁英浓度、人体日呼吸量和肺泡吸收率等因素有关。计算公式为：
| ${\rm{DOSEair}} = {\rm{Cair}}\times{\rm{BR}}\times{\rm{A}}\times{\rm{EF}}\times\left({1\times{{10}^{ - 6}}} \right)$ |
式中，DOSEair为通过呼吸进入人体的二噁英的量（mg/kg-day）；Cair为空气中二噁英浓度（μg/m3）；BR为每kg体重的日均呼吸量（L/kg-day）；A为肺泡吸收率；EF为暴露频率。参考美国热点计划推荐参数[10]及国内相关研究[12]，A取值为1，EF取值为350/365，BR取值根据个人年龄阶段的不同而不同，取值如表2所示。
|
|
表 2 不同年龄段人群暴露值参数 |
1.5.2 食入泥土
二噁英通过食入泥土进入人体，暴露量与泥土中二噁英浓度、人体食入泥土量和消化系统吸收率有关。计算公式为：
| ${\rm{DOSEsoil}} = {\rm{Csoil}}\times{\rm{GRAF}}\times{\rm{SIR}}\times{\rm{EF}}\times\left({1\times{{10}^{ - 9}}} \right)$ |
式中，DOSEsoil为通过食入泥土进入人体的二噁英的量（mg/kg-day）；Csoil为土壤中二噁英浓度（μg/kg）；GRAF为二噁英胃肠道吸收率；SIR为每kg体重的日泥土食入量（mg/kg-day）。参考美国热点计划推荐参数，GRAF取值为0.43，EF取值为350/365，SIR取值根据个人年龄阶段的不同而有不同，取值如表2所示。
1.5.3 皮肤接触二噁英通过皮肤接触进入人体，暴露量与泥土中二噁英浓度、皮肤暴露面积、皮肤对泥土的承载量和皮肤吸收率等因素有关。计算公式为：
| ${\rm{DOSEdermal}} = {\rm{ADL}}\times{\rm{Csoil}}*{\rm{ABS}}\times{\rm{EF}}\times 1 \times{10^{ - 9}}$ |
式中，DOSEdermal为通过皮肤接触进入人体的二噁英的量（mg/kg-day）；ADL为每kg体重皮肤日均泥土承载量（mg/kg-day）；ABS为皮肤吸收率；EF为暴露频率。参考美国热点计划推荐参数，ABS取0.02，EF取值为350/365，ADL取值根据个人年龄阶段的不同而有不同，取值如表2所示。
1.5.4 饮水二噁英通过饮水进入人体，暴露量与水体中二噁英浓度、自来水厂处理效率、居民饮水量、吸收因子等因素有关。计算公式为：
| ${\rm{DOSEwater}} = {\rm{Cw}}\times \left({1 - {\rm{TE}}} \right) \times {\rm{WIR}} \times ABSw \times {\rm{EF}}\times1\times{10^{ - 6}}$ |
式中，DOSE water为通过饮水进入人体的二噁英的量（mg/kg-day）；TE为自来水厂处理效率；WIR为居民每kg体重日均饮水量（ml/kg-day）；ABS为吸收因子；EF为暴露频率。参考美国热点计划推荐参数，TE取90 %，EF取值为350/365，ABS取1，WIR根据个人年龄阶段的不同，取值如表2所示。
1.5.5 饮食二噁英通过饮食进入人体，暴露量与食物中二噁英浓度、居民饮食结构、胃肠吸收率等因素有关。计算公式为：
| ${\rm{DOSEfood}} = {\rm{Cf}}\times{\rm{IF}}\times{\rm{GRAF}}\times{\rm{L}}\times{\rm{EF}}\times 1\times{10^{ - 6}}$ |
式中，DOSEfood为通过饮食进入人体的二噁英的量（mg/kg-day）；Cf为食物中二噁英浓度（μg/kg）；L代表被污染食物（本地食物）占总食物量的比重；EF为暴露频率；GRAF为胃肠吸收率。参考美国热点计划推荐参数，GRAF取值为0.43，EF取350/365，IF取值参考国内居民饮食消费数据[13 – 15]。
1.5.6 母乳二噁英随母乳进入婴儿体内，暴露量与母乳中二噁英浓度、婴儿母乳食入量和消化系统吸收率等因素有关。母乳中二噁英来自于不同暴露途径下二噁英在母亲体内的累积。计算公式为：
| ${\rm{DOSEmilk}} \!=\! {\rm{DOSEall}}\times \frac{{{t_{1/2}}\!\!\times\!\!{f_1}\!\!\times\!\!{f_3}}}{{{f_2}\times 0.693}}\times {\rm{BMI}}\!\times\!\!{\rm{GRAF}}\!\times \!1\! \times\!{10^{ - 3}}$ |
式中，DOSEmilk为通过为婴儿每kg体重日均母乳摄入量（g/kg-day）。参考美国热点计划推荐参数，T1/2取2 117 d，f1取0.8，f2取0.33，f3取0.04，GRAF取0.43，BMI取100g/kg-day。
1.6 终身致癌风险二噁英进入人体后，在长期中对人体健康造成影响，一般用“终身致癌风险”评估二噁英的致癌效应，时间尺度为70年。个体在不同年龄阶段对二噁英的暴露量不同，需要折算为终身日均暴露值，再带入相应的“剂量 - 反应”模型，计算公式为：
