2. 中国医学科学院放射医学研究所, 天津 300192
2. Institute of Radiation Medicine, Chinese Academy of Medical Sciences, Tianjin 300192 China
随着核技术广泛应用与发展,涉及中子场所越来越多,如工业、医学和科研等领域[1-6]。中子属于高传能线密度(linear energy transfer,LET)射线,能够将大部分能量沉积在细胞组织内,从而导致严重的损伤[7],影响相关人员的生命健康。因此,在中子高风险的领域进行中子个人剂量监测具有非常重要的意义。目前,中子个人剂量监测常用的被动式监测方法主要为6LiF-7LiF热释光反照率监测方法和CR39固体核径迹监测方法[8-10]。
入射到人体表面较高能量的中子与人体相互作用后被慢化和散射,最终以中低能中子离开身体表面成为反照中子[11],利用佩戴在人体表面用来探测反照中子的剂量计估算中子个人剂量当量Hp(10)的方法称为反照率监测方法。热释光反照率监测方法利用在含B塑料或Cd片的反照剂量计内放置一对或几对6LiF、7LiF探测器来监测中子个人剂量当量Hp(10),含B塑料或Cd片上方的6LiF、7LiF用来探测场所热中子,含B塑料或Cd片下方的6LiF、7LiF用来探测反照中子和计算中子个人剂量当量Hp(10)[12]。该方法的优点有阈能低、探测下限低、易读等,缺点主要是能量响应较依赖于中子能量[13]。CR39固体核径迹监测方法是根据中子产生的带电粒子(裂变碎片、反冲质子、粒子或C、H、O反冲核等的作用)在CR39上形成损伤潜迹,经过一定的化学蚀刻或电化学蚀刻后扩大损伤,进而形成在光学显微镜下观测到的径迹[14],经刻度后可得到中子个人剂量当量Hp(10)。该方法的优点有抗干扰能力强、可重复测读等,缺点主要是不能重复使用、读出困难、阈能高、探测下限高[13]。目前这2种被动式监测方法被监测单位广泛使用,但国内很少有单位同时采用这2种监测方法进行监测,也很少见到6LiF-7LiF热释光反照率方法与CR39固体核径迹方法监测中子进行比较研究的报道。因此,本文随机选取了7家单位的26名放射工作人员采用2种方法同时进行中子个人剂量监测,初步探讨中子个人剂量监测中存在的一些问题,为完善中子个人剂量监测方法提供部分参考。
1 材料与方法 1.1 监测方法及基本情况依据GBZ 128—2019《职业性外照射个人监测规范》[15]对于中子个人剂量监测的相关要求开展中子个人剂量监测。CR39中子个人剂量监测依据GBZ/T 148—2002《用于中子测井的CR39中子剂量计的个人剂量监测方法》[16]进行监测。反照中子个人剂量监测依据JJG(军工)35—2014《个人监测用热释光反照率中子剂量测量系统检定规程》[17]进行监测。由于目前国内尚无商售的热释光反照率剂量计,进口的热释光反照率剂量计较为昂贵,大多数监测单位采用无反照率配置(无含B塑料或Cd片)的普通剂量计进行监测。为了更有效地与实际监测情况保持一致,采用普通剂量计进行监测,监测人员佩戴同时装有6LiF-7LiF和CR39的普通剂量计(内装1片CR39和2对6LiF-7LiF),同时准备跟随本底剂量计。
随机选取了7家单位的26名放射工作人员同时采用6LiF-7LiF和CR39 2种方法进行监测,被监测人员的基本情况如表1所示。
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表 1 被监测人员基本情况 Table 1 Basic information of the monitored personnel |
北京防化研究院生产的RGD-3型热释光剂量读出仪,北京核仪器厂生产的FJ-411型退火炉,北京光润意通辐射监测设备有限公司生产的LiF ( Mg,Cu,P )(Φ 4.5 mm × 0.8 mm的圆片,分散性 ≤ 5%)。
1.2.2 6LiF-7LiF的刻度准备7组6LiF-7LiF热释光剂量计,每组包括3枚剂量计,其中1组作为本底组,1组用中国计量科学研究院标准137Cs源进行γ响应比较,5组剂量计放置在平板水模体上(ISO推荐标准PMMA平板水模体,尺寸30 cm × 30 cm × 15 cm),在中国计量科学研究院标准241Am-Be中子源上垂直照射,照射剂量分别为:0.5 mSv、1.0 mSv、2.0 mSv、3.0 mSv和5.0 mSv。
1.2.3 6LiF-7LiF剂量计最低可探测水平(minimum detectable level,MDL)根据《外照射个人剂量系统性能检验规范》(GBZ 207—2016)[18],按照公式1)可计算6LiF-7LiF的MDL:
