总α、总β放射性是饮用水、地下水、体内核素污染尿样、辐射环境与辐射源环境介质以及核事故中食品、牛奶与饮用水放射性监测的筛查指标，超过控制线须进行核素分析^[1-6]。低本底α/β测量仪是当前国内外测定总α、总β放射性的主流设备，通常按照所采用的探测器，将其分为流气式正比计数管低本底α/β测量仪、固体闪烁探测器低本底α/β测量仪与半导体探测器低本底α/β测量仪，以前两者最为常见。这3种低本底α/β测量仪存在串道现象，即测量β源或α源时α道或β道出现计数。总α、总β放射性测定样品前处理不进行α、β核素分离，制成的样品源中同时存在α、β核素，仪器串道势必导致测定结果高于真值。目前，标准^[4,7-9]给出了串道修正的方法，但串道修正不能完全消除仪器串道对总α、总β放射性准确测定的影响^[10]；文献[11]提出了在样品源上覆盖遮挡物屏蔽α粒子的方法以消除仪器α-β串道对总β放射性准确测定的影响，但在实际工作中此方法实用性不强。流气式正比计数管低本底α/β测量仪串道指标是上述3种低本底α/β测量仪中最差的^[12]，在样品α或β放射性水平稍高时，其测定的总α、总β放射性更易超过控制线，导致进行不必要的核素分析工作。目前，流气式正比计数管低本底α/β测量仪广泛用于介质总α、总β放射性测定^[13-17]，给出易行有效的方法消除其串道具有较为重要的现实意义。

鉴于饮用水、气溶胶、土壤等多种介质总α、总β放射性的测定通常是等效采用或参考非盐碱水总α、总β放射性的测定方法进行，本课题以非盐碱水总α、总β放射性测定为例，基于流气式正比计数管低本底α/β测量仪采用脉冲幅度甄别α、β粒子的工作原理，结合其所采用的流气式正比计数管具有气体放大及探测窗非常薄的特点，利用α、β粒子在比电离上的差异，尝试给出流气式正比计数管低本底α/β测量仪测定总α、总β放射性时串道消除的方法。

1 材料与方法 1.1 仪器设备 1.1.1 流气式正比计数管低本底α/β测量仪

CLB-104型低本底α/β测量仪：该仪器是目前国内一款常见的流气式正比计数管低本底α/β测量仪，采用圆饼状薄窗流气式正比计数管作为α、β粒子探测器，以P-10气体（流量50 mL·min⁻¹）为工作介质，采用幅度甄别的方法区分α、β粒子与探测器相互作用产生的电压脉冲并予记录，即幅度高于α阈值的脉冲在α道产生一个α粒子计数，幅度高于β阈值而未被α-β反符合信号屏蔽掉的脉冲则在β道产生一个β粒子计数，其他脉冲则被剔除。

1.1.2 固体闪烁探测器低本底α/β测量仪

BH1227型低本底α/β测量仪：该仪器是目前国内一款典型的固体闪烁探测器低本底α/β测量仪，采用固体闪烁探测器作为α、β粒子探测器，以由ZnS（Ag）与对联三苯组成的α-β双闪烁体为工作介质，采用幅度甄别的方法区分α、β粒子与探测器相互作用产生的电压脉冲并予记录，即幅度高于α阈的脉冲在α道产生一个α粒子计数，幅度在β高阈与β低阈之间的脉冲则在β道产生一个β粒子计数，其他脉冲则被剔除。

1.1.3 其他

莱伯泰科（LabTech）EG35A plus型微控数显电热板、莱伯泰科（LabTech） HR1000 plus型光波加热仪、纳博热（Nabertherm）LT/11/ P330型程控箱式炉、梅特勒托利多（METTLER TOLEDO）MS204S/01型电子天平等非盐碱水样品前处理与样品源制备主要仪器设备。

