钚的同位素具有极高的放射性毒性^[1]，钚气溶胶的内照射问题是钚处理设施辐射防护的关键问题。根据SRS钚燃料制造设施的经验^[2]，载有高比活度²³⁸Pu的粉末具有高迁移性，可以在空气中“飞行”或者沿着管道“行走”，其行为表现得更像气体而非固体；如果手套失效破损，放射性气溶胶一旦逃出容器会迁移到很远，而非直接沉降。钚气溶胶由于α衰变导致的气溶胶反冲是钚元素迁移的作用之一，反冲作用使已经沉降的气溶胶再次悬浮，迁移距离分布是钚气溶胶转移规律的关键参数。本文用蒙卡方法定量分析纳米气溶胶在α反冲作用下的迁移能力，考虑的作用包括反冲本身的沉降和气溶胶布朗运动。

1 材料与方法 1.1 反冲沉降作用

假设气溶胶是一个球形的颗粒，粒径为 $ {d}_{p} $ ，密度^[3]为 $ \;{\rho }_{p}=3\;000\;{\rm{kg}}/{{\rm{m}}}^{3} $ ，静止于水平地面，由于反冲作用获得初速度 $ {v}_{0} $ 而飞离地面，进而由于空气阻力和重力作用最终沉降于地面。初速度与垂直方向夹角为 $ \theta $ 。以α衰变能量为5.5 MeV计算，反冲动量大约为1.08×10^-19kg·m/s。假设反冲动量全部被气溶胶带走，气溶胶粒径越大质量越大，反冲速度越小。根据斯托克斯定律^[4]球形颗粒的空气阻力与速度成正比，在重力和阻力的作用下气溶胶反冲的轨迹参数方程为

$ \begin{array}{c}\left\{\begin{array}{c}{S}_{x}\left(t\right)={v}_{0}\tau \mathrm{sin}\theta \left({1-e}^{-\frac{t}{\tau }}\right)\\ {S}_{z}\left(t\right)=\left({v}_{0}\mathrm{cos}\theta + {v}_{s}\right)\tau \left({1-e}^{-\frac{t}{\tau }}\right)-{v}_{s}t\end{array}\right.\end{array} $

(1)

其中， $ {S}_{x}\left(t\right) $ 为水平位移， $ {S}_{z}\left(t\right) $ 为垂直位移， $ {v}_{0} $ 为气溶胶反冲初速度； $ \tau =\dfrac{{d}_{p}^{2}{\rho }_{p}}{18{\mu }_{g}}C $ 为张弛时间， $ \;{\mu }_{g} $ 为空气动力学粘性系数；肯宁汉修正系数 $ C=1 + 2\dfrac{\lambda }{{d}_{p}}(1.257 + 0.400{e}^{-0.55{d}_{p}/\lambda }) $ ， $ \lambda $ 为空气分子平均自由程；沉降速度 $ {v}_{s}=\tau g $ 。

考虑到气溶胶沉降速度远小于初速度的垂直分量，因此垂直方向上在重力和阻力作用下在极短时间内减速到0，水平方向上也同步减速到0，接着开始重力沉降过程。因此气溶胶反冲后的轨迹如图1所示。落点的水平位移为 $ {S}_{x}={v}_{0}\tau \mathrm{sin}\theta $ 。水平位移与气溶胶粒径相比是否足够大反映其反冲作用是否可以使气溶胶产生迁移。经计算当气溶胶粒径为10～50 nm时，气溶胶反冲才可以使其发生水平迁移。10～50 nm粒径气溶胶不计反冲角度的 $ S={v}_{0}\tau $ 值如表1所示。在反冲沉降作用下，S值就是气溶胶的最大迁移距离。

1.2 布朗运动作用

当气溶胶的粒径与空气分子平均自由程相当时，气溶胶在空气中的布朗运动作用即为气溶胶运动的主导作用。气溶胶在空气中的布朗运动在3个方向上相互独立^[5]。对于任意时间间隔t，一维布朗运动位移服从正态分布，均方位移^[6]为 $ {\sigma }^{2}=2Dt $ ，即 $ B\left(t\right) \sim N(0,{\sigma }^{2}t) $ 。其中D是气溶胶扩散系数，考虑到肯宁汉滑动修正^[7]

