铅暴露可引起儿童智力发育受损，还可对神经、造血和消化等多个系统造成危害^[1]；镉则与肾脏、肺部疾病、骨质疏松、高血压、糖尿病等疾病有关^{[2, 3]}，对非职业暴露人群而言，食物是其最主要的摄入来源^{[4, 5]}。总膳食研究通过膳食调查获得食物摄入量，并直接检测烹调后的膳食获得污染物含量，继而得到人群的食品污染物膳食摄入量，是目前国际公认的评价大规模人群膳食中化学污染物通用的最好方法^[6]。本研究采用总膳食方法对杭州市居民膳食铅、镉摄入量进行分析，为开展污染物暴露相关安全性评估提供科学依据。

于2011年采用多阶段分层整群随机抽样方法，将杭州市分为城郊两层，每层包括各区、县(市)中选择有代表性的街道(乡镇)2个，每个街道随机抽取2个社区(村)，每个社区随机抽取20户常住居民(在当地居住>5年)，共计495户、1 744名调查对象，每户家庭在调查前均签署知情同意书。所选择的调查点常住居民集中、经济水平中等，能够反映当地的饮食习惯^[7]。

同时采用3 d入户食物称重法和3 d 24 h膳食回顾法收集居民调查期间摄入的所有食品(包括水)种类和数量数据。3 d包含2 d工作日和1 d休息日，排除可能对日常膳食造成影响的法定节假日。通过居民健康档案或学生健康检查档案获得调查对象体重数据。

对膳食调查得到的食物摄入量数据进行聚类分析，获得具有代表性的食物摄入种类和数量，制作采样单。每层随机抽取3个区、县(市)，并各随机抽取2个调查社区，在当地有代表性的食物购买场所采集相应食物。将各点采集的同种食物等量混合，按照烹调食品量最大的烹调方法及该食品烹调时各种调味品的平均食用量进行烹调，并制成匀浆。按照聚类得到的各大类中每种食物的构成比制作混合食物样品，装入聚乙烯塑料容器，并于-20 ℃冷冻保存。

所有混合食物样品经微波消解后，采用电感耦合等离子体-质谱法测定样品中的铅、镉含量，其中铅的检出限(limit of detection，LOD)分别为0.004 mg/kg(固体)和0.000 07 mg/L(液体)，镉的检出限分别为0.003 mg/kg(固体)和0.000 06 mg/L(液体)^[8]。检出限数据处理：根据WHO建议，分析食品中个别金属污染物含量时，如不超过60%的数据低于LOD，则以0.5 LOD计，如有60%~80%的数据低于LOD，则分别以0和LOD计^[9]。

每周每千克体重膳食铅摄入量=∑(某类食物每日摄入量×某类食物铅含量)×7/体重

每月每千克体重膳食镉摄入量=∑(某类食物每日摄入量×某类食物镉含量)×30.4/体重

将每周每千克体重膳食铅摄入量与2010年前制定的铅暂定每周可耐受摄入量(provisional tolerable weekly intake，PTWI)0.025 mg/kg^[10]比较，将每月每千克体重膳食镉摄入量与2010年制定的镉暂定每月可耐受摄入量(provisional tolerable monthly intake，PTMI)0.025 mg/kg^[10]比较，评价个体的铅、镉摄入水平。

使用PASW 19.0软件，不同地区、性别、年龄组人群膳食铅、镉的平均摄入水平集中趋势用P₅₀表示，高端摄入水平用P₉₅表示；不同组摄入量差异比较采用Wilcoxon秩和检验及Kruskal-Wallis秩和检验，并在调整α后进行两两比较，P < 0.05为差异有统计学意义。

本次研究共调查1 744人，其中城区737人(42.3%)，郊县1 007人(57.7%)；男性817人(46.8%)，女性927人(53.2%)；年龄为7~95岁，平均40.1岁，其中7~18岁411人(23.6%)，18~35岁190人(10.9%)，36~59岁718人(41.2%)，≥60岁425人(24.4%)。

