大气环境容量一般指在一个特定区域内,一定的气象、自然边界条件下,基于现状和预测排放源结构,在某种环境目标(满足大气环境质量目标或人类健康不受损害)约束下,所允许的区域大气污染物最大排放量[1-3]。
对于大气环境放射性容量的估算,由于目前尚未有放射性核素的大气环境质量标准,常用大气环境容量估算方法[4]均不适用。辐射环境容量目前主要采用公众成员年剂量控制值推算[5]或利用辐射防护最优化的定量决策方法[6]来确定,其中利用公众成员年剂量控制值推算的常用方法有关键途径法和全途径法[5]。本研究在文献[5]全途径法基础上,结合某产业园同位素生产工艺特征,引入放射性核素的操作量占比、释放系数等参数,考虑多核素的综合影响,估算了该产业园区大气环境放射性容量。
1 材料与方法 1.1 某同位素产业园概况某同位素产业园紧邻某核电基地,规划主导产业为同位素生产(包括反应堆照靶件生产同位素、加速器打靶生产同位素和14C资源化回收生产设施等)、核医疗诊断药品研发生产、同位素应用,以及同位素产业装备制造等。放射性气载流出物主要来源于同位素生产和核医疗诊断药品研发生产的提取、分离纯化、淋洗、标记、取样分析等工序。本研究不考虑同位素工业应用和产业装备制造产业产生的主要含41Ar等短半衰期核素的感生放射性废气。
放射性气载流出物由入园企业自建高效过滤装置处理后由排气筒进行高空排放,规划园区经处理后排入环境中的放射性气载流出物排放量见表1。
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表 1 产业园规划末期放射性气载流出物排放源项 Table 1 Source terms of discharges of radioactive airborne effluents at the end of industrial park planning |
根据区域环境特征,采用全途径法,利用公众剂量约束值估算区域的大气环境放射性容量。
1.2.1 全途径法(1)计算逻辑和照射途径
全途径法确定环境放射性容量逻辑示意图见图1,考虑的照射途径示意图见图2。
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图 1 全途径法确定环境放射性容量的逻辑示意图 Figure 1 The logic diagram of determining environmental radiation capacity by all-pathways method |
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图 2 排入大气的放射性污染物对人的照射途径 Figure 2 Exposure pathways of radioactive pollutants discharged into the atmosphere to humans |
(2)基本公式
某种放射性核素的大气环境放射性容量基本公式[5]:
Qi=Hc/Ai | (1) |
式中:Qi为放射性核素i的容量,Bq/a;
Hc为区域公众年有效剂量约束值,mSv/a;
Ai为某一环境介质中放射性核素i对主要居民组的剂量贡献因子,mSv/Bq。
对于多种放射性核素的区域环境放射性容量计算采用下式:
∑ni=1(Ai⋅Qi)⩽Hc | (2) |
Qi=Wi⋅Q⋅Pi | (3) |
∑ni=1(Wi⋅Ai⋅Q⋅Pi)⩽Hc | (4) |
式中,Wi为放射性气载流出物中涉及核素操作量占总操作量的比例;Q为产业园区放射性核素操作总活度上限;Pi为进入放射性废气中的放射性核素释放系数;其他各参数同公式1)。
1.2.2 浓度因子和剂量贡献因子计算大气环境的浓度因子为放射性气载流出物单位排放速率在大气中造成的年均浓度,剂量贡献因子为放射性气载流出物年单位排放量对关键居民组所致的年剂量;两者均采用核工业30年环境质量评价推荐的模式和程序[7-8]来计算,计算模式为修正的高斯烟羽模式。将产业园区的气象数据、人口分布及饮食习惯数据、放射性气载流出物源项数据输入该程序,计算获取放射性气载流出物的浓度因子,并通过计算各放射性核素排放所致公众剂量与其排放量的比值获得剂量贡献因子。
1.2.3 产业园区公众个人剂量约束值在满足《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)[9]附录B规定和11.4.3节规定要求前提下,确定产业园区公众个人剂量约束值。
国际放射防护委员会(ICRP)提出每年10−6~10−4范围为公众人员可接受的辐射危险度水平[10],自然环境辐射的危险度为1.1 × 10−5[11],处于该可接受危险水平范围内,为实际被接受的自然性危险水平,此外,低剂量辐射长期接触对人群健康(如眼晶状体、甲状腺等)有一定影响[12-13],从保护环境和公众健康出发,选择1.1 × 10−5作为产业园公众成员可接受危险度水平,以使产业园区放射性废气排放的辐射影响不超过自然环境辐射的影响。
