中子不带电,具有磁矩,对轻元素灵敏,能分辨同位素等,基于以上特点发展的中子相关技术被应用于众多领域[1]。中子在工业上的应用主要包括冶金、煤炭开采和加工、矿石加工、石油测井等,中子测井技术被广泛应用于石油工业,这是一种检测含氢层(如石油)的极其灵敏的方法。中子在核医学中也发挥着重要作用,放疗可用于治疗恶性肿瘤。许多中子设施也被广泛应用于基础和应用核物理方面的研究,特别是在核天体物理学、核技术、核能等方面的应用[2-4]。
随着中子的广泛应用,涉及中子辐射的职业人员逐渐增多,中子个人剂量监测逐渐成为辐射防护领域的重点内容。中子与物质相互作用非常复杂,与入射能量、入射角度、反应机制等关系密切,而反应后的次级粒子多为重带电粒子,导致中子个人剂量监测中存在着诸多技术难点,并且中子辐射场的能量通常跨越十个或更多个数量级,目前常用的监测方法只能在部分能量段满足要求。为了合理评估中子个人剂量当量Hp(10),保护相关从业人员的人身安全,新的中子探测技术正在不断开发和改进,尽管这些技术可能无法在能量响应、角度响应、线性和最低可探测水平(minimum detectable level,MDL)等方面都满足监测要求,但新方法的出现有利于该领域的发展。本文主要就中子个人剂量监测方法存在的挑战和研究进展进行综述,并针对该领域提出展望。
1 径迹剂量计 1.1 固体核径迹剂量计1958年,Young成为首位通过蚀刻法揭示氟化锂(LiF)中裂变碎片径迹的科学家,他的发现表明重带电粒子(裂变碎片)的辐射损伤可以在晶体中形成径迹。随后,Fleischer等发现聚合物和玻璃也可以记录重带电粒子的可蚀刻径迹,并将核径迹应用扩展到核物理、中子探测、氡监测等领域[5]。
固体核径迹剂量计是通过(n,f)、(n,α)、(n,p)等核反应产生的次级带电粒子在有机聚合物、玻璃和云母等探测材料上形成损伤潜迹,经过化学蚀刻或电化学蚀刻后损伤扩大,并借助光学显微镜观测径迹来探测中子[6]。不同材质的探测器,其特点和探测范围都有所不同,对于固体核径迹探测器,CR39是较为优良的选择,它无放射性和其它毒性,阈能以上能量响应好。
CR39剂量计自1978年被Cartwright等发现以来,在中子个人剂量监测领域得到广泛应用,是目前最常用的中子剂量计之一。CR39剂量计常应用在核电站、石油测井等中子个人剂量监测中,主要优点是对光子不灵敏,在较宽的中子能量范围内的灵敏度,可重复测读,以及环境效应对其响应的低影响等[7],但CR39的阈能较高,对能量低于100 keV的中子基本无响应,如果用于宽谱或经过一定程度慢化的中子辐射场所,测量结果存在低估的问题[8]。另外,灵敏度变化复杂、不能重复使用、读出困难等缺点也阻碍着CR39中子个人剂量监测方法的发展。
随着理论和实践研究的深入,CR39中子个人剂量监测方法取得了巨大进步。CR39暴露于辐射后,如何获得径迹是该监测方法最为关键的环节。常使用的CR39核径迹的显示方法为化学蚀刻和电化学蚀刻,可单独使用,也可结合使用。化学预蚀刻后的电化学蚀刻有时比纯化学蚀刻更可取,因为其更高的对比度和更大的尺寸使径迹分析更容易。进一步的研究中,Tripathy等开发了微波诱导化学蚀刻(microwave-induced chemical etching,MCE)技术作为电化学蚀刻的替代[9-10]。研究结果表明,在化学蚀刻过程中,使用标准2.45 GHz微波炉照射探测器,蚀刻时间缩短了约10倍,并提高了15%左右的检测效率。Farhood等也指出,MCE可作为CR39中子个人剂量监测的蚀刻方法之一[11],但是该技术尚未用于常规中子个人剂量测量。
通过改进CR39处理技术产生更大尺寸的径迹,从而提高可读性也非常有价值。两种主要的敏化技术为加压二氧化碳(CO2)处理和紫外线(UV)辐照处理。为了改进CR39的中子剂量测定,Daniel等[12]研究了一种结合CO2和UV处理的新型敏化技术。研究结果表明,结合CO2和UV处理的技术与单独的UV处理和未处理的探测器相比,分别提高了约40%和120%的灵敏度。同时,新型敏化技术还显著增强了径迹的平均直径,有助于更好地区分真实径迹与本底径迹。