1.2 源

α（²⁴¹Am）平面源：活性区直径ϕ25 mm，α粒子表面发射率1.886 × 10⁴ min⁻¹·2πsr⁻¹；β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源：活性区直径ϕ20 mm，β粒子表面发射率1.022 × 10⁵ min⁻¹·2πsr⁻¹。α（²⁴¹Am）标准源：活性区直径ϕ30 mm，质量厚度10 mg/cm²；β（⁴⁰K）标准源：活性区直径ϕ30 mm，质量厚度10 mg/cm²。其中，α（²⁴¹Am）、β（⁴⁰K）标准源分别由水残渣中总α监测标准物质（²⁴¹Am核素，比活度16.6 Bq·g⁻¹）、水残渣中总β监测标准物质（⁴⁰K核素，比活度14.4 Bq·g⁻¹）经研细烘干后于样品盘中用乙醇丙酮溶液（1∶1）均匀平整摊开经红外灯低温烘干制成。

1.3 试剂

硝酸（ρ=1.42 g·mL⁻¹）、硝酸溶液（1 + 1）、硫酸（ρ=1.84 g·mL⁻¹）、乙醇丙酮溶液（1∶1）。本实验所用试剂均为优级纯，所用水为超纯水（电阻率18.2 MΩ·cm）。

1.4 实验方法

流气式正比计数管低本底α/β测量仪测定总α、总β放射性时的串道消除方法探究按照以下步骤展开。

1.4.1 串道检查

采用α（²⁴¹Am）、β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源及α（²⁴¹Am）、β（⁴⁰K）标准源参照标准^[18]测定BH1227型低本底α/β测量仪的串道比，检查其串道情况，测量时间分别为10 min、1 000 min。

1.4.2 阈值调整

流气式正比计数管低本底α/β测量仪所使用的流气式正比计数管工作在正比区，具有气体放大特性，可内在放大粒子的电离效应，使得能量很低的粒子产生的脉冲幅度高于电子学噪声 ^[19]，同时其探测窗非常薄，能量很低的粒子可轻易穿过。α粒子比电离远大于β粒子，在该仪器中产生的脉冲幅度高于β粒子，可通过调整阈值消除α、β粒子在β、α道产生的串道计数。介质总α放射性主要贡献核素U、Th衰变产生的内转换电子会在仪器β道产生计数，可利用²⁴¹Am核素内转换电子产生几率高于U、Th^[20]的特点，通过先调整阈值使得α（²⁴¹Am）标准源给出的修正因子与U、Th内转换电子产生几率相同再修正β计数的方法予以消除。

首先将β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源放入样品室内，提高CLB-104型低本底α/β测量仪α阈值至α道计数率恰好不再降低，同时将α-β反符合阈值设置为与α阈值相同。接着换入α（²⁴¹Am）平面源，下调α-β反符合阈值至β道计数率恰好不再降低时，提高β阈值使仪器β、α道的计数率之比值尽可能地接近U、Th的内转换电子产生几率。然后取出α（²⁴¹Am）平面源，在计数率允许的范围内逐步调整屏蔽探测器阈值至β道计数率恰好不再降低。最后采用α（²⁴¹Am）、β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源及α（²⁴¹Am）、β（⁴⁰K）标准源参照标准^[18]检查仪器的串道情况，测量时间同样分别为10 min、1 000 min。

1.4.3 串道消除验证

取3份放射性水平不同的非盐碱水样品，分别编号为＃0、＃1、＃2，按照非盐碱水总α、总β放射性测定的样品处理方法^{[9, 21]}分别制成活性区直径ϕ30 mm、质量厚度10 mg/cm²的样品源。首先分别测量同一样品源在BH1227型低本底α/β测量仪α-β串道比最小的测量通道与CLB-104型低本底α/β测量仪α-β串道比最大的测量通道中的计数。接着按照式1）、式2）^[22]给出样品总α、总β放射性，按照式3）^[9]给出经串道修正后的样品总β放射性。最后2台仪器的测定结果相互比较以验证串道消除方法的有效性 。

$ {A_{{{V \text{α } }}}} = 1.02 \times ({n_{\text{α }}} - {n_{{{0 \text{α } }}}})W/({\varepsilon _{\text{α }}}{F_{\text{α }}}mV) $

(1)

$ {A_{{{V\text{β } }}}} = 1.02 \times ({n_{\text{β }}} - {n_{{{0\text{β } }}}})W/({\varepsilon _{\text{β }}}{F_{\text{β }}}mV) $

(2)