根据ICRP第 103号出版物[14],辐射照射所致的有效剂量E与辐射照射危险度R之间的关系可以用下式表示:
R=RF⋅E | (5) |
则公众剂量约束值可由下式计算:
E=R/RF | (6) |
式中,R为辐射照射危险度,a−1;
RF 表示辐射致癌危险系数,Sv−1;
E 表示个人辐射照射所致的年有效剂量,Sv/a。
2 结 果 2.1 浓度因子与剂量贡献因子(1)大气浓度因子
产业园区3 km范围内各子区各方位的大气浓度因子见表2。大气浓度因子最大值出现在0~0.5 km子区的 W方向,其值为2.76×10−6 s/m3,但该子区无居民组居留。结合厂址周围居民组现状分布情况,产业园区1~1.5 km子区的WWN方位浓度因子最大为5.77×10−7 s/m3,因此,取该值作为关键居民组的大气浓度因子。
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表 2 大气浓度因子(s/m3) Table 2 Atmospheric concentration factor (s/m3) |
(2)剂量贡献因子
产业园规划末期排放的气载流出物对公众所致最大个人有效剂量最大值为1.06×10−6 Sv/a,关键居民组为成人,关键照射途径为农产品食入,贡献率为59.12%;关键核素为131I,贡献率为58.52%,具体见表3。
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表 3 气载流出物排放所致成人的最大个人年有效剂量及剂量贡献因子(Sv/a) Table 3 Maximum annual individual effective dose for adults and dose contribution factor of airborne effluent discharges (Sv/a) |
根据表1放射性气载流出物排放量,结合各放射性核素排放所致关键居民组的年有效剂量,计算可得各放射性核素的剂量贡献因子,剂量贡献因子最大核素为225Ac,其次为227Th和223Ra,见表3。
2.2 产业园区大气环境放射性容量 2.2.1 产业园区大气环境辐射总容量基于自然环境辐射危险度水平1.1 × 10−5 a−1,辐射致癌危险系数采用国际放射防护委员会( ICRP) 在第 103 号出版物[12]中给出超额癌症风险系数5.7 × 10−2/Sv (全部人群),根据公式5)和6),确定产业园区公众剂量约束值为0.2 mSv/a,满足GB 18871—2002基本要求。
由上述产业园放射性气载流出物排放所致公众年有效剂量预测结果可知,产业园规划区运行期间排放的气载流出物对周围公众所致最大个人有效剂量为1.06×10−6 Sv/a,仅占产业园区公众剂量约束值的0.53%,远小于产业园区的公众剂量约束值。
2.2.2 产业园区大气环境放射性核素放射性容量采用大气环境辐射容量基本公式(1)~(4),计算产业园区放射性核素操作总活度上限值,得到各放射性核素的环境容量,并且根据表1规划末期排放源项,统计出规划园区各放射性核素的排放量,具体见表4。
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表 4 产业园区各放射性核素的环境容量 Table 4 Environmental radiation capacity of each radionuclide in the industrial park |
由表4可知,规划园区放射性气载流出物中各放射性核素排放量均小于各自环境容量,其中氚排放量的大气环境容量占比最大,为4.34%,60Co排放量的大气环境容量占比最小,为0.04%。
3 讨 论(1)产业园紧邻某核电基地,依据《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)[15]规定,该基地向环境释放的放射性物质对公众中任何个人造成的有效剂量必须小于 0.25 mSv/a的剂量约束值,目前基地内各核设施公众剂量约束值分配已满,考虑区域内核电基地的现状、产业园的发展需求,以及公众剂量约束值管理权责清晰的需要,产业园不宜参与核电基地剂量约束值的分配。