$ D=\frac{{k}_{B}TC}{3\pi {\mu }_{g}{d}_{p}} $

(2)

式中， $ {k}_{B} $ 为玻尔兹曼常数； $ T $ 为温度。

纳米气溶胶发生α反冲后在重力沉降的匀速直线运动中叠加布朗运动，在垂直方向上气溶胶的运动可以看作是一维的线性边界 $ C\left(t\right)=at + b $ 的布朗运动。研究布朗运动首达时将布朗运动标准化后 $ a=-{v}_{s}/\sigma $ ， $ b={v}_{0}\tau \mathrm{cos}\theta /\sigma $ 。假设气溶胶在第一次触及地面时沉降静止，不再运动。线性边界的标准布朗运动的首达时概率密度函数^[8]为

$ {f}_{c}\left(t\right)=\frac{b}{\sqrt{2\pi {t}^{3}}}exp\left[-\frac{{(at + b)}^{2}}{2t}\right] $

(3)

当 $ a=0 $ 时，即为固定边界 $ C\left(t\right)=b $ 的标准布朗运动概率密度函数以及分布函数为

$ {f}_{c}\left(t\right)=\frac{b}{\sqrt{2\pi {t}^{3}}}exp\left[-\frac{{b}^{2}}{2t}\right] $

(4)

$ {F}_{c}\left(t\right)=2\left(1-\mathrm{\Phi }\left(\frac{b}{\sqrt{t}}\right)\right) $

(5)

其中 $ \mathrm{\Phi } $ 为标准正态分布函数。

固定边界的布朗运动首达时可以用直接抽样法^[9]抽样得到

$ t={\left(\frac{b}{{\mathrm{\Phi }}^{-1}\left(1-\dfrac{\xi }{2}\right)}\right)}^{2} $

(6)

其中 $ \xi $ 为随机数。由于布朗运动具有常返性^[10]，也就是对于任意的固定边界，布朗运动以概率1会到达该边界，首达时t几乎必然是有限的，但t有无穷的期望，也就是平均首达时是无穷的。这表明抽样出来的首达时t有小概率很大，导致气溶胶由于布朗运动长时间滞空而不沉降。

在另外两个方向上分别以时间间隔t来抽样出布朗运动的位移即可确定本次反冲气溶胶的最终落点。以固定边界首达时代替线性边界首达时抽样方便，但抽样结果会略微偏大。因为两者的概率密度函数曲线的交点在 $ t=-\dfrac{2b}{a} $ 。当 $ t < -\dfrac{2b}{a} $ 时，固定边界首达时概率密度偏小，反之偏大。

1.3 气溶胶反冲布朗运动迁移模拟算法

气溶胶反冲迁移蒙卡模拟算法主要包括3次抽样。第1次抽样气溶胶反冲方向，由此计算出只反冲情况下气溶胶的落点坐标和反冲高度。第2次抽样气溶胶重力沉降过程中布朗运动的落地首达时，并且由该时间经过第3次抽样得到气溶胶横向布朗运动位移，从而确定气溶胶最终落点坐标。该算法的伪代码如图2所示。

2 结　果

以粒径10 nm气溶胶为例，综合反冲沉降和布朗运动作用，气溶胶迁移距离分布如图3，可以看出布朗运动作用使得气溶胶迁移距离增大。对于10～50 nm粒径的气溶胶，粒径越小，布朗运动最强，迁移距离累积概率分布函数如图4所示，气溶胶的迁移距离可以达到100 μm或者更远，远大于其反冲本身的最大迁移1.39 μm。

3 讨　论

本文用蒙卡方法研究了纳米气溶胶在α反冲作用和布朗运动作用下的迁移能力。结果表明在不考虑强对流作用的前提下，纳米气溶胶可以在α反冲的作用下发生迁移，相对于反冲沉降，气溶胶滞空后的布朗运动是纳米气溶胶迁移的主要作用。气溶胶布朗运动落地首达时抽样有小概率会得到很大的落地时间，因此气溶胶虽然大概率在有限的时间内都会沉降，但仍有长时间滞空可能性。如果滞空期间有强对流作用^[11]，那么气溶胶可实现长距离迁移。文献[2]中提到的放射性反冲是气溶胶脱离表面的一种作用，在脱离表面之后布朗运动导致的长时间滞空行为是放射性纳米气溶胶的一种不可忽视的迁移机制。