自宇宙起源以来太空中就有放射性，放射性物质自地球形成以来就是其中的一部分，这些天然源的照射是无法回避的[1]。1945—1980年期间，世界各地进行了多次大气层核试验，1979年、1986年和2011年分别发生了三哩岛、切尔诺贝利和福岛核事故，这些人类的活动也会引起环境辐射水平波动。为摸清北京市环境辐射水平现状及变化趋势，本文对2015—2022年（8年）北京市γ辐射空气吸收剂量率、空气（气溶胶、沉降物）、地表水、土壤等环境介质中的放射性水平进行统计分析，为辐射环境管理工作提供可靠的监测数据支持和资料。
1 材料与方法 1.1 材料的来源γ辐射剂量率自动监测站、γ辐射剂量率累积监测、气溶胶、沉降物、地表水、土壤布点基本分布于北京市各个行政区。各个环境要素的布点数与样品数见表1。
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表 1 北京市环境放射性水平监测样本数统计 Table 1 Statistics on the number of monitoring samples of environmental radioactivity levels in Beijing |
根据辐射环境监测技术规范（HJ/T 61—2001）[2]以及《全国辐射环境监测方案》长期对北京市全市范围进行环境地表γ辐射剂量率自动监测和累积监测，以及空气、水体、土壤等环境样品中放射性核素活度浓度监测工作，本文调查与分析的监测方案见表2。
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表 2 北京市环境放射性水平监测方案 Table 2 Scheme of monitoring environmental radioactivity levels in Beijing |
监测项目均通过国家级计量认证评审，监测方法优先采用国家标准和行业标准方法；监测中随机抽取样品进行平行双样、留样复测、加标回收率测定，确保平行双样和留样复测符合相对偏差控制指标、加标回收率符合控制指标；所有分析技术人员均持证上岗，定期参加国际和国内权威机构组织的实验室间比对、能力验证等质控活动，参加全国辐射环境监测机构质量考核；对监测结果的准确性或有效性有影响的仪器设备，包括辅助测量仪器等，均制定量值溯源计划并定时实施，确保在有效期内使用，所有参与监测的强制检定仪器均按检定时限要求进行检定，确保所用检测仪器在检定有效期内使用，对低水平放射性测量装置进行了本底计数泊松分布的检验、长期可靠性检验，绘制质控图。通过多种内部质控及外部质控方式确保监测数据的真实、准确。
2 结 果 2.1 环境地表γ辐射剂量率2015—2022年北京市γ辐射剂量率（累积监测）测值范围为55.0～103 nGy/h，平均值为75.4 nGy/h；排除降雨（雪）等自然因素影响，γ辐射剂量率（自动监测）测值范围为61.0～162.2 nGy/h，全市平均值为96.1 nGy/h。
本文所调查的环境地表γ辐射水平与1983—1990年原国家环境保护局开展的全国本底调查[3]及2020年全国环境γ辐射水平的对比[4]见表3。
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表 3 环境地表γ辐射剂量率监测结果 Table 3 Results of monitoring environmental surface γ radiation dose rate |
用不同的方法监测北京市γ辐射剂量率，综合分析监测数据[5]。从表3可以看出2015—2022年北京市环境地表γ辐射剂量率监测结果处于当地天然本底涨落范围内，同时处于全国平均水平。
2.2 空气由于空气中部分放射性核素检出率不高、多为低于探测下限，因此本文仅对检出的放射性核素（气溶胶中铍-7、钾-40、铅-210、钋-210，沉降物中铍-7、钾-40）进行统计分析。自2020年起，增加对气溶胶及沉降物的总α、总β放射性水平监测及调查分析。
2.2.1 气溶胶2015—2022年北京市某监测点气溶胶中铍-7、钾-40、钋-210、铅-210的测值范围依次为：1.02～10.9 mBq/m3、0.0229～0.407 mBq/m3、0.052～1.37 mBq/m3、0.234～5.09 mBq/m3，2020—2022年北京市某监测点气溶胶中总α、总β的测值范围分别为：0.0429～0.322 mBq/m3、0.208～2.37 mBq/m3，气溶胶中铍-7、钾-40、钋-210、铅-210的活度浓度随月份的变化分别见图1、图2、图3、图4。
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图 1 2015—2022年气溶胶中铍-7的活度浓度变化情况 Figure 1 Activity concentration changes of beryllium-7 in aerosols between 2015 and 2022 |
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图 2 2015—2022年气溶胶中钾-40的活度浓度变化情况 Figure 2 Activity concentration changes of potassium-40 in aerosols between 2015 and 2022 |