| ${\rm{CANCERrisk = }}\sum\limits_i {{\rm{AD}}{{\rm{D}}_i}\times\frac{{{\rm{E}}{{\rm{D}}_i}}}{{AT}}\times{\rm{CPF}}\times{\rm{AS}}{{\rm{F}}_i}} $ |
式中，CANCERrisk为终身致癌风险，ADDi为不同年龄段的总暴露值（mg/kg-day）；EDi为不同年龄段的时间长（y）；AT为终身时间长（y）；CPF为致癌系数（kg-day/mg）；ASF为年龄调整因子。参考美国热点计划推荐参数，CPF取值为130 000 kg-day/mg。
2 结 果 2.1 二噁英扩散浓度（表3）据AERMOD模拟结果，二噁英年平均最大落地点浓度出现在UTM坐标X = 467 302 m，Y = 4 421 273 m位置，位于垃圾焚烧厂东南30度方向720 m处，年平均最大落地点浓度为2.65 × 10–10 μg/m3。模拟垃圾焚烧厂周边主要蔬菜种植基地、养殖场以及水库区域的二噁英落地点浓度值，基于多介质扩散模型模拟这些区域处土壤、水体中的二噁英浓度，以及二噁英进入动植物产品中的量。
|
|
表 3 不同受体区域二噁英在不同介质中的浓度 |
2.2 人体二噁英暴露值（表4、5）
基于多途径暴露模型，模拟二噁英通过呼吸、饮水、皮肤、土壤、动植物产品及母乳进入人体的量。计算结果如表4、5所示：
|
|
表 4 不同受体区域呼吸、皮肤接触、泥土摄入及饮水暴露值（mg/kg-day） |
|
|
表 5 不同受体区域食用动植物产品暴露值（mg/kg-day） |
2.3 二噁英终身致癌风险（图1）
计算二噁英最大落地点处居民终身致癌风险。呼吸、皮肤接触、泥土摄入和母乳喂养四类暴露途径下，居民终身致癌风险为5.28 × 10–7。其中，呼吸途径致癌风险3.44 × 10–8，皮肤接触致癌风险6.14 × 10–10，泥土摄入致癌风险1.36 × 10–8，母乳喂养致癌风险4.79 × 10–7。饮用水来自于5大水库的，饮水致癌风险最高为1.36 × 10–10，最低为1.83 × 10–11，平均致癌风险为6.99 × 10–11。食物主要来自垃圾焚烧厂周边蔬菜基地、养殖场及水库的，食用蔬菜致癌风险平均为8.66 × 10–9，食用牛奶致癌风险为1.16 × 10–10，食用猪肉致癌风险为2.00 × 10–10，食用牛肉致癌风险为2.20 × 10–9，食用鸡肉致癌风险为4.19 × 10–10，食用鸡蛋致癌风险为4.76 × 10–10，食用鱼肉致癌风险平均为5.61 × 10–9。当居民面临上述多个暴露途径时，其终身致癌风险为5.45 × 10–7，不同暴露途径下的居民终身致癌风险如图1所示：
|
图 1 垃圾焚烧厂周边居民在不同暴露途径下的终身致癌风险 |
3 讨 论
（1）在现有排放状况下，垃圾焚烧厂周边居民健康相对安全。在最大落地点处，居民通过呼吸、皮肤接触、泥土摄入和母乳喂养等暴露途径，面临的终身致癌风险在美国EPA认定的“百万分之一”的充分安全边际以内。当居民饮用水来自于五大水库，食物取自垃圾焚烧厂周边蔬菜基地、养殖场和水库时，所面临的终身致癌风险有所增加，但仍然低于“百万分之一”的充分安全边际。（2）在所有暴露途径中，呼吸和母乳喂养是最主要的暴露途径。在二噁英最大落地点浓度处，居民因呼吸而面临的健康风险高于因皮肤接触和泥土摄入而面临的健康风险。二噁英经母乳喂养进入人体，仅发生于婴儿哺乳期，即便如此，个体在此期间积累的二噁英的量高于其在生命周期其他时期积累的二噁英的量。饮水相对安全，五大水库距离垃圾焚烧厂均较远，饮水途径健康风险最小。食用动植物产品存在不确定性，北京市主要农产品生产基地距离垃圾焚烧厂较远，居民食用动植物产品面临健康风险较小，但不排除居民也会食用当地养殖或种植的农产品。（3）风险评估可以作为对垃圾焚烧厂的常态化管理手段。对二噁英类物质实施风险管理，是对二噁英排放标准的进一步深化[16]。一是目标性更强，以人群健康为管理内容，目标非常明确，直接指向环境管理的最终目标。二是管理方式更加综合，垃圾焚烧厂需要全面改善其排放方式，综合考虑烟囱高度、烟囱内径、出气速度、出气温度、烟气流量等因素，采取多种方式降低排放风险。三是更加符合当地实际情况，当垃圾焚烧厂所在地区的气象及地形条件不利于污染物扩散时，该厂将面临更加严格的排放控制要求。四是注重对敏感人群的保护，即便长期生活在二噁英最大落地点浓度区域的部分人群，其健康风险也应控制在“充分安全边际”内[17 – 19]。
| [1] | Baccarelli A, Giacomini SM, Corbetta C, et al. Neonatal thyroid function in Seveso 25 years after maternal exposure to dioxin[J]. PLoS Medicine, 2008, 5(7): 1133–1142. |
| [2] | Mocarelli P, Gerthoux PM, Patterson Jr DG, et al. Dioxin exposure, from infancy through puberty, produces endocrine disruption and affects human semen quality[J]. Environmental Health Perspectives, 2008, 116(1): 70. |