$ {{\rm{MDL}}=3\times u}_{A}\left({x}_{i}\right) $ | (1) |
式中:
根据6LiF同时对光子和中子灵敏,而7LiF仅对光子灵敏,通过6LiF和7LiF的差值可估算中子个人剂量当量Hp(10)[19],如公式2)所示:
$ E=[({R}_{6}-{B}_{6})-({R}_{7}-{B}_{7})\times P]\times {K}_{n} $ | (2) |
式中:E为监测人员中子个人剂量当量Hp(10),mSv;R6,R7为6LiF、7LiF的测量值;B6,B7为6LiF、7LiF的本底测量值;Kn为中子校准系数,mSv;P为6LiF、7LiF对γ射线响应的比值。
1.3 CR39中子个人剂量监测 1.3.1 仪器与设备英国Track Analysis Systems公司生产的TASLIMAGE核径迹测量系统,日本Fukuvi公司生产的聚烯丙基二甘醇碳酸酯(polyallyldiglycol carbonate,PADC),简称CR39,将其切割成10 mm × 10 mm规格的探测元件。
1.3.2 CR39的刻度准备6组CR39剂量计,每组包括3枚剂量计,其中1组作为本底组,5组剂量计放置在平板水模体上,在中国计量科学研究院标准241Am-Be中子源上垂直照射,照射剂量和6LiF-7LiF的刻度相同。
1.3.3 CR39剂量计的MDLCR39的MDL的计算如公式3)所示[20]:
$ {\rm{MDL}}=2\times K\times \sqrt{{N}_{b}} $ | (3) |
式中:K为中子校准系数,mSv/(tr·cm−2);Nb为未暴露片的径迹密度,tr·cm−2。
1.3.4 CR39的径迹蚀刻及中子个人剂量当量Hp(10)估算在中子个人剂量监测中,CR39常用的径迹蚀刻条件是:蚀刻溶液为6.25 mol/L的NaOH溶液、蚀刻温度为70℃、蚀刻时间为10.0 h[21],中子个人剂量当量Hp(10)的计算如公式4)所示:
$ E=({N}_{c}-{N}_{b})\times K $ | (4) |
式中:E为监测人员中子个人剂量当量Hp(10),mSv;K为中子校准系数,mSv/(tr·cm−2);Nc和Nb分别为暴露片和未暴露片的径迹密度,tr·cm−2;Nc−Nb为中子剂量片的净径迹密度,tr·cm−2。
1.4 质量控制热释光测量系统、TASLIMAGE核径迹测量系统每年在计量部门进行检定或校准;个人剂量监测操作人员经过相关专业培训,按照操作规程完成监测工作;对原始记录、测读结果进行认真校核。
2 结 果 2.1 6LiF-7LiF的刻度结果6LiF的γ射线相对响应因子P为6LiF、7LiF对γ射线响应的比值,根据测读结果可得到P为0.81。采用最小二乘法拟合6LiF-7LiF的计数值与中子参考剂量,可得到中子剂量刻度曲线,如图1所示。6LiF-7LiF中子刻度曲线的相关系数R2为0.9997,校准系数为0.0405 mSv。
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图 1 6LiF-7LiF中子刻度曲线 Figure 1 Neutron calibration curve with 6LiF-7LiF |
采用最小二乘法拟合CR39的净径迹密度与中子参考剂量,可得到中子剂量刻度曲线,如图2所示。CR39中子刻度曲线的相关系数为0.9997,校准系数为0.0026 mSv/(tr·cm−2)。
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图 2 CR39中子刻度曲线 Figure 2 Neutron calibration curve with CR39 |
根据公式1)和3)分别计算6LiF-7LiF和CR39中子测量系统的MDL,6LiF-7LiF热释光测量系统的MDL为0.005 mSv(6LiF-7LiF热释光测量系统的MDL取值为6LiF、7LiF测量结果中的较高值),CR39测量系统的MDL为0.04 mSv。
2.4 中子个人剂量监测结果表2列出了7家单位26名放射工作人员的6LiF-7LiF和CR39中子个人剂量监测结果。根据监测结果可以得知大部分工作人员的中子个人剂量当量Hp(10)<MDL,26名人员中有6名人员2种监测方法的结果存在一定差异。