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图 3 2015—2022年气溶胶中铅-210的活度浓度变化情况 Figure 3 Activity concentration changes of lead-210 in aerosols between 2015 and 2022 |
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图 4 2015—2022年气溶胶中钋-210的活度浓度变化情况 Figure 4 Activity concentration changes of Polonium-210 in aerosols between 2015 and 2022 |
2020—2022年气溶胶中总α、总β与其他放射性核素的活度浓度随月份变化情况分别见图5、图6。
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图 5 2020—2022年气溶胶中总α的活度浓度变化情况 Figure 5 Activity concentration changes of total α in aerosols between 2020 and 2022 |
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图 6 2020—2022年间气溶胶中总β的活度浓度变化情况 Figure 6 Activity concentration changes of total β in aerosols between 2020 and 2022 |
从图1～图4中可以看出，气溶胶中放射性水平均呈现夏季低、冬季高的趋势：铍-7在每年的8月前后进入一个低值，钋-210、铅-210的活度浓度水平均呈现夏季低、冬春交替的月份较高。武永伟等[6]在对北京市2013—2016年气溶胶的调查，以及李少婷等[7]对湖北地区气溶胶的调查中同样发现了铍-7、铅-210的活度浓度变化与季节相关。
从图5～图6中可以看出，总α大体上呈现7～9月较低，总β在每年冬季出现年度最高值。与孔玉侠等[8]、耿霞等[9]报道的一、四季度的气溶胶中总α、总β放射性浓度高于第三季度的论述一致。
查阅资料[4]，2016—2020年全国气溶胶中铍-7的测值范围为0.04～21 mBq/m3，钾-40测值范围为11～1104 μBq/m3，铅-210的测值范围为0.11～8.4 mBq/m3，钋-210的测值范围为0.02～1.4 mBq/m3。总体上，2015—2022年北京市某监测点的气溶胶中铅-210、钋-210处于本底涨落水平，铍-7、钾-40、总α、总β的活度浓度均在历年测值的3倍标准偏差内波动。
2.2.2 沉降物2015—2022年北京市某监测点沉降物中铍-7、钾-40的测值范围依次为：0.0919～9.40 Bq/（m2·d）、55.3～294 mBq/（m2·d），2020—2022年沉降物中总α、总β的测值范围分别为：0.087～0.675 Bq/（m2·d）、0.127～1.42 Bq/（m2·d），沉降物中铍-7、钾-40与总α、总β的活度浓度随季度的变化见图7。
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图 7 沉降物中总α、总β与铍-7、钾-40的活度浓度变化情况 Figure 7 Activity concentration changes of total α, total β, beryllium-7, and potassium-40 in sediments |
本文中的沉降物样品采集从12月初左右开始，至次年3月初为第一季度，时长约90 d，以此类推。从图7可以看出沉降物中总α、总β以及铍-7的放射性水平均呈现冬季低，夏季高的趋势。沉降物中的放射性物质出现最高测值的时间在春夏季节，可能是外来沙尘天气多发生在每年的3～5月，查阅资料[10]发现2015年4月、2016年5月、2017年5月、2018年3月和5月、2019年4月和10月、2020年3月、4月和5月、2021年3～5月、2022年4月都有不同程度的沙尘过境北京市。
放射性核素钾-40在气溶胶及沉降物中的活度浓度随季节变化不明显，祝继东等[11]报道沉降物中铍-7与钾-40的放射性水平的变化与半衰期长短有关系。铍-7 的半衰期只有（53.3 ± 0.1） d，钾-40的半衰期长达（1.277 ± 0.008） × 109年，当某个核素在当季放射性水平处在较高水平时，经过一个季度的衰变，上个季度高测值对下个季度的测值影响微乎其微，而长半衰期的核素则会对下个季度产生较明显的影响。从图2、图7可以看出气溶胶及沉降物中的钾-40整体趋于平稳，处于本底涨落水平，符合长半衰期的特点。查阅资料[4]，2016—2020年全国气溶胶中钾-40测值范围为11～1104 μBq/m3，沉降物中钾-40测值范围为0.422～1.50 Bq/m2·d，总体上看出，2015—2022年北京市某监测点的气溶胶及沉降物中钾-40也处于本底涨落水平。
2.3 水体2015—2022年北京市地表水中江河水监测结果范围为：总α为0.01715～0.160 Bq/L，总β为0.0415～0.763 Bq/L；湖库水监测结果范围为：总α为0.0165～0.145 Bq/L，总β为0.0474～0.517 Bq/L。各个监测点的总放活度浓度在枯水期和丰水期的比较见图8～图9。