表 1

表 1 杭州市城郊各类食品中铅、镉含量(mg/kg) 食品类别 铅含量 镉含量 城区 郊县 城区 郊县 谷类 0.048 0 0.038 0 - - 薯类 0.011 0 0.029 0 - - 豆制品类 0.005 4 0.030 0 - 蔬菜菌藻类 0.018 0 0.013 0 0.006 2 - 水果类 - - - - 坚果种子类 0.022 0 - 0.140 0 0.240 0 畜肉类 - 0.024 0 - - 禽肉类 0.006 8 0.031 0 - - 乳类 - 0.006 8 - - 蛋类 0.007 5 - - - 水产类 0.013 0 0.021 0 0.062 0 0.011 0 小吃及速食食品类 - 0.020 0 - - 饮料类 - 0.010 0 - - 酒类 - - - - 咸菜类 0.160 0 0.100 0 0.015 0 0.004 9 饮水 - - - - 注：“-”表示未检出。

表 1 杭州市城郊各类食品中铅、镉含量(mg/kg)

铅含量最高的样品城郊均为咸菜类，分别为0.16、0.10 mg/kg，其次为谷类，分别为0.048、0.038 mg/kg；镉含量最高的样品城郊均为坚果种子类，分别为0.14、0.24 mg/kg,其次为水产类，分别为0.062、0.011 mg/kg)。

表 2

表 2 杭州市城郊居民膳食铅、镉摄入状况 地区类别 样本数(人) 铅a 镉(低于LOD按LOD计)a 镉(低于LOD按0计)a 摄入量(mg/kgbw) 占PTWI 比例(%) 摄入量(mg/kgbw) 占PTWI 比例(%) 摄入量(mg/kgbw) 占PTWI 比例(%) P50 P95 P50 P95 P50 P95 P50 P95 P50 P95 P50 P95 城区 737 0.009 0 0.016 35.9 63.8 0.006 6 0.014 26.6 57.1 0.003 30 0.010 0 13.4 40.4 郊县 1 007 0.009 5 0.016 37.8 64.4 0.004 5 0.011 18.1 44.2 0.000 35 0.005 5 1.4 22.2 合计 1 744 0.009 2 0.016 37.0 63.8 0.005 3 0.013 21.0 51.2 0.000 93 0.008 4 3.7 33.5 注：a:城区和郊县经Wilcoxon秩和检验比较，P < 0.001。

表 2 杭州市城郊居民膳食铅、镉摄入状况

杭州市居民每周膳食铅摄入量P₅₀、P₉₅分别为0.009 2和0.016 0 mg/kgbw；每月膳食镉摄入量P₅₀为0.000 93～0.005 30 mg/kgbw，P₉₅为0.008 4～0.013 0 mg/kgbw。城区居民铅摄入量低于郊县(z=-2.702，P=0.007)，但镉摄入量则高于郊县(z=-15.588、-28.579，均P < 0.001)。

男性铅摄入量P₅₀及P₉₅分别为0.0095和0.017mg/kgbw，占原PTWI的38.0%和69.2%，高于女性的0.0090和0.015mg/kgbw，占原PTWI的36.1%和61.3%(z=-2.909，P=0.004)，镉的摄入量男性和女性差异无统计学意义。

表 3

表 3 杭州市不同年龄居民膳食铅、镉摄入状况 地区类别 样本数(人) 铅a 镉(低于LOD按LOD计)a 镉(低于LOD按0计)a 摄入量(mg/kgbw) 占PTWI 比例(%) 摄入量(mg/kgbw) 占PTWI 比例(%) 摄入量(mg/kgbw) 占PTWI 比例(%) P50 P95 P50 P95 P50 P95 P50 P95 P50 P95 P50 P95 7～17 b 411 0.011 0.020 42.2 80.7 0.006 14 0.016 24.5 63.9 0.000 77 0.010 0 3.1 40.9 18～35 190 0.008 6 0.014 34.6 55.9 0.004 92 0.011 19.7 45.0 0.000 84 0.007 7 3.4 31.0 36～59 c 718 0.009 1 0.015 36.5 61.3 0.005 07 0.012 20.3 47.0 0.000 93 0.008 2 3.7 32.6 ≥60岁 425 0.008 6 0.014 34.4 56.6 0.004 87 0.011 19.5 44.7 0.001 30 0.007 5 5.3 30.0 合计 1 744 0.009 2 0.016 37.0 63.8 0.005 26 0.013 21.0 51.2 0.000 93 0.008 4 3.7 33.5 注：a:各年龄组经Krukcal-Wallis秩和检验，均 P < 0.001；b：7～17岁组与其他各年龄组的铅、镉(< LOD按LOD计)摄入量比较， P < 0.008(为多次两两比较调整后α值，下同)；c：36～59岁组与≥60岁组铅摄入量比较， P < 0.008。