人工测读中子径迹费时、费力,不适用于大规模中子个人剂量监测。为解决这个问题,国内外均研发出了核径迹自动测读系统,如美国的Neutrak测量系统、匈牙利的RADOSYS测量系统、英国的TASLIMAGE自动测量系统、军事医学科学院的BR自动测量系统等。Amit等[7]对Neutrak测量系统的研究表明,该系统在线性、可重复性、精确性等方面表现出优异的性能。并且,他们基于Neutrak测量系统开发了一种CR39的快速人工智能中子探测(fast artificial intelligence neutron detection,FAINE)方法[13]。FAINE使用深度学习U-Net模型对CR39上的快中子径迹进行准确分类,精度高达96.7%。
中子诱导的反冲带电粒子一般来自于中子与径迹探测器本身或置于其上或周围的材料的组成核的相互作用,附加的材料通常被称为“转换器”或“辐照器”。为了扩展CR39剂量计对中子的响应,有必要使用转换器和辐照器。Ohguchi等采用CR39与聚乙烯(PE)辐照器和氮化硼(BN)转换器相结合的剂量计进行中子个人剂量监测研究[14],BN转换器可利用10B(n,α)7Li反应产生的粒子在CR39上形成径迹损伤,用于测量低能中子;PE辐照器可增加反冲质子数量,用于测量快中子。研究结果表明,该剂量计在热中子至15 MeV能量范围内具有良好的性能。曹磊等[15]采用离子注入的方式,在CR39双片探测器的表面浓集B核素,利用10B辐照器对低能中子的高反应截面,实现对CR39测量中子能量范围的拓展,有效提高了CR39对低能中子的响应。另外,尼龙转换器也可以通过14N(n,p)反应产生的质子记录热中子。
1.2 荧光核径迹剂量计2005年前后,Akselrod等利用掺杂碳和镁的氧化铝单晶(Al2O3:C,Mg)开发了一种同样基于径迹测量的方法[16],该技术的基础是Al2O3:C,Mg单晶材料和共聚焦扫描显微镜结合可以提供精确的粒子三维径迹,分辨率符合光学衍射限制的要求。尽管荧光核径迹探测器(FNTD)技术是一项新技术,但它已成功应用于中子剂量测定等领域[17]。荧光核径迹剂量计与传统的CR39剂量计相比的主要优势包括[18]:无需辐照后蚀刻,测量剂量和传能线密度(linear energy transfer,LET)范围更广,更高的空间成像分辨率和更大的测量径迹密度。缺点主要是价格昂贵、读取时间较长、灵敏度低。
由于Al2O3对中子不灵敏,荧光核径迹剂量计用于中子剂量测定也需要转换器,6Li或10B材料的中子转换器用于热中子测量,聚乙烯转换器用于快中子测量。通过调整转换器的厚度,可以优化监测中子的能量响应范围。此外,与固体核径迹剂量计不同,荧光核径迹剂量计对二次电子也很灵敏。因此,在γ剂量较高的情况下,电子径迹引起的荧光会干扰中子二次带电粒子产生的信号,此时可用图像分析方法区分这两种贡献。例如,用于CR39的主成分分析(principal component analysis,PCA)技术也可用于FNTD[19],以区分具有低LET和高LET的粒子。
多年来,Al2O3:C,Mg是唯一用作FNTD的材料。最近,LiF单晶已成功用于荧光核径迹剂量计[20-21]。研究结果表明,LiF单晶的探测下限在1 mSv左右,与Al2O3:C,Mg具有相似的性能。将同位素6Li百分比提高到95%,可将该下限降低到0.1 mSv。