$ {A_{{{V\text{β } }}}} = 1.02 \times ({n_{\text{β }}} - {\chi _{{\text{α }} \to {\text{β }}}}({n_{\text{α }}} - {n_{{{0\text{α } }}}}) - {n_{{{0\text{β } }}}})W/({\varepsilon _{\text{β }}}{F_{\text{β }}}mV) $

(3)

式中：A_Vα、A_Vβ分别为总α、总β放射性体积活度，Bq·L⁻¹；1.02为体积修正系数；n_α、n_β分别为样品源α、β计数率，n·s⁻¹，测量时间为1 000 min；n_0α、n_0β分别为α、β本底计数率，n·s⁻¹，事先采用同一清洁空白样品盘测定，测量时间为1 000 min；ε_α、ε_β分别为α、β计数效率，%，事先采用同一α（²⁴¹Am）、β（⁴⁰K）标准源测定，测量时间为1 000 min；χ_α→β为α-β串道修正因子，%，由α计数效率测定时β道净计数与α道净计数之比值给出；F_α、F_β分别为α、β放射性回收率，%，事先采用同一加标样品源测定，测量时间为1 000 min；m为制备样品源的样品残渣质量，mg；V为样品体积，L；W为样品残渣总质量，mg。

2 结　果 2.1 串道检查

BH1227型低本底α/β测量仪的串道检查情况列于表1。

采用α（²⁴¹Am）平面源测定仪器的α-β串道比略微大于零，采用α（²⁴¹Am）标准源测定仪器的α-β串道比则远大于α（²⁴¹Am）平面源。α-β双闪烁体外层ZnS（Ag）用于探测α粒子，其厚度相对较厚，低能电子难以穿过，且其对电子极不灵敏及自身透明度差^[23]，伴随²⁴¹Am核素α衰变产生的内转换电子不会在仪器β道产生计数，β道计数来自低能α粒子脉冲。采用α（²⁴¹Am）标准源测定仪器的α-β串道比远大于α（²⁴¹Am）平面源则是因自身存在一定的厚度，α（²⁴¹Am）标准源对α粒子的吸收要比α（²⁴¹Am）平面源严重得多，导致在其发射的α粒子中可在仪器β道产生串道计数的低能成分要比α（²⁴¹Am）平面源高得多。在测定样品总α、总β放射性时，低能α粒子脉冲会在β道产生计数，影响总β放射性的准确测定。这一影响明显低于流气式正比计数管低本底α/β测量仪^[24-25]，选择串道比小的测量通道并经α-β串道修正后可有效降低这一影响^[10]。

采用β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源测定仪器的β-α串道比略大于零。这是因为β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源β粒子表面发射率非常高，导致β脉冲在仪器电路中堆积形成了少量幅度高于α阈值的脉冲；采用β（⁴⁰K）标准源测定仪器的β-α串道比在零左右波动则是仪器本底涨落所致。在测定样品源总α、总β放射性时，仪器不存在β-α串道现象。

2.2 阈值调整

CLB-104型低本底α/β测量仪测量通道I故障，其余3个测量通道经阈值调整后串道检查情况列于表2。

采用α（²⁴¹Am）平面源测定仪器的α-β串道比略小于α（²⁴¹Am）标准源。这是因为经阈值调整后，低能α粒子脉冲几乎不会在仪器β道产生串道计数，β道计数由²⁴¹Am核素衰变产生的内转化电子引起。经阈值调整后，在测定样品总α、总β放射性时，要注意扣除介质总α放射性主要贡献核素U、Th衰变产生的内转换电子对总β放射性的贡献。

采用β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源测定仪器的β-α串道比略大于零，采用β（⁴⁰K）标准源测定仪器的β-α串道比则在零左右波动。这是因为采用β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源提高仪器α阈值至α道计数率不再下降时，样品源总α、总β放射性测定时仪器存在的β-α串道现象已被消除。