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表 2 7家监测单位人员的6LiF-7LiF和CR39中子个人剂量监测结果 Table 2 Individual neutron dose monitoring results with 6LiF-7LiF and CR39 of monitored personnel in 7 institutions |
本文随机选取了7家单位的26名放射工作人员同时采用6LiF-7LiF和CR39 2种监测方法进行中子个人剂量监测,26名人员中有6名人员2种监测方法的结果存在一定差异。分析其原因,可能在于:(1)CR39受阈能的影响,对于低于100 keV的中子无响应[1];而6LiF-7LiF的阈能较低,对热中子较为灵敏[13,22]。(2)6LiF-7LiF在低剂量时受探测器分散性的影响会导致6LiF通过7LiF扣除γ响应时可能会出现负值的问题,导致6LiF-7LiF的监测结果小于CR39的监测结果。
对比2种监测方法的MDL值,可以看出6LiF-7LiF热释光测量系统的MDL值为CR39测量系统的1/8,表明6LiF-7LiF热释光中子个人剂量测量系统的最低可探测水平低于CR39固体核径迹中子测量系统。
对于6LiF-7LiF热释光反照率监测方法,中子慢化反散射份额会随着中子能量增加而降低,>10 keV时人体的中子反照率显著下降[11],导致6LiF-7LiF热释光反照率剂量计对中子个人剂量监测存在高能低估和低能高估的问题,因此该剂量计很难直接应用于快中子辐射场所的个人剂量监测。在利用热释光反照率中子剂量计进行人员监测的过程中,应根据杂散辐射场的能谱特征(如反照中子读数与场所热中子读数之比)求得相应的场所校准因子,从而估算中子个人剂量当量Hp(10)[13]。与6LiF-7LiF热释光反照率剂量计一样,目前所使用的6LiF-7LiF热释光普通剂量计同样存在高能低估和低能高估的问题,但普通剂量计不能利用反照率的特点获得能谱特性进行合理的估算。同时,因为普通剂量计无反照率配置,在监测过程中,6LiF探测元件不仅累积反照中子辐射,而且累积了场所热中子辐射[23],可能进一步导致低能高估的问题。德国使用万能反照率剂量计(KFK)进行中子个人剂量监测,该剂量计包括2对6LiF、7LiF探测元件,位于含B塑料上方的6LiF、7LiF用来探测场所热中子,位于含B塑料下方的6LiF、7LiF用来探测反照中子和计算中子个人剂量当量Hp(10)。根据场所热中子与反照中子分量之比能获得实际职业中子场的能谱信息,并可计算工作场所中子剂量校准因子,降低了低估或高估中子个人剂量当量的影响[12]。目前国内部分单位已经开展反照率剂量计的研制以降低反照率剂量计的使用成本,实现使用反照率剂量计进行中子个人剂量监测的目的。另外,在6LiF、7LiF筛选的过程中发现:6LiF在137Cs源和中子源照射下的分散性不一致,建议在6LiF的筛选过程中,要分别在137Cs和中子源照射下进行筛选,降低因探测器的分散性的差别对测量结果的影响。值得注意的是在对6LiF、7LiF进行探测器筛选时是分别进行筛选,2种探测器的分散性不同,在照射剂量较低时,6LiF扣除γ响应时可能会出现负值的现象。
对于CR39固体核径迹监测方法,因CR39的阈能较高,对能量低于100 keV的中子基本无响应,所以不适用于能量低于100 keV中子辐射场所的个人剂量监测。目前,日本千代田公司生产的使用氮化硼和高密度聚乙烯结合作为辐照器的全能谱CR39中子个人剂量计拓宽了中子监测范围,可测量的中子能量范围为:0.025 eV~15 MeV[24]。另外,刻度中子源与实际中子监测场所能谱的差异也是干扰CR39固体核径迹监测方法准确度的重要因素。CR39固体核径迹监测方法常用于快中子辐射场所(如油气田测井)的个人剂量监测[25-27],如果用于宽谱或经过一定程度慢化的中子辐射场所,测量结果存在低估的问题[28]。
总之,无论是6LiF-7LiF热释光反照率还是CR39固体核径迹中子个人剂量监测方法都有其优势,也存在不足。在实际监测过程中,对不同工作场所的人员进行中子个人剂量监测时,需要考虑中子能量和中子源的特性,选择合适的监测方法,以获得较为准确的累积剂量。
鉴于实验条件的限制,仅对7家单位的26名放射工作人员一个监测周期的监测结果进行2种监测方法的对比分析,存在一定的局限性。但是,通过对2种监测方法的比较分析,可以发现目前中子个人剂量监测过程中存在的一些问题,可为完善中子个人剂量监测方法提供部分参考。
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