2 发光剂量计 2.1 热释光(TL)剂量计热释光反照率剂量计已经应用了几十年,也是目前最常用的中子个人剂量监测剂量计之一。热释光探测晶体元件受到辐射照射时,可将部分辐射能量长时间存储在晶体中,当加热晶体时,这种能量以可见光的形式释放出来,热释光(发光峰的高度或面积)与辐射剂量成正比。热释光反照率中子剂量计根据入射到人体表面较高能量的中子与人体相互作用后被慢化和散射,最终以中低能中子离开身体表面成为反照中子,利用佩戴在人体表面用来探测反照中子的剂量计进行个人剂量监测[22]。热释光反照率中子剂量计广泛应用于医用加速器、硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy,BNCT)、反应堆现场等的中子个人剂量监测中。热释光反照率中子剂量计的优点包括阈能低、剂量线性范围广、易读等,但因为人体对中子的反照率随中子能量的增加而降低,因此很难直接应用于快中子辐射场所的个人剂量监测。
目前,德国、俄国、巴西等已广泛利用热释光反照率中子剂量计进行中子个人剂量监测[23-25]。热释光反照率中子剂量计采用对热中子灵敏和不灵敏TL探测元件的组合来确定人体反散射中子的贡献。典型的配置包括两对6LiF-7LiF探测元件,其中一对位于热中子屏蔽层(镉/含硼塑料)上面,以探测场所热中子,另一对位于热中子屏蔽层(镉/含硼塑料)下面,以确定反照中子成分。6LiF:Ti,Mg/7LiF:Ti,Mg是热释光反照率中子剂量计最常用的探测器[26],具有可接受的角度依赖性[27],但当中子能量大于10 keV时,反照率显著下降[28],这就限制了反照中子个人剂量计在快中子辐射场的应用。为了准确地估算剂量,反照率中子剂量计需要根据待测量的中子场和相应的能谱,使用不同的刻度因子[26]。20世纪七八十年代,Burgkhardt和Piesch[29]最早提出了针对特定中子辐射场的场所修正技术,利用反照率剂量计中子响应与γ响应的比值相对于场所中子TL元件读数与反照TL元件读数比值的函数将实际工作场所划分为反应堆和加速器(重屏蔽)、燃料元件循环,临界装置(轻屏蔽)、核素中子源、研究用加速器4类,并分别给出对应的刻度因子。该方法较为简单,可对中子个人剂量当量Hp(10)的估算起到一定的修正作用,但是该方法比较粗糙,估算偏差较大。随后,逐渐出现了其他确定场所刻度因子的方法。例如,使用双球比值方法确定场所刻度因子,该方法利用直径分别为23 cm和7.5 cm球探测器的读数比作为确定场所刻度因子的依据,但该方法对热中子剂量估算偏高[30];场所刻度因子也可以通过使用30 cm单球法进行现场校准来确定,球体被用作反照率剂量计的模体以及中子参考剂量估计的慢化体[23]。在这种方法中,两个反照率剂量计分别安装在直径30 cm的聚乙烯球上,方向相反,并在球体中心配置一对热释光探测器,利用两个反照率剂量计的中子读数和球体中心中子剂量读数来确定场所刻度因子;应用最广泛的则是利用热释光反照率剂量计的探测反照中子TL元件读数与探测场所热中子TL元件读数比来确定场所刻度因子,如郑玉宏等[22]利用两对6LiF-7LiF探测元件,通过比值法来确定中子辐射场的场所刻度因子,该方法实行起来方便且对中子个人剂量当量Hp(10)估算偏差相对较小,但仍需针对宽能谱中子辐射场的测量进行补充完善。
1984年,我国防化研究院固体剂量探测器和方法研究室首先研制成功了LiF:Mg,Cu,P热释光片状探测器[31],随着不断的研究和改进,该探测器逐渐广泛应用于中子个人剂量监测。与LiF:Mg,Ti相比,LiF:Mg,Cu,P具有高灵敏度、组织等效性好、低探测水平等优良的剂量学特性,适用于中子、γ混合场的剂量测量。
除了基于掺杂Ti,Mg或Mg,Cu,P的6LiF-7LiF中子个人剂量计外,6LiF:Mg,Cu,Si-7LiF:Mg,Cu,Si逐渐发展应用于反照率剂量测定[32]。6LiF:Mg,Cu,Si-7LiF:Mg,Cu,Si的响应比6LiF:Ti,Mg-7LiF:Ti,Mg高约10倍,但尚无关于6LiF:Mg,Cu,Si-7LiF:Mg,Cu,Si在中子个人剂量监测方面的进一步研究。