2.3 串道消除验证

3份不同放射性水平的非盐碱水样品总α、总β放射性测定结果列于表3。

考虑到放射性测量统计误差，CLB-104型低本底α/β测量仪测定同一样品的总α放射性与BH1227型低本底α/β测量仪测定的总α放射性一致，且与样品β放射性水平高低无关。这是因为β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源上的⁹⁰Sr-⁹⁰Y核素发射出的β粒子能量范围足够宽，采用β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源提高CLB-104型低本底α/β测量仪α阈值消除β-α串道后，样品发射出的β粒子不会在α道产生串道计数。采用流气式正比计数管低本底α/β测量仪测定样品总α、总β放射性时，采用β（⁹⁰Sr-⁹⁰Y）平面源调整仪器α阈值消除仪器β-α串道不影响样品总α放射性的准确测定。

对于同一样品，在α放射性低水平较低时，CLB-104型低本底α/β测量仪直接测定的总β放射性略大于BH1227型低本底α/β测量仪经串道修正后测定的总β放射性；在α放射性低水平较高时，则明显大于BH1227型低本底α/β测量仪经串道修正后测定的总β放射性，且两者之差随α放射性水平升高而明显增大。这是两仪器所采用探测器工作原理与结构不同所致，总α放射性主要贡献核素U、Th衰变时产生的内转换电子可在CLB-104型低本底α/β测量仪β道产生计数，在BH1227型低本底α/β测量仪β道则不产生计数。U、Th水平随着样品α放射性水平升高而增大，其衰变产生的内转换电子数不断增多，在CLB-104型低本底α/β测量仪β道产生的计数越来越多，对总β放射性的贡献越来越大。采用流气式正比计数管低本底α/β测量仪测定U、Th含量较高的介质总α、总β放射性时，不可忽视U、Th衰变产生的内转换电子对总β放射性准确测定的影响。

经内转换电子计数修正后，考虑到放射性测量统计误差，CLB-104型低本底α/β测量仪测定同一样品的总β放射性与BH1227型低本底α/β测量仪经α-β串道修正测定的总β放射性一致，与样品α放射性水平高低无关。这是因为经阈值调整后，CLB-104型低本底α/β测量仪α-β串道几乎全部来自内转换电子的贡献，在此基础上α（²⁴¹Am）标准源给出仪器的α-β串道修正因子与介质总α放射性主要贡献核素U、Th衰变时产生内转换电子的几率几乎一致，采用其对β计数进行修正，几乎完全消除了U、Th核素衰变时产生的内转换电子在β道产生的计数。采用流气式正比计数管低本底α/β测量仪测定介质总α、总β放射性时，在调整阈值消除低能α粒子脉冲在β道产生串道计数的前提下，提高β阈值使α（²⁴¹Am）标准源给出仪器的α-β串道修正因子尽可能与U、Th衰变时产生内转换电子的几率一致，再对β计数进行内转换电子修正可有效消除U、Th内转换电子对总β放射性准确测定的影响。

3 讨　论

在不改变流气式正比计数管低本底α/β测量仪甄别α、β粒子工作原理的前提下，本课题先从理论上分析给出了流气式正比计数管低本底α/β测量仪测量总α、总β放射性时串道消除的方法，并进行了验证，结果表明了本方法的有效性。较之串道修正^[4,7-9]因标准源核素的种类与含量及基质与样品源不尽一致而不能完全消除串道对总α、总β放射性的准确测定的影响及覆盖遮挡物屏蔽α粒子消除α-β串道^[11]而难以有效消除内转换电子对总β放射性准确测定的影响，本方法能在实际工作中易行有效地消除流气式正比计数管低本底α/β测量仪α、β粒子串道及内转换电子对总α、总β放射性准确测定的影响。

介质总α放射性主要贡献核素通常包括U、Th，本课题基于此给出了消除内转换电子对总β放射性准确测定影响的方法。对介质总α放射性主要贡献核素不包括U、Th的异常情况，采用本方法进修正内转换电子对总β放射性的贡献势必导致总β放射性测定结果不准确。在下一步的研究中，拟采用通过结合调整流气式正比计数管低本底α/β测量仪阈值及优化探测窗厚度的方法，在不过分影响β粒子探测效率的前提下，有效消除内转换电子在β道产生的计数。

志谢　感谢中核控制系统工程有限公司王志工程师与飞诺飞科技（深圳）有限公司陈兵工程师在低本底α/β测量仪甄别α、β粒子工作原理方面提供的指导与帮助