秦山核电站位于30°26'30"N,120°56'40"E,是我国自行设计、建设与管理的第一座核电站[1],核电厂分为秦山一期工程、秦山二期工程、秦山三期工程与方家山核电工程,其中方家山核电工程属于一期核电工程的扩建项目。核电站正常运行时排放的液态流出物中含有3H、14C、90Sr、137Cs、110mAg等核素,这些核素经由核电站排出口排入海洋后进行扩散稀释[2],对海洋介质产生一定的影响。秦山核电站于1991年投入运行后,当地监测站及核电站就对各期工程周围海域的各类介质进行了长期监测。本文基于秦山核电站历年的流出物排放量及周围海域海洋介质的监测水平,旨在了解核电站液态流出物对周围海域生物介质的放射性富集水平,客观评价秦山核电站运行以来其流出物对周围海域生物介质的影响。
1 材料与方法据《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)[3]、《环境辐射监测规定》(GB 12379—1990)、《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[4]的要求,秦山核电站周围海域所监测的介质分为水样、土样、生物样,生物样包括海产品(鲻鱼、带鱼)与指示生物(牡蛎)。监测对象及项目如表1所示。据《秦山核电环境辐射监测大纲》与秦山地区周围海域的主要特征,充分考虑各类水文、人文因素后,监测点布点情况如表2所示。
所有样品依据《海洋调查规范 第4部分 海水化学要素调查》(GB/T 12763.4—2007)[5]和《海洋监测规范 第3部分样品采集、储存与运输》(GB 17378.3—2007)[6]进行采集,数据的处理与记录按照《海洋调查规范 第4部分 海水化学要素调查》(GB/T 12763.4—2007)[5]和《海洋监测规范 第4部分 海水分析》(GB 17378.4—2007)[7]等有关标准执行。各类介质的核素分析监测方法如表3所示。
数据资料均用平均数来表示,低于最小可探测值的数据取探测下限值的一半纳入数据统计和计算,2组样本比较采样t检验,多组样本进行比较采用双因素方差分析,方差分析的两两比较采用LSD法。数据处理软件为IBM SPSS Statistics 26,检验标准为α = 0.05,在数据资料在可以进行对比的情况下,当P < 0.05时,差异有统计学意义,反之,则表明差异无统计学意义。
2 结 果秦山核电站周围海域由于潮水流量的日差较大,导致其附近海域生物相对贫瘠,所监测的海洋对象生物主要为鲻鱼及牡蛎,而舟山作为对照点,在其附近海域捕捉带鱼进行监测。做为指示生物的牡蛎所设置的监测点主要设在各个排水口附近地区(毛灰山、杨柳山、白塔山等)和较远地区(武原、澉浦、乍浦、海塘等)。
2008—2017年秦山核电站周围海域海洋生物的90Sr与110mAg活度水平如图1所示,秦山核电基地鲻鱼的90Sr本底为0.2 Bq/kg,带鱼本底为3.4 Bq/kg,图1a可见带鱼90Sr的活度水平远低于本底值,年均活度水平为80 mBq/kg。鲻鱼90Sr的水平也在本底值附近波动,年均活度水平约为0.37 Bq/kg,该年均活度水平略高于对照点舟山的带鱼体内90Sr活度水平,但总体处在相对平稳的水平。图1b为110mAg在生物体内的活度水平,鲻鱼和牡蛎的110mAg本底水平分别为20 mBq/kg与17 mBq/kg。由图可见牡蛎体内110mAg的活度水平逐年显著下降,2012—2016年的年均活度水平已经降低至26 mBq/kg;而鲻鱼体内的110mAg活度水平相对稳定在本底水平以下,2008—2016年的活度水平范围为2.5~10 mBq/kg,平均年活度水平约为2 mBq/kg。
2008—2017年秦山核电站周围海域带鱼、鲻鱼与牡蛎的的3H、14C与137Cs的活度水平如图2所示。带鱼、鲻鱼与牡蛎的3H本底值分别为1.8、0.6和0.8 Bq/kg,由图2a可见,秦山核电基地海域所捕捉的鲻鱼、牡蛎体内氚活度水平呈总体上升趋势,且明显高于对照点舟山带鱼的氚活度水平,鲻鱼的氚活度范围为0.5~2.9 Bq/kg,年均活度水平约为1.43 Bq/kg,指示生物牡蛎的氚活度范围为0.55~8.2 Bq/kg,年均活度水平为3.22 Bq/kg,而对照点舟山带鱼的氚活度范围仅为0.49~0.97 Bq/kg,年均活度水平约为0.67 Bq/kg。海洋生物体内14C在2008—2017年的活度水平的变化如图2b所示,带鱼、鲻鱼与牡蛎的14C本底值分别为9 Bq/kg、23 Bq/kg与10 Bq/kg,图2b可见鲻鱼、牡蛎的14C水平在本底值范围上下波动,年均活度水平分别为24.71 Bq/kg和12.35 Bq/kg,而对照点舟山带鱼的14C水平均高于其本底值,年均活度水平为23.29 Bq/kg。图2c为2008—2017年137Cs在带鱼、鲻鱼和牡蛎体内的活度水平变化,三者137Cs的本底分别为0.32、0.107和0.03 Bq/kg,而检测到的带鱼的活度范围为11~114 mBq/kg,鲻鱼活度范围为2~28 mBq/kg,牡蛎的活度范围为2.5~16 mBq/kg,可见三者的活度水平均低于本底值,且其值趋于稳定。