最近,硼化合物作为中子剂量测定的新材料被研究[33-35]。对于MgB4O7:Dy,Na在聚乙烯慢化241Am-Be中子源照射后表现出比MgB4O7:Dy更高的TL响应。尽管如此,还需要进一步研究合成过程中产生的Mg2B2O5和DyBO3、10B/11B富集的影响以及MDL。
2.2 光释光(OSL)剂量计光释光、热释光探测辐射原理大致相同,如果发光现象由热能激发,称为TL,若发光现象由光能激发,则称为OSL[36]。OSL剂量计受到辐射照射后会产生电子空穴对,并被物质内的晶格捕获,这些被捕获的粒子在受到光的激发时会发射出一定波长的荧光信号,其强度与所受辐射的剂量成正比。Akselrod等于1990年报告了Al2O3:C的发展,随后Akselrod和McKeever于1999年利用脉冲OSL(POSL)技术对其进行了人员剂量测定的适用性研究。20世纪90年代末,蓝道尔公司基于Al2O3:C磷光体开发了LuxelTM人员剂量测定系统,然后OSL剂量计被越来越多地应用于中子剂量的测定[37]。相较于热释光剂量计,光释光剂量计具有操作方便,可以重复测量等优点,但常使用的两种OSL材料Al2O3:C和BeO对中子不灵敏,因此需要使用含有6Li、10B的中子转换器或对中子灵敏的OSL材料。
2008年,Yukihara等[38]对Al2O3:C剂量计与不同的中子转换器(6LiF、6Li2CO3、Gd2O3、H310BO3)进行了研究,以拓展其对热中子的响应。研究结果表明,使用6LiF较为合适,Al2O3:C + 6LiF的中子灵敏度约为LiF:Mg,Ti中子灵敏度的60%。
2014年,Kulkarni等[39]使用对中子不灵敏的Al2O3:C和对光子和中子都灵敏的Li2B4O7:Cu,Ag探测器对设计了反照率型剂量计。应用24 keV~14.8 MeV之间的中子参考场和252Cf中子源对剂量计进行了测试,研究结果表明,中子个人剂量当量Hp(10)在1 mSv以上呈现为线性。
最近,Yukihara等研究了MgB4O7:Ce,Li在含天然B和富集10B时的OSL辐射的剂量学性质[40-41]。将富含10B的MgB4O7:Ce,Li暴露于石蜡包埋的Pu-Be中子源中,其OSL信号是使用Al2O3:C + Li2CO3中子转换器在相同辐照条件下获得的OSL信号的2倍,中子灵敏度可能高于Al2O3:C + 6LiF获得的灵敏度。
3 气泡剂量计1979年,Apfel首先研制了气泡剂量计,该剂量计可以提供组织等效的中子剂量。经过40余年的研究,已发展了不同类型多种型号的中子气泡探测器,可分为过热液滴探测器(superheated drop detector,SDD)和固体气泡损伤探测器(简称气泡探测器bubble detector,BD)两类。气泡剂量计由固化体、过热液体、添加剂、施压装置等组成。气泡剂量计探测辐射的原理是当中子照射剂量计时,中子和核相互作用,产生带电粒子,带电粒子的能量损耗引发液滴爆炸形成肉眼可见的气泡,气泡的数量用来度量中子的剂量[42]。气泡剂量计的能量响应曲线与ICRP推荐的理想中子剂量计的能量响应曲线符合得较好,具有能量响应稳定、探测灵敏度高、可重复使用、对X、γ射线不灵敏等优点,已应用于个人中子剂量的测量。缺点主要是使用寿命较短、价格昂贵、温度相关性,并且由于介质降解,可能会随着时间的推移而失去灵敏度[43]。
气泡剂量计可应用于各种中子辐射场所的个人剂量监测,如用于反应堆、同位素中子源和加速器等对中子辐射进行测量。加拿大BTI公司最初制造了用于健康物理应用的BD-100R气泡探测器,商业用途中最常见的气泡剂量计是气泡探测器个人中子剂量计(bubble detector personal neutron dosimeter,BD-PND),可以监测能量在100 keV ~15 MeV左右的中子。一旦气泡形成,就会悬浮在弹性介质中,以便目视计数或全自动计数器计数,然后重新压缩以供剂量计重复使用。随着太空气泡探测器(space bubble detector,SBD)的发展,BD技术逐渐应用于宇宙辐射环境的监测。Lewis等[42]对SBD技术的研究表明,在气泡剂量计的测量中,中子主导粒子分布,气泡剂量计是太空中子测量的重要设备。