本研究基于自然环境辐射危险度水平确定产业园区公众个人剂量约束值为0.2 mSv/a,满足文献[9]中11.4.3节的规定;即使叠加核电基地的公众个人剂量约束值,该剂量约束值的确定也满足文献[9]规定的公众剂量不超过1 mSv/a限值的要求。产业园区为核技术利用企业的聚集地,涉及同位素生产、核医疗诊断药品研发生产的气载流出物排放,其辐射影响大于单一核技术利用设施或装置,因此,不宜直接采用《核医学辐射防护与安全要求》(HJ 1188—2021)[16]规定的公众剂量约束值(≤ 0.1 mSv/a)。该产业园的产业定位为同位素生产、应用及其装备制造,放射性总量、放射性核素种类和水平等均与核动力设施不同,放射性流出物排放量要小于核动力设施,也不宜直接参考文献[15]规定的公众剂量约束值0.25 mSv/a。根据文献 [11]自然环境辐射平均年剂量为1.3 mSv/a,公众人员辐射危险度水平为1.1 × 10−5 a−1,而我国2009年统计的环境中天然辐射照射所致公众人群的年均有效剂量为3.1 mSv·a−1 [17],高于本研究采用的平均年剂量。由此可见,本研究基于自然环境辐射危险度水平进行确定产业园区公众个人剂量约束值是保守、合理可行的。
(2)某产业园区大气浓度因子在有人子区1~1.5 km的WWN方位最大,即5.77×107 s/m3,作为关键居民组的大气浓度因子。采用高斯烟羽模式计算气载流出物的输运扩散,其主要与产业园区选址的自然环境、气象条件等因素有关,该区域盛行偏东风,常年主导风向为E和ESE,因此,大气浓度因子在有人子区WWN方位最大。
由产业园规划末期排放的气载流出物对公众所致最大个人有效剂量预测结果可知,其影响的关键居民组为成人,最大个人有效剂量为1.06×10−6 Sv/a,关键照射途径为农产品食入,贡献率为59.12%;关键核素为131I,贡献率为58.52%。但各核素的剂量贡献因子却与剂量估算结果有所不同,剂量贡献因子最大的为225Ac,依次为227Th、223Ra、60Co和133Ba等,虽然这些核素的排放量均较小,但其输运、浓集、转移和剂量转换因子等参数较大,如225Ac 、227Th和223Ra剂量转换因子、60Co的浓集和转移系数;而关键核素131I的剂量贡献因子并不是最大,因排放量大,其辐射影响最大。由此可见,各放射性核素的剂量贡献因子与其核素性质、照射途径、剂量计算参数和人口饮食参数等有关,因而特定区域的放射性核素剂量贡献因子可认为是核素的一种特性,也是计算产业园区大气环境放射性核素排放容量的前提。
(3)从保护辐射环境和公众健康出发,基于自然环境辐射危险度水平,利用ICRP由核爆人群健康数据估算的辐射致癌危险系数确定产业园区公众剂量约束值,是产业园开展涉核生产的流出物排放所致公众有效剂量的上限值,由于公众有效剂量是通过大气放射性污染物浓度因子、食物链转移模式和内外照射剂量学模式计算获得,后两者均为特定园区气载放射性核素固有性质,因而公众有效剂量结果由气载放射性核素的排放量决定,基于此,公众剂量约束值也是对放射性废气的排放的约束,因此,该值可视为区域放射性污染物排放的放射性总容量。
文献[6]综合考虑核设施正常工况下的集体剂量、事故工况下的个人剂量、区域的人口密度、区域的土地利用情况以及园区发展情况等,以核基地区域影响半径作为变量,通过多属性效用函数,计算得到区域辐射环境容量的效用值。该方法可将各难以量化的影响因素定量化,并计算出最终的效用值,但所需基础资料数据较多而且会受数据获取度和准确度的制约,指标权重赋值也存在一定的主观性;此外,部分指标量化过程中需要选取确定核设施的剂量约束总值、核设施运行历史和设施事故的最大个人剂量,因此,该方法更适合用于运行核设施环境放射性容量现状的评价。与之相比,对于新建核基地、核产业园的大气环境放射性容量估算,基于环境保护的最终目标-保护公众健康来确定区域环境辐射总容量的方法更为简洁、可行。
该产业园规划末期排放的气载流出物对公众所致最大个人有效剂量估算结果为1.06×10−6 Sv/a,占产业园区公众剂量约束值的0.53%,满足产业园区公众剂量控制的要求。
(4)确定环境放射性容量的目的是为了充分掌握本地区各介质环境的扩散稀释能力,给出本地区污染物年排放总量的上限值,从而为制定本地区的发展规划提供科学依据。文献[5]估算了原子能院地区的各环境要素(大气、地表水和地下水)的辐射容量和总体环境辐射容量,以及容量占用的和剩余的总体环境辐射容量份额。但针对单一环境介质的单一放射性核素辐射环境容量均采用原子能院总的剂量约束值进行估算,未考虑各放射性核素排放的综合影响。本研究考虑生产过程中放射性核素操作量、操作过程核素释放系数等因素,综合各放射性核素排放的辐射影响,估算得到各放射性核素的环境容量,可明确产业园区各放射性核素排放量限值,为产业园区同位素生产企业的控制和管理提供依据。
由该产业园区大气环境放射性核素排放容量估算结果可知,规划末期气载放射性核素排放量占各自环境容量的比例在0.04%~4.34%之间,估算结果与产业园规划末期放射性气载流出物排放所致公众个人最大有效剂量占剂量约束值的比例基本一致。由此可见,产业园区放射性气载流出物排放满足区域大气环境放射性容量控制的要求。
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