| [3] | State of California Air Resources Board. Emission inventory criteria and guidelines[R]. Sacramento, California: State of California Air Resources Board, 2007. |
| [4] | State of California Air Resources Board. General guidance for preparing risk reduction plans[R]. Sacramento, California: State of California Air Resources Board, 1997. |
| [5] | 齐丽, 任玥, 刘爱民, 等. 北京市某垃圾焚烧厂周边大气二噁英污染特征及暴露风险[J]. 环境科学, 2017, 38(4): 1317–1326. |
| [6] | 胡习邦, 许振成, 王俊能, 等. 环境多介质中PCDD&Fs人群健康风险评价_以珠江三角洲为例[J]. 生态环境, 2011, 2(20): 311–316. |
| [7] | 杨杰, 刘茂, 李敏嫣. 基于蒙特卡罗的垃圾焚烧产生二噁英健康风险评估[J]. 安全与环境学报, 2011, 11(4): 234–238. DOI:10.3969/j.issn.1009-6094.2011.04.054 |
| [8] | 向明灯, 杨林, 于云江, 等. 基于健康风险评估的垃圾焚烧电厂选址研究[J]. 中国环境科学, 2013(S1): 165–171. |
| [9] | Office of Environmental Health Hazard Assessment. Technical support document for describing available cancer potency factors[R]. Sacramento, California: Office of Environmental Health Hazard Assessment, 2002. |
| [10] | Office of Environmental Health Hazard Assessment. The air toxics hot spots program guidance manual for preparation of health risk assessments[R]. Sacramento, California: Office of Environmental Health Hazard Assessment, 2003. |
| [11] | Office of Environmental Health Hazard Assessment. Technical support document for exposure assessment and stochastic analysis[R]. Sacramento, California: Office of Environmental Health Hazard Assessment, 2012. |
| [12] | 王宗爽, 武婷, 段小丽, 等. 环境健康风险评价中我国居民呼吸速率暴露参数研究[J]. 环境科学研究, 2009, 22(10): 1171–1175. |
| [13] | 潘耀国. 中国肉类消费全景图和大趋势[J]. 西北农林科技大学学报, 2011, 11(1): 1–6. DOI:10.3969/j.issn.1009-9107.2011.01.001 |
| [14] | 汪晓银, 谭劲英, 谭砚文. 城乡居民年人均蔬菜消费量长期趋势分析[J]. 湖北农业科学, 2006, 45(2): 135–137. DOI:10.3969/j.issn.0439-8114.2006.02.002 |
| [15] | 翟凤英, 何宇纳, 马冠生, 等. 中国城乡居民食物消费现状及变化趋势[J]. 中华流行病学杂志, 2005, 26(7): 485–488. DOI:10.3760/j.issn:0254-6450.2005.07.005 |
| [16] | 时进钢, 李冬. 现代煤化工有毒空气污染物健康风险研究亟待开展[J]. 环境保护, 2014, 42(5): 49–50. |
| [17] | 宋国君, 刘帅. 我国危险空气污染物管理制度研究[J]. 南京工业大学学报(社会科学版), 2017, 16(2): 5–12. DOI:10.3969/j.issn.1671-7287.2017.02.002 |
| [18] | 黄博雅. 中美有毒空气污染物防控比较探析[J]. 中国人口、资源与环境, 2011, 136(S2): 96–99. |
| [19] | 陈颖, 李丽娜, 杨常青, 等. 我国VOC类有毒空气污染物优先控制对策探讨[J]. 环境科学, 2011, 32(12): 3469–3475. |