表 3 杭州市不同年龄居民膳食铅、镉摄入状况

各年龄组铅、镉(低于LOD按LOD计)摄入量总体上差异有统计学意义(χ²=78.088、69.897，均P < 0.001)，其中7～17岁组铅、镉(低于LOD按LOD计)摄入量均高于其他各年龄组(z分别为-5.806～-8.159和-5.391～-7.499，均P < 0.001)，此外36～59岁组铅摄入量高于≥60岁组(z=-3.156，P=0.002)。

杭州市居民膳食铅最主要来源是谷类，其摄入量P₅₀为1.02 μg/kgbw，对个体膳食铅摄入贡献率的中位百分比为78.9%；其次是蔬菜菌藻类，摄入量P₅₀为0.071 μg/kgbw，个体摄入量贡献率中位百分比为5.5%，咸菜类摄入量P₅₀为0.050 μg/kgbw，个体摄入量贡献率中位百分比为3.8%。膳食镉的最主要来源也是谷类，摄入量P₅₀为0.075 μg/kgbw，个体摄入量贡献率中位百分比为44.8%)，其次为蔬菜菌藻类，摄入量P₅₀为0.019 μg/kgbw，个体摄入量贡献率中位百分比为11.5%，水产类摄入量P₅₀为0.011 μg/kgbw，个体摄入量贡献率中位百分比为7.1%(低于LOD者均按LOD计)。

本次研究结果显示，杭州市居民膳食铅摄入量中位水平占其原PTWI的37.0%，而高端暴率人群(P₉₅)摄入水平则为其原PTWI的63.8%；镉的摄入量中位水平占其PTMI的3.7%～21.0%，高端暴露人群摄入水平占PTMI的33.5%～51.2%，说明杭州市居民膳食铅、镉摄入量基本在其(原)PTWI/PTMI之下，虽然略高于近期浙江省全人群^[11]及锦州市大学生人群^[12]的研究结果，但明显低于2000年全国总膳食调查获得的全国平均水平^[13]。而最新数据表明，各国铅摄入量已达到引起儿童智力损害的程度，已难以制定PTWI，需要采取有效措施降低食品中的铅含量^[10]，因此摄入量低于原PTWI并不意味着没有健康风险。

值得注意的是，本次研究发现未成年人组膳食铅、镉(< LOD按LOD计)摄入量无论是平均水平还是高端暴露水平均明显高于成人组，与多项研究结果一致^{[11, 14, 15]}，其中铅、镉摄入量P₉₅已经分别达到原PTWI的80.7%和PTMI的63.9%。除了膳食外，环境因素(如空气污染、吸烟)也是人类铅、镉暴露的重要来源^{[5, 16]}，因此其实际总体暴率水平可能更高。考虑到铅、镉对儿童神经发育的严重影响，应当予以足够重视。此外，镉摄入量(< LOD按0计)各年龄组未表现出差异，这可能是由于检出含镉的多数食物其摄入量及摄入人群比例均很小导致。

膳食中污染物的摄入主要由两方面决定：即食品中的含量和食品的摄入量。本研究中发现无论是城区还是郊县，谷类食物样品的铅含量均较高(仅次于咸菜)，而谷类又是食用量最大的食物，因而谷类对个体铅膳食摄入的贡献率达78.9%，远远超过其他食品。此外，咸菜类样品的铅含量及坚果种子类样品的镉含量均很高，虽然人群平均食用量较小，但对膳食习惯特殊者而言可能带来较高的摄入风险，也应引起关注。

本研究使用的总膳食方法，能够较好地模拟食品的实际加工烹调过程，更真实地反映污染物的实际摄入情况。但由于采用混合食物样品法，因此采集、制备和检测的食物样品数量较为有限，可能存在“稀释效应”^[17](即可能低估食用量小但污染物含量高的食品)，也不能充分反映单个食物的污染物含量及个体污染物摄入的特征；此外，由于数据量限制采用了简单分布评估法，相对于概率评估，无法对数据的变异性和不确定性进行量化分析。