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图 8 北京市地表水总α活度浓度枯水期与丰水期的比较 Figure 8 Comparison of total α activity concentration of surface water in dry season and wet season in Beijing |
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图 9 北京市地表水总β活度浓度枯水期与丰水期的比较 Figure 9 Comparison of total β activity concentration of surface water in dry season and wet season in Beijing |
查阅资料[4]，“十三五”期间全国主要江河流域水中总α、总β的测值范围分别为0.01～0.32 Bq/L、0.03～0.80 Bq/L；全国主要湖泊（水库）中总α、总β的测值范围分别为0.01～0.28 Bq/L、0.01～0.46 Bq/L。2015—2022年间北京市地表水的总α、总β活度浓度总体在全国平均水平。
由图8～图9可以看出江河水中二号河和四号河放射性水平总体较低，一号河、三号河、五号河放射性水平相对略高；水源地中某水库甲、某水库丙、某水库乙、某湖泊戊和某湖泊己在放射性水平总体较低，某水库丁相对略高；北京市水库水均小于《生活饮用水卫生标准》[12]（GB 5749—2006）中规定的总α、总β指导值，放射性水平良好。
2.4 土 壤2015—2022年北京市土壤中天然放射性核素监测结果与1983—1990年全国本底调查中时全国环境γ辐射水平的对比见表4。
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表 4 北京市2015—2022年土壤中天然放射性核素监测结果 Table 4 Results of monitoring natural radionuclides in soil in Beijing from 2015 to 2022 |
2015—2022年北京市土壤中人工放射性核素铯-137、锶-90的活度浓度变化分别见图10、图11。
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图 10 土壤中铯-137含量变化 Figure 10 Changes of caesium-137 content in soil |
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图 11 土壤中锶-90含量变化 Figure 11 Changes of strontium-90 content in soil |
地球上主要的天然放射性核素包括238U、226Ra、232Th和40K，这些核素广泛存在于岩石、土壤等环境介质中[13]，土壤中的放射性物质通过食物链传递到人体，很容易在体内富集，对人类健康造成一定的影响[14]。人工放射性核素主要是核试验、放射性同位素生产及应用、矿物开采及冶炼和核工业废弃物等产生的放射性核素[14]。
从表4可以看出，2015—2022年北京市土壤中天然放射性核素铀-238、钍-232、镭-226、钾-40活度浓度与1983—1990年全国环境天然放射性水平调查结果处于同一水平，处于天然本底涨落范围内；从图10可以看出人工放射性核素铯-137活度浓度处于历年正常涨落范围内，图11中M区某监测点人工放射性核素锶-90在2019年测值为1.17（Bq/kg·干），查阅资料发现[15]，2019年全国345个土壤样品中锶-90的测值范围为0.02～2.9（Bq/kg·干），该点位土壤中锶-90活度浓度未见异常，后续将持续跟踪监测。
3 讨 论北京市环境地表γ辐射剂量率自动监测与累积监测结果处于当地天然本底涨落范围内。
北京市气溶胶中放射性水平与季节相关，呈现夏季低、冬季高的趋势。北京市沉降物中总α、总β以及铍-7的放射性水平均呈现冬季低，夏季高的趋势。
北京市地表水总α、总β放射性水平整体上在本底范围内波动，水库水均小于《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2006）中规定的总α、总β指导值，放射性水平良好。所有地表水的放射性水平均处于天然本底涨落范围内。
北京市土壤中天然放射性核素铀-238、钍-232、镭-226、钾-40活度浓度处于天然本底涨落范围内，人工放射性核素锶-90、铯-137活度浓度处于历年正常涨落范围内。
境外核试验活动、核与辐射突发事件、核污水的排放是一个全球性的问题，可能对区域空气、水体及地表土壤辐射环境产生影响[16-17]，极易引起社会不安。近年国际核或辐射突发事件应急处置理念、知识和方法快速更新[18]，为满足我国核与辐射监测体系建设的需求，提高公众安全感，本次监测的成果将为辐射环境管理工作提供可靠的科学依据，具有重要的意义。
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