温度效应引起的灵敏度变化是气泡剂量计常规使用的主要限制之一。除了在最低温度下不会产生气泡外,还需要使用补偿材料来调整这种灵敏度变化。温度补偿证明在20℃~37℃之间灵敏度变化是可靠的[42]。商用个人中子气泡剂量计能够测量1 μSv~5 mSv范围内的Hp(10)。
4 总结与展望随着中子在工业、医疗和科研等领域的广泛应用,相关暴露人员逐渐增多,中子个人剂量监测已成为辐射防护领域的一项重要内容。中子个人剂量监测是职业个人监测非常重要的组成部分,其监测的剂量数据是辐射防护评价的重要依据。加强个人剂量监测管理工作,对保障放射工作人员的健康,做好放射防护工作具有重要意义。
固体核径迹剂量计、热释光反照率剂量计是中子个人剂量监测常用的剂量计,这些剂量计广泛应用在工业(冶金、煤炭、石油测井等)、医疗(放疗、BNCT等)和科研(核天体物理学、核技术、核能等)等领域,以保护中子相关从业人员的安全。但是,受限于中子探测的复杂性和剂量计的性能缺陷,中子个人剂量的评估仍存在部分问题。CR39中子个人剂量计的阈能较高,对能量低于100 keV的中子基本无响应,测量结果存在低估的问题,并且相较于其他监测剂量计,CR39的测量结果不直观,蚀刻处理较为麻烦。6LiF-7LiF热释光反照率中子个人剂量计的能量响应较依赖于中子的能量,存在高能低估和低能高估的问题,并且在实际使用过程中刻度较为麻烦。气泡剂量计、光释光剂量计、荧光核径迹剂量计因其固有缺点、技术不成熟、价格昂贵等原因,在中子监测中的应用则较少。中子个人剂量学领域已进行了60年左右的研究和发展,但始终没有生产出一种在能量响应、灵敏度、方向依赖性方面具备优良特征和符合个人剂量计需要监测范围的剂量计。
目前,关于热释光反照率中子剂量计的研究主要包括场所刻度因子的合理评估,开发新的热释光材料等。CR39中子剂量计的研究则集中于探测器蚀刻方法的优化、精确的核径迹自动测读系统、改善能量响应的中子辐照器或转换器等方面。温度效应引起的灵敏度变化是中子气泡剂量计的研究重点,需要使用补偿材料来调整这种灵敏度变化。关于荧光核径迹剂量计、光释光剂量计的研发原型和商售设备也越来越多,例如基于LiF晶体的FNTD[21]。除此之外,采用组合式探测技术进行剂量测定也逐渐得到研究应用,如TL/OSL组合测量方法[44]。
为准确测量中子个人剂量当量Hp(10),需要深入研究中子与物质的相互作用过程和中子探测技术。中子按照能量大小可分为热中子、中能中子、快中子、高能中子等[4],目前关于快中子的个人剂量监测已经较为完善,国际上已开展了多次中子个人剂量计比对。近年来,随着新一代核能技术的发展,中子能量向着更宽的能区迈进,有必要加强低能、中能和高能中子的个人剂量监测研究,并进一步推进宽能谱中子个人剂量监测的研究,以实现中子个人剂量当量Hp(10)的合理、准确测量。
自辐射防护体系建立以来,辐射工作者的剂量主要是通过个人剂量计进行测量,但中子个人剂量计在能量响应、角度响应、线性响应等性能方面存在缺陷,中子个人剂量当量Hp(10)估算结果不够准确。通过用计算剂量测定法取代个人剂量计,可以避免这些问题,并提高准确性[45]。将用于跟踪工人运动的3D相机、工作场所与辐射源的建模以及蒙特卡罗辐射传输模拟与计算参考拟人模体相结合,原则上可以实时计算参考器官剂量,而无需个人剂量计。为准确测量中子个人剂量当量Hp(10),可对该计算剂量测定法采取进一步研究。
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