秦山核电基地自2008—2017年各期排放口对3H、14C与110mAg的排放量如表4所示,秦山核电各期对氚排放量贡献最大为秦山核电基地二期和三期,据排出口排量数据显示,二期对氚排放的年均值为5.96 × 1010 Bq/m3,10年总排放量为5.96 × 1011 Bq/m3,三期氚排放的年均值为5.02 × 1010 Bq/m3,10年总排放量为5.02 × 1011 Bq/m3,两个厂区均达秦山一期厂区总排放量的5倍左右。而14C的贡献最大的厂区是秦山核电基地三期,年均排放8.24 × 107 Bq/m3,10年总排放为8.24 × 108 Bq/m3。110mAg排放量贡献最大为二期,年均排放为4.69 × 105 Bq/m3。
由表4可见,秦山核电站的氚排量呈现逐年增加趋势,原因是由于秦山核电基地机组的及发电量的增加导致。在2014年方家山厂区投入运营后,方家山厂区对氚的排放贡献也是整个秦山基地氚排放量增加的主要来源,但总体的排量相对稳定。而受监测生物的氚含量也可见总体上升趋势,这与秦山核电基地总体的排放量变化相似。为了将秦山核电基地周围生物样体内核素的变化与核电基地液态流出物的总排放量进行对比,将表4的数据按核素进行总和,结果如图3所示,即秦山核电基地排放口对3H、14C与110mAg的总排放量示意图,并将各核素的总排放量与海洋生物介质各核素的活度水平进行Pearson相关性分析,结果如表5所示。结果可见秦山核电基地的氚排放量对其周围海域鲻鱼、牡蛎体内的氚活度水平有较大的影响,存在较高的相关性,Pearson相关系数分别为0.89和0.72,P值均具有统计学差异。事实上,随着全球的核电站数量和核武器、核试验的增加,全球环境中的氚含量日渐增加,40年来,通过大气层核爆炸实验产生大量的氚通过各种途径降落到地面和海洋内,对环境中氚的含量影响极大[14-16],而秦山核电站受运行时间与功率的影响,秦山核电站内机组的数量的增加引起了该基地周围海域海洋介质的氚增加[17-19],因此海洋环境中氚水平逐年升高是有多种因素共同影响下的结果。110mAg的排放量与牡蛎体内的110mAg活度水平有相关性,Pearson系数为0.88,且有统计学差异。由图1b与图3c可见110mAg的活度水平与排放量呈现一致的下降,可见核电站流出物对环境生物有一定的影响。但随着核电站对液态流出物的监管力度的加强和相关规章制度的不断完善,近年来秦山核电基地对110mAg的排放量逐年减少,且指示生物牡蛎体内的110mAg也逐年下降至本底值范围内。
秦山核电基地自2010年秦山核电二期3、4号机组投入运行后,导致整体的14C排放量明显增高,为了判断秦山核电对14C的排放是否影响监测生物的14C水平,将二者进行相关性分析,结果发现核电站对14C的排放量与该海域周围生物介质体内的14C活度水平无相关性,可判断生物体对秦山核电排放的14C富集程度较小。指示生物牡蛎对海水中氚的富集能力强,氚主要通过组织自由水形式在其体内进行蓄积,因此其体内氚含量极易受到海水中氚的活度浓度波动而波动。秦山核电基地的液态流出物中3H 、14C、90Sr、137Cs与110mAg的排放量受机组运行数量与时间影响,也因此而出现波动,但液态流出物入海后经由潮水进行稀释,核电基地富集生物样体内富集的核素多保持在低于本底值的水平。
实际上,我国环境中90Sr、137Cs和14C[20-22]含量绝大部分来自于上世纪五十年代的核试验及核事故产生放射性物质物理性沉降,相比之下核电站正常运行期间的放射性核素排放量极少,且排放时均由海水稀释扩散,较难引起周围海域放射性核素富集的情况。值得一提的是,自1996年《全面禁止核试验条约》 (Comprehensive Nuclear Test Ban Treaty)的颁布、大气核爆试验要求停止后,137Cs通过衰变、沉降和渗透等作用在环境中放射性水平逐年下降,因此秦山核电周围海洋环境的137Cs活度水平也出现显著下降,并远低于核电基地运行前所检测的本底水平。
秦山核电站作为中国大陆运行时间最长的核电站,其液态流出物对周围生物介质体内的核素含量有所影响,但该影响逐年下降,除了生物氚含量略高于该基地运行前的本底水平外,生物介质体内多数核素都低于本底水平。可见该核电站严格遵守我国反应堆的排放标准,对排出物进行严格监督管控,严格按照国家标准进行排放,因此其液态流出物对周围海域的影响较小。
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